表面活性氧物种对A-H(A=C,O,N)键活化机理的研究进展

表面吸附态活性氧物种如O~*、OH~*等对H_2O、CH_3OH、CH_4、NH_3所含O-H、C-H以及N-H键的活化有着十分重要的作用,其调控行为与催化剂的本身电子结构、氧物种的碱性以及A-H中H原子的酸性等有着非常密切的关系.通过表面吸附氧物种的修饰可以有效地控制A-H键的活化程度,从而达到调控反应的目的.利用40篇文献综述了近些年来理论科学工作者在该方面的研究成果,期望为实验工作提供有价值的理论指导依据.     

纳米ZnFe_2O_4粉体合成及甲烷催化燃烧性能研究

采用草酸共沉淀法制备了纳米ZnFe2O4粉体,分别用XRD,SEM,XPS等手段对所合成样品的相结构、微观形貌、表面元素状态进行了表征.固定床催化实验表明,ZnFe2O4催化剂具有较高的甲烷燃烧催化活性,甲烷起燃温度T10约为368℃.Fe 2p和O 1s XPS结果显示,催化剂表面含有部分Fe2+及相当可观的吸附氧物种,表明催化剂表面存在着大量氧空位.这些氧空位有利于气态氧分子在固体表面吸附并产生活性氧物种,可以在较低的温度使甲烷氧化.     

氧对氨在Pt/α-Al2O3催化剂上吸附和解离性能的影响

利用瞬态脉冲技术考察了氨在Pt／Al2O3催化剂表面的吸附、脱附和氧化动力学．结果表明，氨在Pt/Al2O3表面存在两种吸附态：可逆吸附和不可逆吸附．吸附在催化剂表面的氧和体相中的氧促进了氨的分解和氧化．不同的氧物种和反应温度影响产物的分布．体相晶格氧物种是可能形成水的重要因素，而表面氧物种是氯氧化物NO、N2O形成的主要来源．在氧存在的条件下低温有利于氨分解形成N2、N2O，而高温有利于NO的生成．     

Ln0.7Sr0.3MnO3催化剂上氧的TPD谱特性

测定了10个含不同稀土Ln_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3(Ln=La,Ce,Pr,Nd,Sm,Gd,Tb,Dy,Ho和Er)催化剂的TPD谱。从室温到1023K程序升温出现α,β,γ和θ四个脱附峰,从能量分析以及分别将473K、573K时的CO氧化转化率和TPD谱中α、β峰的峰温相关联,认为α峰(脱附峰温度为371K～431K)可能为O_2~-(吸),该氧物种为473K时CO氧化反应的主要活性氧物种;β峰(脱附峰温度为479～538K)可能为O~-(吸),该氧物种以α峰对应的氧物种为573K时CO氧化的主要活性氧物种;γ峰(脱附温度为921～929K)对应的氧物种可能为吸附在和锰离子连接的桥键晶格氧空位上的吸附氧物种O~(2-);而θ峰(脱附温度≥1023K)对应的氧物种为体相晶格氧,若该类O~(2-)脱附,会使结构坦塌。     

O2在Cu—A1—MCM—41上NO选择性还原反应中的作用

考察了O2对Cu-A1-MCM-41催化剂上NO选择性还原反应和吸附性能的影响．结果表明，O2在反应中有相反两方面的作用：一方面为NO氧化及催化剂活性中心的氧化还原循环提供氧物种；另一方面，直接完全氧化C3H6，引起还原剂的耗尽．     

担载型镍基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应机理的研究

采用TPSR、TPD和脉冲反应等方法对担载型镍基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应过程中二者的吸附和解离行为进行了详尽的研究．结果表明：CH4在镍基催化剂表面被吸附时至少可解离为三种表面碳物种——Cα、Cβ和Cγ．其中完全脱氢的Cα物种是活泼的反应中间体，而石墨态的Cγ物种则可能是造成催化剂积碳的前身物．高温下部分脱氢的Cβ物种可与H2或CO2反应生成CH或CO．另一方面，CO2仅在该催化剂表面发生弱吸附且只形成一种吸附态．在此基础上推测出甲烷二氧化碳重整反应的协同作用机理．     

复合改性ZSM-5纳米片催化N_2O分解反应研究

以ZSM-5纳米片(Nanosheet-ZSM-5)为前驱体,醋酸铜、硝酸银、硝酸铈和硝酸镧为改性剂,采用一步法离子交换,制备了不同金属复合改性ZSM-5纳米片催化剂,测试了其N2O催化分解性能,结合催化剂的理化性质、H2-TPR和O2-TPD等表征,研究了复合改性对催化剂N2O分解性能的影响及其原因.结果表明,Ag、Ce或La的掺入,可促进Cu-ZSM-5纳米片催化剂上活性物种的还原,加快吸附氧的脱附,从而提高了N2O的催化分解活性.经Ag、Ce复合改性还可有效提高Cu-ZSM-5纳米片催化剂的低温活性.     

萤石结构铜-铈-氧催化剂组成与催化活性

按不同的Cu,Ce配比制备了5种Cu-Ce-O催化剂,与纯CuO和CeO2相比,其CO催化氧化活性均较高,XRD测试显示,活性最高的（CuO)0.15-(CeO2)0.85催化剂上看不见CuO的特征峰,只显示CeO2的萤石结构特征,说明高活性是由于CuO高度分散在CeO2上所产生的协同效应所致,对反应的动力学处理结果表明,其组成与活性的变化符合Constable标绘的规律,表明它们是同一系列性质相似的催化剂,还对这些催化剂进行了H2－TPR,O2－TPD和CO－TPD的表征以考察它们的氧和一氧化碳吸附量,氧物种易还原程度与活性的关系。     

CaTi0.9Li0.1O3-δ晶格中氧空位与选择性活性氧物种的TGA表征

用常规TGA(程序升温热重分析)法间接表征了催化剂CaTi0.9Li0.1O3-δ晶格中的氧空位,关联了氧空位、可活动氧量与催化剂的乙烷氧化脱氢(ODHE)反应的催化性能,提出了乙烷在该类催化剂上氧化脱氢的选择性氧物种为873～1023 K的温度范围内脱附的所谓可活动氧(O-, O2-, O2-2简写为Oδ-).利用O2-TPD-MS鉴定了TGA结果,证明该法简便、实用、可靠.     

甲烷氧化偶联催化剂和部分氧化反应机理的原位及非原位谱学表征

采用原痊红外和原位显微Raman光谱技术及XPS、吡啶（Py)吸附的漫反射UV谱、Py-TPD、CO2-TPD等方法对含氟稀土基催化剂上甲烷氧化偶联（OCM）反应活性氧物种、催化剂表面酸碱性进行了考察。在O2预处理和/或工作条件下的SrF2/La2O3,SrF2/Nd2O3,LaOF,BaF2/LaOF和BaF2/CeO2等催化剂上原位观测到超氧物种（O2^-),并在其中前4种催化剂上检测到O2^-物种与CH4反应生成的气相C2H4,CO2和表面碳酸盐等OCM反应主、副产物。这些结果为O2^-是相应催化剂上OCM反应的活性氧物种首次提供了直接的光谱证据。研究结果表明,催化剂的OCM反应性能与其表面酸碱性的强弱并无简单的对应关系。采用原拉时间分辨红外光谱和原位显微Raman光谱技术对SiO2和γ-Al2O3负载的Rh、Ru催化剂上甲烷部分氧化（POM）制合成气反应的研究表明,由CH4直接氧化生成CO和H2是Rh/SiO2上POM反应的主要途径,而燃烧-重整机理是Ru/γ-Al2O3和Ru/SiO2上CO和H2生成的主要途径,反应条件下催化剂表面氧（O^2-)物种浓度的差异很可能是导致这两种催化剂体系上POM反应机理不同的主要原因,其本质可能源于Rh和Ru对氧的亲合力的不同。     

叶轮进口边位置对自吸泵性能的影响分析

为研究自吸泵叶轮气液混合能力对自吸性能的影响,在叶轮原模型基础上,设计了叶片不同进口边位置的5种模型方案.采用VOF多相流模型对不同方案全流域进行三维定常数值计算,研究对自吸性能的影响规律.针对350WFB-1200-50型外混式无密封自吸泵,初始条件设定进水S型弯管中含一定体积的空气段,出口处设置含气率监测点.结果表明:针对中高比转速叶轮,进口边沿后盖板位置向出口前掠,使得叶轮进口边工作时对流体分时加载,可以有效提升叶轮的气液混合能力,从而缩短自吸泵的自吸时间;在一定前掠角度范围内改变进口边位置对自吸泵的扬程和效率影响不大,但是当叶片进口边向出口位置前掠超过一定范围时,会导致自吸泵扬程明显下降;当叶轮进口边前掠10°时,额定工况下自吸时间缩短25％,自吸性能明显得到提高.     

由对诗人的重估到对新诗史的重构--从《诗刊》看五四以来的新诗传统在五、六十年代的命运

作为二十世纪五六十年代国内最权威的诗歌刊物《,诗刊》无疑代表了当时的文学潮流,并引领着文学的走向。研究自1957年1月到1965年停刊的《诗刊》,可以清晰地把握当时的诗坛动态和文学环境,不失为五六十年代中国文学的一份生动史料。本文着重考察的是《诗刊》如何以对“五四”以来新诗人的重估和对新诗史的重构,完成了新诗在五六十年代的历史叙述。     

湿度传感器稳定性的误差来源分析

阐述了湿度传感器稳定性的误差,指出影响湿度传感器稳定性的误差有线性误差、温度影响误差、湿滞误差以及校验标准误差等.     

技术异化的生成

从技术的复杂性和局限性、技术的不恰当使用、自然的不可预见性、技术理性的沙文主义式扩展及社会文化等几个方面探讨了技术异化产生的根源。     

业务外包对图书馆可持续发展的影响

介绍了目前图书馆业务外包的外延和内涵,论述了业务外包之后的图书馆办馆效益,分析了业务外包带来的问题,对业务外包后的图书馆事业可持续发展进行了思考。     

对图书馆读者满意度问题的思考

分析了图书馆读者满意度的含义及衡量要素,论述了图书馆调查读者满意度的目的及方式,提出了图书馆提升读者满意度的策略。     

医疗体育对大学生身高增长的影响

19至24岁的大学生,随着内脏器官的不断完善,两次身高增长的高峰期已经过去,一但骨骺部位闭合,骨化,身高的增长就几乎停止。通过对815名学生样本数据的正态分析和对中外多项增高实例研究,对比,得出大学生群体中身材矮小及伴随相关心问题的人,通过有针对性的体疗锻炼,能使其形体和心理都得到有效的改善。对大学生身体发育抢救阶段,医疗体育（体疗）方案,运动处方,增高器械等方面的深入探索,对培养高素质人才具有深远的意义。     

迎接知识经济的挑战 加强高校图书馆建设

在知识经济的背景下,图书馆的工作职能将发生显著变革,知识经济时代图书馆将面临新的机遇与挑战。图书馆要适应知识经济的需要,就必须加强自身建设,提高人才素质是决定性因素;网络建设是必由之路;现代化的科学管理是关键环节。     

关于拉普拉斯算子的第一、第二特征值的空隙的估计

利用极大值原理证明了对于Rn 中凸域Ω在狄利克莱边界条件下拉普拉斯算子的第一、第二特征值之差成立 :λ2 -λ1≥ π2d2 ,其中d为Ω的直径     

论"作者之死"理论的背景

罗兰.巴特的著名论文《作者之死》文字不多,但其思想来源却十分复杂:哲学界反理性思想尤其是福柯的"人之死"理论、索绪尔的结构语言学理论和拉康的主体观、法国当时的社会现实等都为"作者之死"理论的提出准备了条件。和福柯、拉康在哲学界高倡"人之死"、"主体死了"相呼应,巴特把矛头指向权力结构在文学批评领域的体现者——作者身上。他宣布了"作者之死",在话语领域中争取实现自己的乌托邦理想。