负载型铜、钴催化剂的室温固相合成及对邻二甲苯的深度催化氧化

采用低温固相法制备了系列负载型铜、钴以及铜钴复合催化剂,用于邻二甲苯的深度催化氧化,以邻二甲苯的分解率和二氧化碳产率综合评价催化剂的活性.考察了制备方法、活性组分及载体对催化剂活性的影响.采用XRD,BET,SEM,TPR等技术对催化剂进行表征,结果表明:室温固相法制备的催化剂,具有低结晶度、小晶体粒度和高比表面积等结构特点;铜钴复合催化剂的活性高于单-金属氧化物催化剂,载体对催化剂活性影响显著.     

CuO-Fe2O3吸附水中酸性红B及其催化热解再生机制

采用共沉淀法制备出具有较强磁性和较大比表面积的CuO-Fe₂O₃复合氧化物, 并研究了其吸附偶氮染料酸性红B(ARB)及其通过催化热解有机物进行再生的性能. 结果表明, 该CuO-Fe₂O₃复合氧化物在弱酸性条件下对酸性红B(ARB)有较强的吸附能力, 溶液中共存的Cl-对吸附基本没有影响, 而SO₄^2-对吸附却影响显著. 吸附后经磁分离, 可在300℃、空气气氛中催化氧化吸附质而使吸附剂再生, 吸附剂经连续7次吸附-再生使用, 性能稳定. 用原位FTIR反射光谱法研究了偶氮染料酸性红B单独热解及在CuO-Fe₂O₃复合氧化物上热解的反应过程, 通过跟踪反应体系IR谱图随温度及时间的变化, 推断了反应历程及其产物. 研究证明, 酸性红B在两种条件下的氧化反应有很大区别: CuO-Fe₂O₃复合氧化物对酸性红B的氧化有很强的催化作用, 不仅大大降低了染料的降解温度, 而且可使其发生完全氧化, 无有机副产物产生; 而对无CuO-Fe₂O₃吸附的酸性红B进行热氧化时, 需在较高温度下进行, 而且氧化不完全, 产生大量含N有害化合物.     

柴油车尾气中氮氧化物的催化净化

柴油车尾气氮氧化物(NOx)污染已经成为我国大气污染中最突出的问题之一.仅凭柴油发动机的机内净化无法满足严格的排放标准,因此可以高效去除尾气中NOx的各种后处理技术日益受到重视.本文对现有柴油车尾气NOx催化净化技术进行了综述,并重点关注了NH3选择性催化还原NOx(NH3-SCR)、HC选择性催化还原NOx(HC-SCR)和NOx储存-还原(NSR)3种研究最为广泛的NOx控制技术.较为全面地总结了各种净化技术以及对应的各类催化剂具有的优缺点和亟需解决的问题,并展望了该领域未来可能的发展方向.     

γ-Al2O3负载的Pt,Pd催化剂上邻二甲苯的深度催化氧化

采用浸渍法制备了不同负载量的Pt/γ-Al2O3,Pd/γ-Al2O3及Pt-Pd/γ-Al2O3双金属催化剂并用于邻二甲苯的深度催化氧化.研究发现,在上述单金属催化剂中,Pd/γ-Al2O3的催化活性明显优于Pt/γ-Al2O3;将一定量的Pt添加到Pd/γ-Al2O3中形成Pt-Pd/γ-Al2O3双金属催化体系时,目标污染物的转化率和二氧化碳的产率较单金属催化剂都有显著增加,表明贵金属Pt的添加对Pd/γ-Al2O3的活性有促进作用.同时发现,Pt-Pd/γ-Al2O3具有良好的稳定性,是一种很好的深度催化氧化苯系污染物的催化剂.     

矿质和黑碳颗粒物表面大气非均相反应研究进展

灰霾是由于高浓度大气颗粒物消光导致能见度下降的污染现象,而颗粒物的消光性质与其参与的大气物理化学过程密切相关.因此,认识颗粒物参与的大气非均相反应对于揭示灰霾成因具有重要意义.我们通过多种手段研究了在矿质颗粒物、黑碳颗粒物表面以及吸湿过程中的大气非均相反应过程.通过系统研究大气非均相过程对常见污染气体的源汇平衡、颗粒物二次组分形成、老化过程对颗粒物吸湿性的影响,发现了多污染物共存气体在非均相反应中的复合效应,揭示了O2在界面反应中的关键作用,阐明了有机碳在黑碳老化过程中的作用.在吸湿性研究中,发现了混合颗粒物在吸湿过程中的化学反应,揭示了弱酸置换强酸的反应机理,解释了二次组分对矿质颗粒物吸湿性的促进机理.这些研究成果不仅促进了对大气非均相反应的深入认识,也有助于揭示我国的灰霾成因.     

MoO2（S2CNEt2）2在不同有机溶剂中的紫外可见吸收光谱研究

本文研究MoO_2(S_2CNEt_2)_2在不同有机溶剂中的可见、紫外吸收光谱,在苯类溶剂中,该化合物呈现二个吸收谱带:在卤代烷溶剂中则呈现三个吸收谱带,本文讨论了两类吸收谱带之间的关系,研究了谱带最大吸收峰波长与溶剂性质之间的关系。实验发现,最强谱带的最大吸收波长倒数1/λ与(n~2-1)/(2n~2+1)存在较好线性关系,对于最长波的谱带,本实验结合动态的可见、紫外扫描谱和动力学实验结果,认为它是属于Mo=O键的电子跃迁谱带。     

负载型贵金属催化剂用于室温催化氧化甲醛和室内空气净化

随着室内空气污染状况受到日益关注, 许多研究者开始致力于开发高效、安全、经济的室内空气净化材料和技术. 本文介绍了我们研究室内甲醛净化催化剂的过程, 比较了室温下负载型贵金属催化剂利用空气中的氧气完全氧化甲醛的性能, 阐述了Pt/TiO2催化剂的高效活性本质, 明确了贵金属催化剂上催化氧化甲醛的反应机理. 应用研究方面, 建立了成型催化剂和甲醛净化组件的制备生产工艺, 研发了新型空气净化器和通风管道内应用的净化机. 上述两种产品实现了高效、安全和经济的室内甲醛净化, 已经供应市场并应用于2008年北京奥运会部分室内空气质量的保障, 为绿色奥运、科技奥运、人文奥运做出了应有的贡献, 并将惠及千家万户百姓的生活.     

后处理条件对Ru(核)-RuO2(壳) 纳米颗粒结构和形貌的影响

利用光电子能谱仪(XPS)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)和能量色散谱(EDS)研究了后处理条件(不同酸度的洗液及基底)对电化学合成的Ru(核)-RuO₂(壳) (RNCO)纳米颗粒的结构和形貌的影响. 结果发现, 直接用水洗的RNCO纳米颗粒会在铜基底上组装成线或棒, 而在单晶硅基底上没有发生明显的组装行为. 在稀盐酸洗涤过程中, RNCO的核壳结构被破坏, 并且各自发生聚集和生长, 当产物置于硅片上时, RNCO明显分离为RuO₂膜和金属Ru颗粒; 当产物置于Cu片上时, Ru生长成为方形颗粒, RuO₂颗粒黏附其上. 在浓盐酸中, RNCO的核壳发生化学反应生成新的钌氧化物相, 新物相以膜的形式铺展在硅片上, 而在Cu片上呈现角状结晶.     

羰基硫在矿质氧化物上的非均相催化氧化反应

利用原位漫反射红外光谱( in situ-DRIFTS)、离子色谱(IC)、程序升温脱附(TPD)、X射线衍射(XRD)及比表面积分析(BET)等手段，研究了OCS在大气颗粒物中较常见的矿质氧化物成分SiO₂， Al₂O₃，Fe₂O₃，CaO，MgO，ZnO，TiO₂等上的非均相氧化反应，确定了反应中间体和产物，讨论了反应动力学过程和反应机理。结果表明，OCS在矿质氧化物上具有与Al₂O₃上相同的反应机理。即，OCS在表面羟基和表面氧的共同作用下，经由中间体HSCO₂–和HSO₃^–，最终转化为SO₄^2–和CO₂。不同模型氧化物对OCS的氧化活性依次为     

CuO-Fe2O3吸附水中酸性红B及其催化热解再生机制

采用共沉淀法制备出具有较强磁性和较大比表面积的CuO-Fe2O3复合氧化物, 并研究了其吸附偶氮染料酸性红B(ARB)及其通过催化热解有机物进行再生的性能.结果表明, 该CuO-Fe2O3复合氧化物在弱酸性条件下对酸性红B(ARB)有较强的吸附能力, 溶液中共存的Cl?对吸附基本没有影响, 而对吸附却影响显著.吸附后经磁分离, 可在300℃、空气气氛中催化氧化吸附质而使吸附剂再生, 吸附剂经连续7次吸附-再生使用, 性能稳定.用原位FTIR反射光谱法研究了偶氮染料酸性红B单独热解及在CuO-Fe2O3复合氧化物上热解的反应过程, 通过跟踪反应体系IR谱图随温度及时间的变化, 推断了反应历程及其产物.研究证明, 酸性红B在两种条件下的氧化反应有很大区别: CuO-Fe2O3复合氧化物对酸性红B的氧化有很强的催化作用, 不仅大大降低了染料的降解温度, 而且可使其发生完全氧化, 无有机副产物产生; 而对无CuO-Fe2O3吸附的酸性红B进行热氧化时, 需在较高温度下进行, 而且氧化不完全, 产生大量含N有害化合物.