高丰度硅-28同位素的分离技术

同位素纯硅片具有特殊的物理性质,在信息技术领域有着非常广阔的应用前景。为获得高丰度28Si,利用国产的高速气体离心机,选择SiF4作为分离的工作介质,对硅同位素进行了离心分离实验。通过单机分离实验,调整气体离心机的有关参数,摸索出适合级联分离的单机参数,同时得到气体离心机分离硅同位素的单位质量数的全分离系数γ0。利用由4台离心机组成的级联,经过6个阶段的分离,得到了28Si丰度达到99.5%的样品。实验结果表明,离心法分离硅同位素是完全可行的。     

多组分同位素离心分离的简化计算

本文从多组分同位素的扩散方程出发，推导了多组分同位素离心分离径向平均丰度的丰度方程。用迭代法结合流场近似解数值模拟了４组分同位素ＵＦ６和ＳＦ６的丰度分布，并估算了同位素单位摩尔质量差下的全分离系数。同时还分析了同位素间相对全分离系数与其摩尔质量差的关系及离心机流场近似解中一些参数的取值问题。     

多组分气体离心分离级联的解析优化

为降低级联的建设和运行成本,使设计总流量较小,提出了一种多组分分离级联的一维解析优化方法。应用匹配丰度级联理论的基本原理,计算了不同关键相对分子质量下的级联,分析了级联参数的变化。在匹配丰度级联中,关键相对分子质量是两个关键组分相对分子质量的平均值。得到一种通过调整关键相对分子质量和级联的级数以得到总流量较小级联的解析计算方法。用这种方法,设计了一个分离28S i的级联,并将此结果和文献中的结果进行了比较。该方法得到的级联总流量接近最小值,计算量很小,可以用于多组分分离的优化设计。     

离心级联供料扰动过程中丰度分布的数值模拟

为了得到离心级联流体状态变化时同位素丰度分布情况,建立了丰度变化下的动态数学模型,与水力学数值模拟进行耦合,利用Q迭代算法求解了动态丰度方程。Xe分离数值模拟结果表明,该模型和算法可以有效求解离心级联动态丰度分布。在扰动幅度和持续时间都相同的情况下,丰度的变化与该组分在同位素中的位置、距离扰动级的位置、机器滞留量以及稳态下丰度的分布情况都密切相关。研究结果对于实际同位素生产中参数分析和调整具有参考价值。     

离心级联供料扰动过程中丰度分布的数值模拟

为了得到离心级联流体状态变化时同位素丰度分布情况,建立了丰度变化下的动态数学模型,与水力学数值模拟进行耦合,利用Q迭代算法求解了动态丰度方程。Xe分离数值模拟结果表明,该模型和算法可以有效求解离心级联动态丰度分布。在扰动幅度和持续时间都相同的情况下,丰度的变化与该组分在同位素中的位置、距离扰动级的位置、机器滞留量以及稳态下丰度的分布情况都密切相关。研究结果可供实际同位素生产中参数分析和调整时参考。     

室外器皿蒸发同位素实验研究

通过室外器皿蒸发同位素实验,分析同位素时段平均分馏系数与温度、相对湿度、器皿蒸发量3种单因素之间的函数关系,并构建基于质量守恒原理和3种不同函数关系的蒸发分馏同位素模型,模拟器皿剩余水体同位素组成变化.实验结果表明,分馏系数与蒸发量关系是所得到的分馏关系中最为稳定而有效的.     

有机溶剂沉淀法去除子宫内膜癌血清高丰度蛋白的比较研究

建立了一种简便有效、成本低廉的去除子宫内膜癌血清高丰度蛋白的方法．运用3种不同的有机溶剂（不同体积倍数）处理子宫内膜癌血清样品,SDS．PAGE电泳检测去除高丰度蛋白．结果表明：不同的有机溶剂沉淀法都能去除血清样品中绝大部分的高、中丰度蛋白,但低丰度蛋白质保留、减弱及丢失的现象不一．用1倍体积乙腈可有效去除子宫内膜癌血清样品中的绝大部分高丰度蛋白,同时保留较多的小分子量蛋白．     

多元分离矩形级联最佳供料位置的确定

多元同位素分离理论是稳定同位素分离的理论基础。矩形级联具有机器种类少，连接简单等特点，适合分离种类多，小规模生产的稳定同位素。用矩形级联分离多元同位素，在外界参数不变的情况下，改变供料位置，目标同位素的产品丰度有较大差别，这就要求选择最佳供料位置使产品丰度最高。从推导二元小分离系数短矩形级联的最佳供料位置出发，分析了当分离系数增大及级联加长时供料位置的变化趋势，并通过求解非定常态多元分离级联丰度非线性方程组，得出多元分离的最佳供料位置的变化趋势及最佳供料级入口丰度和供料丰度之间的关系     

应用于磷酸盐氧同位素测定的海水中溶解态磷酸盐的富集、分离与纯化

海水中溶解态磷酸盐的氧同位素组成(δ18Op)是海洋磷循环研究的有效示踪剂之一.海水中溶解态磷酸盐的富集、分离与纯化研究是测定海水磷酸盐氧同位素组成的基础.通过对国内外海水中磷酸盐氧同位素组成的测定方法进行查阅,选择改进后的MAGIC-CePO4沉淀-阳离子交换树脂法对海水中溶解态磷酸盐进行富集、分离与纯化,并对实验条件进行了探讨.实验结果表明,所采用的方法对于3种不同溶液体系3个步骤的磷酸盐平均回收率分别为92.8%,88.2%和98.3%,全流程磷酸盐回收率达到80%以上,因此可作为海水磷酸盐氧同位素测定的重要前提.     

分离级联中出现峰值组分的质量与平均质量的关系

为了获得所需丰度的同位素，需要将多个分离单元联结成级联。因而必须对多元同位素混合物在级联中的分离情况进行深入研究。假定分离系数小，从多组分级联输运方程出发，利用全分离系数与不同组分质量差的关系，导出了在级联中某组分丰度出现峰值处该组分质量与平均质量的关系。并对级联中分离单元的分离情况进行了分析。得出以下结论：在级联分离多组分同位素混合物的过程中，当某一组分的丰度在级联中出现峰值，其质量等于此处平均质量（略有偏移），以上结论是在小分离系数的条件下得到的，对于大分离系数的情况也有参考价值     

^252Cf自发裂变源碎片中短寿命核测量的程序控制系统

该文介绍一套252Cf裂变碎片中核素测量的单片机控制系统.该系统用于短寿命核素的在线分离与测量,具有自动测量、时间可调、稳定可靠等优点.     

基于分子筛13X的氢同位素分离

液氮温度下用分子筛13X在自行设计的单塔变压吸附装置上进行氢氘同位素气体的分离研究,考察了流量、压力与吸附床长度对分离效果的影响,在气体总压0.40 MPa、总流量63.86 cm3/min与吸附床长度1.0 m时氢氘分离因子可达到1.27.结合平衡吸附和动态分离之间的差异,表明吸附法能够有效分离氢同位素气体的机理是基于动力学效应.     

CS2与O(3P)反应机理的理论研究

用密度泛函理论的B3LYP方法在6-311 G(d,p)水平上研究了基态氧原子O(3P)与CS2的反应机理.优化了所有反应物、过渡态、中间体和产物的构型,频率分析表明所有过渡态有且仅有一个虚频率,并用IRC进一步确认了过渡态.为了得到更可靠的能量值,在G3B3水平下进行了各驻点的能量校正.研究表明,该反应有4条反应通道,其中有两条是主要反应通道,它们均得到能量最低产物SC和SO.计算结果与实验结果一致.     

基于稳定同位素的SPAC系统水分转化研究进展

大气-土壤-植被连续体(soil-plant-atmosphere continuum, SPAC)系统水分转化过程是生态水文学重要的研究内容。稳定同位素作为天然的示踪剂能有效示踪、整合和指示SPAC系统中的水分输入、输出以及转化过程。笔者在简述稳定同位素应用原理的基础上，以垂直方向上SPAC系统水分运移的视角，阐释基于稳定同位素技术的土壤-根系界面水分运移、植物传输水分中存在的分馏和植物冠层-大气界面水分交换的研究进展，探讨了SPAC系统水分转化研究中稳定同位素技术在分馏机制、时间分辨率与空间异质性方面的局限性。认为未来基于稳定同位素的SPAC水分转化研究还需着重在以下3个方面进行：(1)借助广泛应用于其他领域的便携式同位素分析仪对各种同位素水池同位素组成进行原位观测；(2)结合多种同位素分析水体同位素组成来分析土壤-根系界面水分运移过程，进一步确定树木水分来源，提高识别和划分的准确性，并以此完善稳定同位素应用模型；(3)利用同位素标记盆栽实验精准控制叶片吸水的水源，高分辨率地解析叶片吸水的发生位置以及时间；(4)结合控制性同位素标记实验并利用离心技术提取木质部导管中的汁液水，对比分...     

松南营城组火山岩气藏成藏模式

松南气田营城组火山岩天然气的δ13C1值大于-30‰,具有δ13C1＞δ13C2＞δ13C3负序列或同位素倒转,甲烷同位素偏重,表明松南气田营城组火山岩天然气不仅具有煤型气与油型气混合特性,还具有多期次成藏特征,煤型气充注早,为89～83 Ma;油型气和幔源气充注晚,为78～68 Ma.松南气田营城组天然气中无机气体主...     

Another continental pool in the terrestrial silicon cycle

Silicon is the second most abundant element on Earth. It is an important nutrient for phytoplankton and is readily absorbed by terrestrial vegetation; it also assists the removal of carbon dioxide from the atmosphere through the weathering of silicates. But the continental cycle of silicon is not well known, and only a few studies have attempted to use silicon stable isotopes (28Si, 29Si and 30Si) to quantify the continental silicon reservoirs. Dissolved silicon in sea and river waters forms a reservoir of mean isotopic value +1.1 per thousand (refs 7, 10). It is enriched in 30Si with respect to the igneous rocks reservoir, which has a mean isotopic value of -0.3 per thousand (refs 4, 9). This enrichment can only be produced by a major fractionation during weathering, and should result in the formation of a continental 30Si-depleted reservoir. Such a reservoir, however, has not been identified to date. Here we analyse silicon isotopes of in situ quartz from a sandstone series in France, using a new-generation secondary ion mass spectrometry apparatus. We show that quartz that precipitates as siliceous cements forms a strongly 30Si-depleted reservoir with isotopic values down to -5.7 per thousand, a more negative value than any previously published for terrestrial samples. Our findings suggest that quartz re-precipitation plays an important role in the biogeochemical cycle of silicon.     

考虑轻杂质时离心级联中组分分布的数值模拟

为了清楚地了解离心机级联中轻杂质的传播与分布,对利用离心法获取同位素过程中存在的轻杂质问题进行了数值模拟。根据实际的物理过程,建立了新的质量损失模型及轻杂质(HF)产生模型。数值模拟中将反映物质守恒的微分方程进行差分处理,以W F6为工作介质,考虑腐蚀损耗、供料中的轻杂质及离心机级联系统漏率,求解差分方程组,得到了离心级联中各组分的丰度分布,并与旧的模型进行了比较。数值计算结果显示新模型得到的轻杂质丰度在精料端的积累量远高于旧模型,理论上该模型能够更准确地反映离心级联中轻杂质传播与分布情况。     

低不饱和度聚醚多元醇的结构与表征

采用红外、核磁、质谱、GPC等实验方法分别对低不饱度聚醚多元醇环氧丙烷(PO)/环氧乙烷(EO)共聚醚、环氧丙烷(PO)均聚醚进行了链结构的组成及序列结构分析.由红外光谱中1 374和1 010 cm-1的特征吸收峰确定了链中的氧丙基团.MALDI-TOF-MS确定了样品的组成和分子质量,且与GPC测试的结果进行了对比;1H NMR计算出了样品的起始剂甘油在单体的质量百分数为4.0%,共聚醚链中EO的质量百分数为8%.利用13C NMR测试结果推测出了样品链段中的两单元或三单元的序列结构.     

充气量和供料对脉冲级联稳态丰度分布的影响

脉冲级联是新提出的同位素分离级联的概念,了解脉冲稳态丰度分布是开发脉冲级联应用中的一个重要方面。为了明白稳态丰度分布的影响因素并加以利用,以提高脉冲级联的分离性能,利用一种结合了Q迭代法的时间推进方法求解脉冲级联的稳态丰度分布,并将分离效果用平均分离系数来整体描述。通过对矩形脉冲级联分离钨同位素的讨论,分析了充气量和供料对稳态丰度分布的影响。结果表明:级联的平均分离系数不随级联各级离心机充气量的变化而变化,但随着管道充气量与供料量之比的增加而增大;在级联中部存在一个最佳供料位置,使得平均分离系数最大。