Au/Al_2O_3/Al整体型催化剂的研究

采用阳极氧化法制备了Al2O3/Al载体,研究了阳极氧化条件(硫酸浓度、电流密度、氧化时间等)对载体比表面积和孔结构的影响.用这种载体,经过水合或负载CeO2、Fe2O3等助剂对载体的不同处理后,采用浸渍法制备了金负载量为1%的Au/Al2O3/Al、Au/Al2O3-CeO2/Al、Au/Al2O3-Fe2O3/Al催化剂,考察了其CO催化氧化活性.结果表明:阳极氧化条件对载体的表面结构有着显著的影响,同时也明显影响到催化剂的活性;助剂CeO2的加入能明显提高催化剂的活性.     

纳米金催化剂Au/Al_2O_3的制备及其催化活性研究

用吸附色谱柱法制备了Au/Al2O3催化剂,分析了金粒径大小、酸度、液固比、载体等因素对纳米金催化剂Au/Al2O3活性的影响.结果表明：当粒径为2～3 nm,pH为9,液固比为4 1时,催化剂Au/Al2O3的活性最高.     

Au/γ-Al2O3催化剂上高浓度甲醇催化消除反应的研究

采用沉积沉淀法制备了负载型Au/γ-Al2O3催化剂,并进行了BET、SEM等表征.对高浓度甲醇蒸汽进行催化消除反应.探讨了载体粒径、金含量和活化气体(O2、N2、H2)对催化剂性能的影响.结果表明:载体粒径不同的催化剂表面积不同,不同的活化气体对反应产物有很大影响.在O2活化的最佳催化剂Au(2.0%)/γ-Al2O3(0.4-0.5 mm)上浓度为86.3 g/m3的甲醇的最低全转化温度是170℃,产物中CO2和甲醚的选择性分别为99.7%和0.3%,达到国家安全排放标准.图1,表3,参16.     

氮改性介孔碳的制备、表征及其对乙炔氢氯化反应的催化活性

采用三元共组装法制备了一系列不同氮改性的介孔碳及其Au/MOMC催化剂,探索了介孔碳制备的最佳条件,利用BET、元素分析仪(EA)对样品进行了表征,考察了介孔碳作为载体及其Au/MOMC催化剂,在固定床反应装置上进行乙炔氢氯化反应的催化性能。实验结果表明,在180℃、C2H2(GHSV)=180h-1、VHCl/VC2H2=1.15、Au的负载量为1%的反应条件下,Au/MOMC催化剂的乙炔转化率可达到89%(比Au/OMC提高34%),选择性接近99.99%。     

有氧条件下Au/CeO2/Al2O3催化还原NO的研究

NO是形成光化学烟雾、生成酸雨和破坏大气臭氧层的前驱气体之一,消除NO已成为近几年国内外催化界的研究热点.Cu-ZSM-5是国内外研究最成熟的催化剂,但实用性差.本研究以HAuCl4为前驱体,沉积-沉淀法制备Au/CeO2/Al2O3催化剂,用X-射线衍射(XRD )进行表征,考察了加入CeO2对Au/CeO2/Al2O3催化活性的影响.结果表明Al2O3、CeO2/A l2O3表面的Au晶粒小, 分散度高.Au/Al2O3的deNOx活性较低,而含金复合催化剂Au/CeO2/Al2O3的活性高于Au/Al2O3及Cu-ZSM-5.     

负载型磷钨酸铯在FCC中醚化反应研究

制备了负载型磷钨酸铯（Cs2.5H0.5PW12O40/Sio2）固体酸醚化催化剂，考察了载体性质，制备条件对催化剂性能的影响，并考察了工艺条件对叔碳烯烃转化率的影响，研究结果表明，大孔硅胶是Cs2.5H0.5PW12O40的适宜载体，硅胶的钠含量越低，制备的Cs2.5H0.5PW12O40/Sio2催化剂的活性越高，制备的Cs2.5H0.5PW12O40/Sio2催化剂均具有较强的酸性，催化活性以及良好的稳定性，是一种理想的醚化催化剂，在温度为80℃，压力0.8MPa。空速1h^-1，n（甲醇）/n（叔碳烯烃）比=1.1的反应条件下，叔碳烯烃转化率达到56.54%。     

Cu/Ce-Zr-La/γ-Al_2O_3的制备及其三效催化性能

将AlNH4(SO4)2溶液滴入到NH4HCO3和PEG6000的混合溶液中,用沉淀法制备γ-Al2O3载体.然后用等体积浸渍法分别负载上Ce-Zr-La以及活性组分Cu,制备催化剂Cu/Ce-Zr-La/γ-Al2O3.考察该催化剂的三效催化性能,并借助扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)、热重分析(TG)等方法研究催化剂活性与结构的关系.实验结果表明:Cu/Ce-Zr-La/γ-Al2O3具有良好的三效催化性能,NO、CO和C3H6的起燃温度都较低,分别为250℃、150℃和300℃;CeO2-ZrO2对载体γ-Al2O3和活性组分Cu具有稳定作用,避免了CuAl2O4尖晶石相的生成;La能够显著提高催化剂的热稳定性.     

有氧条件下Au/CeO2/Al2O3催化还原NO的研究

NO是形成光化学烟雾、生成酸雨和破坏大气臭氧层的前驱气体之一，消除NO巳成为近几年国内外催化界的研究热点，Cu0-ZSM-5是国内外研究最成熟的催化剂，但实用性差，本研究以HAuCl4为前驱体，沉积-沉淀法制备Au/CeO2/Al2O3催化剂，用X-射线衍射（XRD）进行表征，考察了加入CeO2对Au/CeO2/Al2O3催化活性的影响。结果表明：Al2O3、CeO2/Al2O3表面的Au晶粒小，分散度高，Au/Al2O3的deNOx活性较低，而含金复合催化剂Au/CeO2/Al2O3的活性高于Au/Al2O3及Cu-ZSM-5。     

不同络合剂对Pd/MWCNTs催化剂的甲酸电催化氧化性能影响

以添加Na2CO3和NH3.H2O为络合剂的微波多元醇法制备碳纳米管载Pd催化剂(Pd/MWCNTs),并考察了络合剂对催化剂甲酸电催化氧化性能的影响。结果表明,NH3.H2O络合剂制备的Pd/MWCNTs催化剂,其Pd晶粒平均粒径最小(5.2 nm),对甲酸氧化的催化活性和稳定性最好。NH3.H2O与PdCl2能形成络合物,可能会促进微波合成中碳纳米管上形成均匀分散且较小粒径的Pd粒子,因此提高了催化剂的甲酸氧化催化性能。     

Au/CeNaY催化剂的制备、表征及其水汽变换反应性能

对Na Y分子筛进行Ce4+交换改性,获得Ce Na Y载体,继而负载Au制备一系列Au/Ce Na Y催化剂。采用电感耦合等离子光谱分析仪(ICP-OES)、N2物理吸附仪、X线衍射仪(XRD)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)和H2程序升温还原(H2-TPR)等方法对负载纳米Au催化剂进行表征,并考察催化剂的水汽变换反应活性。结果表明:随着载体中Ce4+含量增加,催化剂的Au负载量逐渐提高,比表面积和孔容显著下降,且纳米Au颗粒均匀地分散于分子筛载体上。Au/Ce Na Y比Au/Na Y具有更高的水汽变换反应活性,且Au/Ce Na Y催化剂的反应活性随载体中的Ce4+含量的增加而提高。在350℃时,Au/Na Y的反应活性为2.6 mol/(mol·h),而Au/Ce Na Y的反应活性高达33.2 mol/(mol·h)。     

Hydrogen generation from decomposition of hydrous hydrazine over Ni-Ir/CeO2 catalyst

The synthesis of highly active and selective catalysts is the central issue in the development of hydrous hydrazine(N_2H_4·H_2O) as a viable hydrogen carrier. Herein, we report the synthesis of bimetallic Ni-Ir nanocatalyts supported on CeO_2 using a one-pot coprecipitation method. A combination of XRD, HRTEM and XPS analyses indicate that the Ni-Ir/CeO_2 catalyst is composed of tiny Ni-Ir alloy nanoparticles with an average size of around 4 nm and crystalline CeO_2 matrix. The Ni-Ir/CeO_2 catalyst exhibits high catalytic activity and excellent selectivity towards hydrogen generation from N_2H_4·H_2O at mild temperatures. Furthermore, in contrast to previously reported Ni-Pt catalysts, the Ni-Ir/CeO_2 catalyst shows an alleviated requirement on alkali promoter to achieve its optimal catalytic performance.     

堇青石蜂窝陶瓷负载CuMn/CeO_2-Al_2O_3催化分解臭氧

选取堇青石蜂窝陶瓷作为催化剂基体,制备了堇青石蜂窝陶瓷负载CuMn/CeO2-Al2O3催化剂,采用XRD、BET等方法对其进行了表征,测定了其催化分解O3的活性。结果表明,CuMn/CeO2-Al2O3催化剂具有良好的催化活性,对O3的稳定催化分解率可达94%以上。     

Pt/CeO2-CNTs和Pt/CNTs在H2SO4和NaOH中乙醇电氧化活性及循环稳定性研究

为考察pH和CeO2对Pt催化剂乙醇电氧化活性的影响,用循环伏安法比较了Pt/CNTs及Pt/CeO2-CNTs在NaOH和H2SO4介质中的电化学行为,表明催化剂在NaOH介质中活性高于在H2SO4中活性,Pt/CeO2-CNTs活性高于Pt/CNTs活性.因Pt催化剂上乙醇电氧化反应的tafel斜率接近,故活性不同可归于影响交换电流密度的OHad浓度的差别.NaOH中Pt表面OHad吸附起始电位和乙醇电氧化起始电位分别低于H2SO4中起始电位,表明OHad决定着Pt催化剂的乙醇电氧化活性.加速耐久性实验表明,CeO2可改善Pt/CNTs的循环稳定性,Pt/CeO2-CNTs和Pt/CNTs在H2SO4中稳定性优于在NaOH中稳定性.     

Pt/CeO2-CNTs和Pt/CNTs在H2SO4和NaOH中乙醇电氧化活性及循环稳定性研究

为考察pH和CeO2对Pt催化剂乙醇电氧化活性的影响,用循环伏安法比较了Pt/CNTs及Pt/CeO2-CNTs在NaOH和H2SO4介质中的电化学行为,表明催化剂在NaOH介质中活性高于在H2SO4中活性,Pt/CeO2-CNTs活性高于Pt/CNTs活性.因Pt催化剂上乙醇电氧化反应的tafel斜率接近,故活性不同可归于影响交换电流密度的OHad浓度的差别.NaOH中Pt表面OHad吸附起始电位和乙醇电氧化起始电位分别低于H2SO4中起始电位,表明OHad决定着Pt催化剂的乙醇电氧化活性.加速耐久性实验表明,CeO2可改善Pt/CNTs的循环稳定性,Pt/CeO2-CNTs和Pt/CNTs在H2SO4中稳定性优于在NaOH中稳定性.     

Ni/Al_2O_3、Co/Al_2O_3和Ni-Co/Al_2O_3催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢的性能

利用浸渍法制备Ni/Al2O3、Co/Al2O3、Ni-Co/Al2O3催化剂,考察催化剂对乙醇水蒸气重整反应的催化性能,对催化剂进行x射线衍射(XRD)表征.实验结果表明,Ni/Al2O3催化剂具有较好的低温活性,Co/Al2O3催化剂具有较高的氢气选择性和较低的甲烷选择性,而Ni-Co/Al2O3催化剂表现出良好的催化性能,有较高的低温活性,较高的氢气、二氧化碳选择性,较低的一氧化碳、甲烷选择性,450 ℃时乙醇转化率达到100%, 氢气选择性为79.8%,二氧化碳选择性为91.9%.     

Pt/CeO_2-ZrO_2/Al_2O_3/金属载体催化燃烧低浓度甲烷

采用浸渍法制备了Pt/CeO2-ZrO2/Al2O3/金属载体催化剂,测定了其对低浓度甲烷催化燃烧活性。结果表明,Pt/CeO2-ZrO2/Al2O3/金属载体催化剂具有良好的催化活性,Pt负载量大的催化剂活性越好,7%Pt/[CeO2-ZrO2/Al2O3]催化剂的T50为359℃、T90为442℃,空速为15000h-1,1%甲烷转化率可达92%。     

萤石结构铜-铈-氧催化剂组成与催化活性

按不同的Cu,Ce配比制备了5种Cu-Ce-O催化剂,与纯CuO和CeO2相比,其CO催化氧化活性均较高,XRD测试显示,活性最高的（CuO)0.15-(CeO2)0.85催化剂上看不见CuO的特征峰,只显示CeO2的萤石结构特征,说明高活性是由于CuO高度分散在CeO2上所产生的协同效应所致,对反应的动力学处理结果表明,其组成与活性的变化符合Constable标绘的规律,表明它们是同一系列性质相似的催化剂,还对这些催化剂进行了H2－TPR,O2－TPD和CO－TPD的表征以考察它们的氧和一氧化碳吸附量,氧物种易还原程度与活性的关系。     

Fe/TiO_2-CeO_2催化剂室温高效催化降解甲基橙研究

采用溶胶-凝胶(sol-gel)和浸渍相结合的方法制备Fe/TiO2-CeO2催化剂,以X射线衍射(XRD)和N2物理吸附-脱附对催化剂结构进行了表征.结果表明,Ti的添加抑制CeO2晶粒长大,使TiO2-CeO2具有更小的晶粒尺寸和更高的比表面积.甲基橙催化降解的结果表明当催化剂中Fe,Ti,Ce摩尔比为1∶2∶6时催化剂活性最高,以H2O2为氧化剂对10.0 mg.L-1甲基橙溶液进行催化湿式氧化反应,在低温5~30℃范围内,催化剂均表现出高的催化活性.室温25℃时,当催化剂和氧化剂H2O2(30.0wt%)用量分别为0.07 g和0.04 mol.L-1时,50 min后甲基橙的降解率达96%,且6.0wt%Fe/10.0wt%TiO2-90.0wt%CeO2催化剂的催化性能是6.0wt%Fe/CeO2的1.5倍.同时,催化剂重复性实验结果表明6.0wt%Fe/10.0wt%TiO2-90.0wt%CeO2催化剂具有良好的稳定性.