影响我国霾天气的多尺度过程

频发的霾天气是我国现阶段面临的最主要大气环境问题之一.霾期间高浓度大气细颗粒物(PM_(2.5))是多种物理化学过程综合影响的结果,包括排放、气-粒转化、大气边界层、局地环流、天气与气候等过程.上述过程的时空尺度跨越了几个数量级,在空间尺度上涵盖了纳米尺度至上千千米尺度.多尺度过程本身的复杂性以及不同过程之间的相互影响是目前大气环境领域面临的最严峻挑战,直接影响到对于霾天气形成机制的科学认识、预报技术与数值模式研发,以及相应的大气污染治理.文章综述了在影响我国霾天气的多尺度过程及其与气溶胶的相互作用领域取得的研究进展.研究表明:二次气溶胶已经成为我国大气气溶胶的主要部分,在霾过程后期,液相非均相过程对气-粒转化有重要贡献; PM_(2.5)呈现多时间尺度周期性振荡,包括1, 4～7以及40～60 d等,边界层、天气和气候等多尺度过程是造成上述周期性变化的主因;已有证据表明,我国高气溶胶已经影响到该区域大气光化学、大气边界层,甚至天气和气候过程.气溶胶与上述过程的相互作用进一步影响了气溶胶浓度及其空间分布,但是此问题极为复杂,尚存在很大不确定性.为此,今后需重点加强以下研究:加强包含气溶胶理化性质、大气光化学、气象要素在内的多要素协同观测,重点开展对流层内多要素协同垂直探测;增强跨学科领域研究,尤其是大气物理-大气化学-天气/气候等多学科间的交叉性研究;加强气溶胶与大气化学、边界层、天气气候等过程相互作用的数值模拟研究.     

南京持续雾霾天气中亚微米细颗粒物化学组分及光学性质

2013年1月,我国中东部地区发生持续性雾霾污染事件.本研究利用Aerodyne气溶胶化学组分监测仪(ACSM)对南京地区非难熔性亚微米细颗粒物(NR-PM1)化学组分(包括有机物、硫酸盐、硝酸盐、铵盐和氯化物)进行实时在线连续监测,结合光声气溶胶消光仪(PAX)表征大气颗粒物的消光性质和黑碳测量仪(Aethalometer)测定黑碳(BC)的浓度.观测期间,有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、氯化物和BC对PM1(NR-PM1+BC)的贡献分别为32.3%,26.0%,17.9%,13.2%,2.8%和7.8%.利用正定矩阵因子分析法(PMF)解析出3类有机气溶胶:烃类有机气溶胶(HOA)、半挥发低氧化态有机气溶胶(SV-OOA)和低挥发高氧化态有机气溶胶(LV-OOA),三者平均浓度分别占总有机气溶胶的27.4%,32.2%和40.4%.可见观测期间二次组分是PM1的主体部分.受本地晚间餐饮源和机动车排放高峰的影响,HOA在晚间时段急剧增加,导致观测期间有机物出现剧烈的变化特征.整体而言,二次气溶胶(硫酸盐、硝酸盐、SV-OOA和LV-OOA)的质量浓度、总质量分数和气溶胶单次散射反照率分别随相对湿度(RH)的增加而升高,表明RH的增加有利于二次气溶胶的不断形成.另外,大气能见度随RH的增加而降低,也随二次组分含量的增加而降低,说明RH与PM1中二次组分对雾霾期间大气能见度产生协同影响.     

灰霾与颗粒物吸湿增长

灰霾频发是中国当前遭遇的最严峻的环境挑战之一。以二次离子为主的细颗粒物浓度上升是灰霾频发的主要原因,这反映了中国煤烟和汽车尾气复合型大气污染特征。二次颗粒物在大气中容易潮解和吸湿增长,显著改变颗粒物的折光率和粒径分布。颗粒物的吸湿性主要取决于化学组成,也受粒经效应制约。受风化滞后影响,大气颗粒物很可能在较低湿度下仍然以湿霾形态存在。中国城市大气气溶胶包含近疏水颗粒物、弱吸湿颗粒物和强吸湿颗粒物三种类型,各类型的含量在各城市存在差异。灰霾期间吸湿增长对大气能见度降低的贡献可能达到60%,超过颗粒物本身的消光作用。颗粒物吸湿增长还可以为气态污染物提供非均相转化载体,促进硫酸盐和硝酸盐等细颗粒物的生成,进一步降低大气能见度。     

霾污染天气大气微生物气溶胶特性的研究进展

自从2013年以来,中国霾事件频发,霾污染已经成为全国人民广泛关注的环境问题之一.霾污染的本质是大气细颗粒物污染.大气颗粒物的生物成分(即生物气溶胶)与其化学成分一样,不仅对空气质量和人群健康具有潜在威胁,而且对全球气候变化以及大气物理化学过程也具有间接影响.然而,目前学术界对大气颗粒物的生物成分及其性质的研究相对滞后,尤其是对霾污染天气大气颗粒物中微生物的多样性、丰度及其时空变异特性等基本科学问题认识不足.因此,本文综述了目前霾污染天气大气微生物气溶胶的研究现状,结合我们的研究着重阐述了在不同霾污染程度下生物气溶胶的浓度、粒径分布与群落结构特性,以及空气污染和环境因子对生物气溶胶分布的影响机理等方面存在的问题.最后,给出了未来霾污染过程生物气溶胶研究应主要开展的5个方面的工作展望,以期为深入理解霾天生物气溶胶的来源、变化机理以及评估不同空气质量的健康影响提供参考.     

我国大气环境立体监测技术及应用

大气环境是一个十分复杂的动态系统,大气气溶胶及其气态前体物、大气成分及环境要素分布在从大气边界层、对流层到平流层的垂直空间里,具有显著的时间和空间变化特征以及典型的地理环境气候区域特征,影响着空气质量、气候变化.提高大气环境的监测技术水平,发展遥感观测手段,实现对大气环境的在线、快速、立体探测,对于了解大气中各种成分的动态变化过程、源汇机制以及其对环境、气候的影响等具有重要意义.近年来,日新月异的激光/波谱技术促进了大气立体监测技术的发展,以光学探测和光谱数据解析为核心的各种立体监测技术以高灵敏度、高分辨率、高选择性、多组分以及实时等优势在大气、环境、气象、空间、遥感以及军事领域得到了广泛的应用.通过光与大气中物质相互作用产生的吸收、散射、发射等过程,形成了多种探测技术,实现了对大气痕量气体、大气气溶胶、温室气体、大气风场、水汽、温度以及多种大气污染成分的快速、实时探测,并通过光波的遥感特性,在地基、车载、机载及星载多平台上对大气多种成分、大气参数进行多尺度的探测.     

矿质和黑碳颗粒物表面大气非均相反应研究进展

灰霾是由于高浓度大气颗粒物消光导致能见度下降的污染现象,而颗粒物的消光性质与其参与的大气物理化学过程密切相关.因此,认识颗粒物参与的大气非均相反应对于揭示灰霾成因具有重要意义.我们通过多种手段研究了在矿质颗粒物、黑碳颗粒物表面以及吸湿过程中的大气非均相反应过程.通过系统研究大气非均相过程对常见污染气体的源汇平衡、颗粒物二次组分形成、老化过程对颗粒物吸湿性的影响,发现了多污染物共存气体在非均相反应中的复合效应,揭示了O2在界面反应中的关键作用,阐明了有机碳在黑碳老化过程中的作用.在吸湿性研究中,发现了混合颗粒物在吸湿过程中的化学反应,揭示了弱酸置换强酸的反应机理,解释了二次组分对矿质颗粒物吸湿性的促进机理.这些研究成果不仅促进了对大气非均相反应的深入认识,也有助于揭示我国的灰霾成因.     

大气颗粒物生物化学组分的促炎症效应研究进展

大气污染物暴露与呼吸系统疾病、心脑血管疾病、神经退化性疾病之间的关系,已被大量流行病学和基于动物、细胞的毒理学所确认.促炎症效应是污染物尤其是颗粒物影响健康的重要机制之一.然而,颗粒物通过何种过程引起炎症效应,哪些组分是促炎症效应的关键因子,依然不清楚.多环芳烃、重金属等化学组分对颗粒物促炎症效应的贡献已有大量报道.细菌、真菌、病毒、花粉等微生物及其碎片构成的生物气溶胶,基于其配体特征,在激活免疫系统引起炎症反应方面有独有的"优势".但由于对生物气溶胶进行在线监测分析有较大困难,导致缺乏对其种类、浓度等特征的全面了解,从而限制了对颗粒物中生物组分促炎症效应的认识.本文简单总结了大气颗粒物的促炎症效应,从炎症效应机制、不同组分的炎症效应及生物化学组分协同作用3个方面进行了归纳,并提出了开展大气污染健康效应研究的几点新的研究思路和方向建议.     

大气中细颗粒物表面多相化学反应的研究

细颗粒物在大气环境问题中起着重要的作用, 对于其表面上的多相复合反应的研究已成为当前大气环境科学研究最前沿的领域. 阐述了大气中细颗粒物的物理和化学特性, 及其与大气中痕量污染气体物质的相互作用, 探讨了细颗粒物表面多相化学反应的研究方法. 评述了大气中细颗粒物表面多相化学反应研究的若干进展, 提出了主要存在的问题及今后的研究前景.     

大气细颗粒物对大气能见度的影响

大气颗粒物污染是造成灰霾的主要原因.本文总结了大气颗粒物影响大气能见度的几个主要因素,即颗粒物的数浓度(或质量浓度)粒径分布、化学组分以及混合状态.我们认为,空气动力学粒径小于1μm的细颗粒物(PM1)是影响大气能见度最关键的大气成分.而要准确理解颗粒物的光学性质还必须结合颗粒物的化学组分及其混合状态来综合分析.     

应用高分辨气溶胶质谱在线测定有机气溶胶元素组成

有机气溶胶是大气颗粒物的重要组成部分,其密度、吸湿性和蒸气压等性质都与其元素组成密切相关.本研究应用国际上新建立的高分辨气溶胶质谱法,实现了对我国大气有机气溶胶元素组成的高时间分辨率(10min)的在线测定.结果表明,深圳夏季城市大气PM1有机物中C,H,N,O分别平均占原子数的35.0%,53.8%,0.9%和10.4%,相应的OM/OC(有机物和有机碳的质量比)为1.55;北京夏季城市大气PM1有机物中C,H,N,O分别平均占原子数的34.8%,51.6%,0.8%和12.7%,相应的OM/OC为1.64.OM/OC与O/C呈现出高度相关性,说明OM/OC主要决定于有机气溶胶中的含氧量.深圳和北京夏季O/C总体上表现出白天高、夜间低的日变化规律,且在早中晚分别出现3个短时低值,鲜明地反映出有机气溶胶的一次和二次来源构成比例的变化趋势.今后对有机气溶胶的O/C开展深入研究对于准确掌握我国大气气溶胶的来源和理化性质将起到重要作用.     

北京冬季PM1中有机气溶胶的高分辨率气溶胶质谱观测

有机气溶胶(OA)是大气细粒子中的重要组分,其化学组成和来源的识别对有效控制颗粒物污染水平具有重要意义.利用高分辨率气溶胶飞行质谱对北京2010年冬季亚微米气溶胶(PM1)中OA质量浓度和粒径分布进行了高时间分辨率(5min)的在线测定,以了解其化学特征及来源.结果表明,北京冬季OA的平均浓度为20.9±25.3ug/m3,最小值与最大值分别为1.9和284.6ug/m3.OA的H/C,O/C,N/C的摩尔比分别为1.70,0.17和0.005,相应的OM/OC(有机物和有机碳的质量比)为1.37.OA的粒径分布范围较宽,在积聚模态450nm附近有明显的峰值,而对超细粒子(Dva<100nm)的贡献主要来自燃烧源的一次排放.北京冬季的OA主要分为3类:烃类有机气溶胶(HOA)、烹饪类有机气溶胶(COA)和氧化性有机气溶胶(OOA),分别占OA的26.9%,49.7%和23.4%.HOA和COA分别来自燃烧源和烹饪源排放的一次有机气溶胶(POA),而OOA则对应着"老化"的二次有机气溶胶(SOA).     

基于数值模式的细颗粒物来源解析

传统的颗粒物来源解析是通过受体采样和化学组分分析开展,该方法主要适用于有限的采样点位和时段.为了提高颗粒物来源解析结果的时空分辨率,发展了以数值模式和受体模型相结合的颗粒物来源解析技术.基于南京大学自主研发的区域大气环境模式(RegAEMS)和基于正定矩阵因子分解法的受体模型(PMF),以2014年南京青年奥林匹克运动会(简称青奥会)为例,开展了细颗粒物的来源解析研究.结果表明,RegAEMS可以较好地模拟南京市PM_(2.5)浓度及其主要化学组分,与同期基于手工采样分析的结果基本相当.进一步利用PMF模型计算不同类型排放源的贡献,发现南京青奥会期间(2014年7~9月)PM_(2.5)的来源依次是二次有机气溶胶(25.9%)、燃煤(16.5%)、硫酸盐(14.5%)、硝酸盐(12.6%)、机动车尾气(12.0%)、扬尘(11.7%)和工业生产(6.9%).比较发现,本方法解析出来的PM_(2.5)主要排放源贡献与基于离线采样分析的源解析结果基本一致.此外,基于数值模式和受体模型的源解析结果还反映出了青奥会中期电厂燃煤和工业生产的排放对颗粒物的贡献要明显低于青奥会前期和后期,表明青奥会期间对工业生产和电厂燃煤的污染控制措施起到了有效作用.本研究所发展的将数值模型和受体模型相结合的颗粒物来源解析方法还可以实现对未来重污染天气下的颗粒物来源贡献分析,从而为大气重污染应急管控提供科学依据.     

燃煤纳米颗粒物的物化特性及其潜在健康危害

纳米颗粒物污染可能造成比粗颗粒更为严重的健康危害, 但是相关知识还十分缺乏. 利用低压撞击器将燃煤锅炉生成的纳米颗粒物细分成三个粒度段, 采用高分辨率场发射电子显微镜和XRF对其物化特性进行了表征. 结果表明燃煤纳米颗粒物主要为20~150 nm的一次颗粒及其聚结体. 无机纳米颗粒主要由无机成灰元素构成, 其聚结体的结构较紧密. 而有机纳米颗粒的主要成分为元素C, 其聚结体的结构较松散. 同一锅炉生成的纳米颗粒物具有相似的化学组成, 主要含S、难熔元素和碱金属/碱土金属元素, 还含有少量的过渡元素和其他重金属元素. 不同锅炉纳米颗粒物的生成量及其元素相对含量存在差异, 可能是使用了低NO_x燃烧器的缘故. 燃煤纳米颗粒物具有微尺度、高比表面积和复杂的化学构成等突出特点, 可能对人体健康产生严重影响.     

干旱区夏季晴空期超厚对流边界层发展的能量机制

在全球干旱区,因其特殊的气候环境背景,夏季晴天常常会出现其他地区少见的超厚对流大气边界层(superthick convective boundary layer, SCBL),这种特殊的边界层结构具有重要的天气气候意义,但目前对这种超厚对流边界层发展机制理解十分有限.这既制约了大气数值模式中针对这种超厚对流边界层的参数化改进,也限制了超厚对流边界层与天气气候背景相互作用的科学认识.通过选取我国西北干旱区敦煌荒漠戈壁为代表性研究区,利用以往在该区域开展的陆-气相互作用观测试验资料及长期业务探空观测资料,从大气边界层发展的能量机制出发,对该地区出现的超厚对流边界层的发展过程进行分析.分析表明:从日际尺度看在持续晴空期即使在白天地表感热通量日积分值不变甚至减弱的情况下,大气对流边界层(convective boundary layer, CBL)的日最大厚度仍然表现为逐日持续增高的特点,且地表感热提供的能量无法平衡对流边界层发展所需要吸收的能量.主要原因是深厚的近中性残余层(residual layer, RL)在对流边界层发展过程中发挥了重要作用,通过夹卷过程从残余层进入对流边界层的夹卷能量是对流边界层逐日持续发展的关键能量补充.在夏季连续晴空期,对流边界层与残余层之间会形成逐日循环增长机制,使干旱区夏季发展出超厚对流大气边界层.     

北京城市冬季大气污染动力: 化学过程区域性三维结构特征

北京城区1~3月4个试验观测点所获得的资料分析结果发现, 城市采暖期排放源影响总体效应明显, 采暖期、非采暖期城市不同区域测点污染气体浓度排放源阶段性影响特征显著; 城市建筑群上边界大气污染物NO_x, SO₂和CO具有大范围同位相演变特征, O₃浓度亦在不同测点变化趋势一致, 但与以上污染物呈“反位相”变化. 城市重污染过程采暖与非采暖期空气污染浓度城区范围亦有同步变化趋势. BECAPEX的综合探测表明, 北京地区污染气体及其气溶胶垂直分布廓线与城市边界层内大范围逆温层垂直结构存在显著相关. 此类点-面结合综合探测技术途径亦描述了城市局地污染过程与周边地区相互关联的区域性三维结构特征.     

0—30公里大气气溶胶的垂直分布

气溶胶是重要的大气成分,它存在于整个大气层,Junge等发现了在20公里高度附近的平流层气溶胶层(又名Junge层)。近些年来我们对大气气溶胶的物理化学特性进行了观测研究,并利用大气物理研究所325米气象塔和飞机进行了300米和5公里以下的气溶胶浓度、尺度谱分布和化学成分的垂直观测研究,但从地面到平流层的大气气溶胶探测这是     

民用固体燃料燃烧超细颗粒物排放及其潜在健康影响

用于民用炊事与取暖的固体燃料燃烧过程排放大量的细颗粒物(PM_(2.5)),是造成大气及室内空气污染的主要污染源之一,尤其会给室内人员带来较大的健康风险.越来越多的研究表明,民用固体燃料燃烧过程中产生的细颗粒物从数浓度角度主要以超细颗粒物(PM0.1)为主.然而,目前民用固体燃料燃烧产生的超细颗粒物及其潜在健康影响尚未受到足够的重视,其排放与健康风险的评估一般包含在PM_(2.5)质量浓度评价中.本文简要分析了目前针对民用固体燃料燃烧中超细颗粒物排放的研究进展,包括燃烧过程中超细颗粒物的形成机制及排放特征.此外,本文还讨论了民用固体燃料燃烧导致的室内超细颗粒物污染引发的潜在健康影响,阐述了当前民用固体燃料燃烧的颗粒物污染与健康风险评价中仅使用PM_(2.5)质量浓度作为评价指标而未考虑超细颗粒物数浓度可能带来的问题,并在最后探讨了民用固体燃料燃烧超细颗粒物排放的控制与管理思路.     

有机胺对我国典型城市大气中的大气新粒子形成的重要作用

正大气新粒子形成事件对大气中颗粒物的数浓度有着显著贡献~([1]),对人体健康、云和降水特性、区域乃至全球气候变化有着重要影响~([2,3]).明确大气中新粒子形成机制有助于更为合理地量化评估大气粒子的环境和气候效应及污染物排放变化的影响.近年来,在实验室内开展的相对洁净大气状态下的新粒子形成机制有很大研究进展~([4~6]).然而,我国复合污染大气尤其是人口密集城市中大气新粒     

SWT声雷达探测系统回波信号的变换与检测

声雷达在大气边界层探测中被广泛应用,但由于声波与大气相互作用的复杂性以及强噪声对微弱回波信号的干扰,使得研究声雷达探测方法并改进设计成为当前国际大气声遥感领域中的重要课题。 在我国研制的SWT测风测温声雷达探测系统中,采用PLTF方法提取强噪声背景中随机弱信号的Doppler频偏信号f_d,并采用V-F-BCD变换方法和模块化设计来提高频率分辨力与测风精度。     

雾霾科学监测及其健康影响

正随着经济规模的迅速扩大和城市化进程的加快,我国中东部地区大气颗粒物污染日趋严重,由气溶胶引起的低能见度事件也因此越来越多,霾已逐渐成为常见现象。雾霾天气及其带来的危害也越来越受到公众的重视。2013年1月,我国华北、黄淮、江淮、江南等中东部地区相继出现大范围雾霾天气,能见度降低,空气污染严重,一条深褐色的"污染带"由东北向中部斜向穿越我国大部分地区,对城市的安全运营和百姓的日常生活造成了严重影响。1月份上海医院呼吸科门诊量增幅达三成,其中慢阻肺、哮喘病人占大多数;北京各大医院门急诊呼吸疾病的患者平均增加了两成左右。此次雾霾天气事件为多年所罕见,引起了政府和公众对雾