Pt/Nd2O3-WO3/ZrO2催化甘油氢解制1,3-丙二醇

制备不同Nd2O3质量分数的2％ Pt/Nd2O3-WO3/ZrO2催化剂.通过N2物理吸附,NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、H2程序升温脱附(H2-TPD)、CO脉冲吸附等方法表征催化剂的物理化学性质.用固定床连续流动反应器考察催化剂对甘油氢解制1,3-丙二醇反应的催化性能.结果表明,引入Nd2 O3提高了催化剂的H2吸附量,进而提高了催化剂的催化活性;焙烧温度对催化剂性能有重要影响.在4 MPa、130℃、质量分数为60％甘油水溶液进料、液体体积空速(LHSV)0.25 h-1反应条件下,2％ Pt/0.25NdWZ (700,450)催化剂催化甘油氢解反应,甘油转化率为75.2％,1,3-丙二醇产率达28.9％,产物中n(1,3-丙二醇)/n(1,2-丙二醇)达到21.9.     

V_2O_5-WO_3/TiO_2 SCR催化剂的钙中毒机理研究

SCR(selective catalytic reduction)催化剂容易发生钙中毒而导致其催化活性下降.将商业SCR催化剂浸渍在3种不同前驱体溶液(Ca Cl2、Ca(NO3)2和Ca SO4)中进行了钙中毒研究.采用脱硝催化评价装置、X射线衍射分析(XRD)、氮气吸脱附分析(BET)和氨气吸脱附分析(NH3-TPD)等对中毒后的催化剂和新鲜催化剂进行了催化活性、酸性位酸量、比表面积与孔结构等测试.结果表明,经过3种前驱体溶液中毒处理的催化剂,其活性均出现了明显的下降.其中Ca Cl2和Ca(NO3)2主要中和催化剂表面较强酸性位点;而Ca SO4是通过中和催化剂表面较强酸性位的同时,会堵塞催化剂表面孔道,引起SCR催化剂比表面积、孔体积下降.Ca Cl2和Ca(NO3)2导致的催化剂总酸量下降及Ca SO4导致的催化剂比表面积下降与前驱体溶液浓度之间的关系满足指数衰减模型.     

噻吩基卟啉亚铁配合物类催化剂的制备和催化性能表征

采用混合溶剂法合成了中位噻吩基取代的卟啉,液相法合成了噻吩基卟啉亚铁(T(2-Th)PFe(Ⅱ))化合物.以T(2-Th)PFe(Ⅱ)为前驱体固载到活性碳上得到T(2-Th)PFe(Ⅱ)/C催化剂.用透射电镜对催化剂表面进行观察,旋转圆盘电极探讨合成催化剂的最佳制备工艺.为研究催化剂催化氧还原性能,将最佳制备工艺下得到的T(2-Th)PFe(Ⅱ)/C催化剂与30wt%Pt/C催化剂作了比较.实验结果表明:金属卟啉均匀分散在活性碳的表面.600℃活化,4wt%Fe(Ⅱ)的催化剂催化氧还原性能最佳.T(2-Th)PFe(Ⅱ)/C催化剂的催化氧还原性能接近于30wt%Pt/C催化剂.耐甲醇实验证明此类催化剂具有很好的耐甲醇性.     

SnO2对氧还原催化剂(Ag,Pd,Pt)催化活性的增效研究

为进一步提高催化剂(Ag,Pd和Pt)对氧还原反应(ORR)的催化活性,通过原位还原法将催化剂选择性沉积在碳纳米管(CNTs)负载的SnO_2表面,制得相应复合催化剂,同时制备了将SnO_2溶解处理的催化剂以作比较.电化学测试结果显示,SnO_2可显著改善贵金属催化剂ORR催化活性,表明利用SnO_2提高表面负载金属催化剂ORR活性有普适意义.     

稻壳灰负载K_2CO_3催化制备生物柴油

以廉价的稻壳(RH)为原料,制备了K2CO3负载稻壳灰(RHA)的固体碱催化剂,用于催化制备生物柴油.利用X-射线衍射(XRD)、N2吸脱附、X射线能谱(EDS)对催化剂的结构进行了表征,并考察了K2CO3负载量、催化剂用量、反应物的醇油摩尔比和反应时间等因素对生物柴油产率的影响以及催化剂的可重复性使用.实验结果表明:稻壳在800℃下焙烧后制备的K2CO3/HRA催化剂,当K2CO3负载量为50%、催化剂用量为16%、醇油摩尔比为12∶1、在60℃下反应70,min后,生物柴油产率为92.6%.催化剂在重复使用5次以后,生物柴油产率降至66.8%,主要原因是催化剂中K元素的流失.     

Pt和Al2O3改性SO2-4/ZrO2正己烷异构化反应性能

在保持其他制备条件,如pH、干燥条件、焙烧温度、Pt的浸渍条件以及Al2O3和Pt的含量相同的情况下,通过Al的不同引入方法,即共沉淀法(CP)、成型法(SH)、悬浮法(SU)和混和法(MI),制备了4种Pt-SO2-4/ZrO2-Al2O3(PSZA)催化剂.使用N2吸附和微库仑仪分析了催化剂的组织结构和硫含量.分别使用X射线光散射仪(XRD)、H2程序升温还原(TPR)及NH3程序升温解析(TPD)研究了催化剂的晶相结构、氧化还原性质和表面酸性质.在固定床反应器上考察了反应温度对催化剂正己烷异构化反应的影响和异构化产物分布.成型法催化剂仅探测到四方晶相,表明该种Al的引入方法延缓了四方相转为单斜相;并且成型法催化剂具有一个强的最低的TPR还原峰温度,表明Al的成型引入法增强了硫的还原.催化考评结果表明成型法催化剂具有最高的催化性能.催化剂的物化表征结果表明了催化活性同催化剂的氧化还原性质关联较好,而同硫含量、酸强度及强酸位数量关联性不好.实验结果表明Al的引入方式对于PSZA催化剂在正己烷异构化中具有高催化活性非常关键.     

SO42-/Bi2O3-Al2O3催化水合肼还原硝基苯制备苯胺

以 Bi(NO3)3和 AlCl3为原料,采用共沉淀法制备了固体酸催化剂 SO42-/Bi2O3-Al2O3.探讨了SO42-/Bi2O3-Al2O3催化水合肼还原硝基苯的催化活性.结果表明:催化剂中n(Bi):n(Al)=1:15,以10%的(NH4)2SO4浸渍所得的催化剂具有较高活性.红外光谱表明,催化剂中存在B酸中心,能有效地提高催化剂的性能.此还原方法反应条件温和,催化剂制备简单     

掺杂修饰TiO_2复合催化剂光催化消除甲醇的研究

采用酸化-乙醚法合成了H3ASW12O40(AsW),溶胶-凝胶法合成了一系列催化剂(TiO2,TiO2-AsW,TiO2-CeO2,TiO2-ZrO2、TiO2-ZrO2-AsW、TiO2-CeO2-AsW),并用红外光谱,差热-热重分析方法对其进行表征.以甲醇消除反应为模式反应评价催化剂在紫外光照下的光催化性能,考察了制备和反应条件对催化剂性能的影响.在体系流速为2 mL·min-1甲醇的初始浓度为11.7 g·m-3时,ZrO2掺杂量为0.15%时,TiO2-ZrO2(0.15%)复合催化剂光催化消除甲醇达97.6%.CeO2掺杂量为0.2%时,TiO2-CeO(20.2%)复合催化剂的光催化活性最好,甲醇消除率达到99.2%,均优于TiO(296.3%),达到国家大气污染物排放标准.对于三组分TiO2-CeO2(0.2%)-AsW(0.1%)和TiO2-ZrO(20.15%)-AsW(0.1%)复合催化剂在相同条件下催化相同浓度的甲醇时消除率分别为78.8%和86.6%.当初始浓度降为6.8 g.m-3,甲醇在TiO2-CeO(20.2%)复合催化剂上的消除率达到100%.图6,参13.     

TiO_2-SnO_2基钨催化剂的表面性质和NH_3吸附特性及脱硝机理

采用共沉淀法制备了TiO_2-SnO_2固溶体载体,浸渍WO_3得到系列x%WO_3/Ti O_2-Sn O_2脱硝催化剂,采用比表面积测定(BET)、X射线衍射(XRD)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)、程序升温还原(H2-TPR)、原位漫反射傅里叶红外光谱(in situ DRIFTS)等表征研究脱硝催化剂的微观结构、表面性质和NH_3吸附特性,并推测该催化剂表面的SCR脱硝反应机理.结果表明:负载WO3之后,随着负载量的增加,催化剂的比表面积有所减小;WO_3以无定形态存在于催化剂表面;催化剂还原特性和表面Brnsted酸量显著增强;催化剂的脱硝效率增加,其中12%WO_3/TiO_2-SnO_2催化剂在280~380℃的温度窗口具有90%的NO_x转换效率.原位漫反射红外研究结果表明,对于x%WO_3/TiO_2-SnO_2系列的催化剂来说,Brnsted酸中心是催化过程中的活性酸位,该催化剂脱硝反应遵循E-R反应机理.     

还原条件对Pd/Al2O3催化剂上对硝基苯酚加氢性能的影响

用过量浸渍-液相还原法制备Pd/Al2 O3催化剂,采用等离子发射光谱仪(ICP)、X线衍射仪(XRD)对催化剂进行表征,并在对硝基苯酚催化加氢反应中考察其催化性能.结果表明:还原剂的类型、还原温度和还原时间对Pd/Al2 O3催化剂的晶型和活性影响显著.当采用水合肼(N2 H4·H2O)作还原剂、0℃还原30 min时,催化剂表现出较高的对硝基苯酚加氢活性,加氢速率达到22.7 mmol/(min·g),对氨基苯酚的选择性为100％,收率为99％.与工业常用骨架Ni催化剂的性能进行比较,Pd/Al2 O3催化剂在活性、选择性和稳定性都明显优于骨架Ni催化剂.     

SO4^2--La2O3-TiO2固体超强酸催化水杨酸的酯化反应

首次以SO42--La2O3-TiO2为非均相催化剂,以水杨酸为原料,合成了水杨酸甲酯和乙酰水杨酸。考察了影响反应的条件,获得优化实验条件:n水杨酸:n甲醇为1:12,催化剂用量40 g/mol酸,反应5 h时,水杨酸甲酯的收率可达86%;n水杨酸:n乙酸酐为1:4,催化剂用量6 g/mol酸时,乙酰水杨酸的收率可达87%,同时催化剂回收再生容易,重复使用4次催化活性无明显降低,是一种环境友好的催化剂。     

固体超强酸TiO2/SO2-4催化合成乙酸戊酯的研究

对以固体超强酸TiO2／SO^2-4为催化剂，冰醋酸和戊醇为原料，催化合成乙酸戊酯的反应进行了研究，探讨了催化剂用量、醇酸比、反应时间等对酯化反应的影响。结果表明：醇酸摩尔比为1：3，催化剂用量为1．5g,反应时间为1．5h，酯的产率达94．6％。     

硫酸铝催化合成醋酸异戊酯的研究

以异戊醇和冰乙酸为原料,采用硫酸铝(Al_2(SO_4)_3·18H_2O)作催化剂合成醋酸异戊酯.考察了催化剂用量、原料配比和反应时间等因素对反应的影响.确定了硫酸铝作为催化剂的最佳反应条件:n_(冰乙酸):n_(异戊醇)=1:0.6(摩尔比),硫酸铝用量为0.5 g,反应时间1.5 h,产品收率(以0.2mol冰乙酸计)达95.2％.并且对催对剂的重复使用效果作了讨论.     

硫酸铝钾催化乙酸异戊酯的合成

以异戊醇和冰乙酸为原料,采用硫酸铝钾作催化剂合成醋酸异戊酯。考察了催化剂用量、原料配比和反应时间等因素对反应的影响。确定了硫酸铝钾作为催化剂的较优合成条件:酸醇摩尔比为1:1,催化剂用量为乙酸质量的16.7%,反应时间90min,酯化率可达97.6%。     

微波辐射下乙酸异戊酯合成条件研究

在微波辐射下，以SO4^2-／TiO2固体超强酸为催化剂合成乙酸异戊酯。最佳反应条件是：乙酸和异戊醇的摩尔比为1：2．0，催化剂用量为1．5g。微波输出功率为729W，反应时间为12min。在此反应条件下，乙酸的酯化率为94．7％，产品收率为89．7％。     

硫酸铝钾催化乙酸正丁酯的合成

以正丁醇和冰乙酸为原料,采用硫酸铝钾作催化剂合成醋酸正丁酯.考察了催化剂用量、原料配比和反应时间等因素对反应的影响.确定了硫酸铝钾催化合成乙酸正丁酯的较优条件:酸醇摩尔比为1:1,催化剂用量为乙酸质量的8.33%,反应时间1h,酯化率可达97.7%.     

固体超强酸WO3-ZrO2-HMS的直接合成及其催化性能研究

以硝酸锆为锆源、钨酸钠为钨源、十二胺为模板剂,采用直接合成法制备WO3-ZrO2-HMS固体催化剂。用流动指示剂法测定催化剂的酸强度,结果显示超强酸性质。以冰醋酸与异戊醇为原料合成乙酸异戊酯,得出最佳制备和反应条件。在最佳条件下,酯产率可达71．1％,且该固体超强酸可重复使用。     

H_4PMo_(11)VO_(40)催化氧化2-甲基萘制备甲萘醌

以磷钼钒杂多酸H4PMo11V1O40为催化剂、乙酸为溶剂,用双氧水氧化2-甲基萘制备2-甲基萘醌.实验表明:H4PMo11V1O40具有一定的催化活性.通过正交试验和单因素试验考察了催化剂用量、乙酸用量、双氧水用量、反应时间、反应温度等对收率的影响,获得较佳的合成条件:杂多酸∶2-MN(质量比)=7%,乙酸∶2-MN(质量比)=10.5∶1,双氧水∶2-甲基萘(摩尔比)=4.2∶1,较适宜的温度为40~50℃,反应时间为30 min.     

复合固体超强酸催化剂SO_4~(2-)-MoO_3-ZrO_2 的研究——Ⅱ . 酯化催化性能的研究

以乙酸和丁醇的酯化为探针反应，着重考察了制备条件对ＳＯ２－４ＭｏＯ３ＺｒＯ２超强酸催化剂催化活性的影响；考察了催化剂的使用寿命。结果表明，ＭｏＯ３含量和焙烧温度对催化活性有显著影响，而Ｈ２ＳＯ４浓度对催化活性的影响却不明显；催化剂具有较好的稳定性及使用寿命。另外，用ＸＲＤ、ＦＴＩＲ等分析方法对催化剂进行了物性测试。     

活性炭负载硫酸钛催化合成乙酸异戊酯

以活性炭负载硫酸钛作为催化剂,冰乙酸和异戊醇为原料合成乙酸异戊酯,研究了影响反应的各种因素.结果表明,当冰乙酸和异戊醇的物质的量比为2.5∶1,催化剂中Ti SO4 2与活性炭的质量比为3∶1,反应时间2.5 h,反应温度为120℃时,酯化率可达到93.86%.