Pt／Au纳米双金属簇的制备及表征

采用硼氢化钠还原法制得聚乙烯吡咯烷酮(PVP)保护的Pt/Au纳米双金属簇,用TEM、UV-VIS吸收光谱进行了表征,从制备方法、还原顺序、金属不同摩尔比等方面对双金属簇的影响进行了研究。分别制得了Pt/Au合金及Pt/Au核壳结构的直径在2~5nm的纳米双金属簇。     

磺化酸性离子交换树脂催化合成聚乙烯醇缩丁醛

研究了磺化酸性离子交换树脂催化剂的制备及其用于催化正丁醛和聚乙烯醇（PVA）制备聚乙烯醇缩丁醛（PVB）,考察了磺化酸性离子交换树脂催化剂制备条件和缩醛化反应条件对正丁醛和PVA反应生成PVB的影响。结果表明,磺化酸性离子交换树脂催化剂具有良好的催化正丁醛和PVA反应生成PVB的性能,其上含有的磺酸基数量是影响其催化活性的重要因素。磺化酸性离子交换树脂催化剂的最优制备条件为：磺化温度110 ℃、磺化时间12 h。磺化酸性离子交换树脂催化剂催化正丁醛和PVA生成PVB反应的最佳条件为：反应温度95 ℃、反应时间11 h、催化剂量8%、正丁醛量：PVA量为70：100（质量比）,生成的PVB具有良好的热稳定性。     

Au/Ag/Ni三金属纳米溶胶的催化制氢性能研究

采用化学共还原法制备了聚乙烯吡咯烷酮(PVP)稳定的Au/Ag/Ni三金属纳米溶胶颗粒,通过UVVis、SEM/EDS、TEM等对所合成的纳米溶胶颗粒进行表征,研究了化学组成对其催化水解NaBH_4制氢活性的影响。结果表明,所制Au/Ag/Ni三金属纳米颗粒的平均粒径约为2.0nm,其中Au_(10)Ag_(40)Ni_(50)三金属纳米颗粒的催化活性最佳,30℃时其催化活性达2548mol_(H2)/(mol_(Pt)·h)。密度泛函理论(DFT)的计算结果表明,Au/Ag/Ni三金属纳米团簇内部由于产生电荷转移效应,原子间的电子转移使得Ag带正电而Au带负电,带电原子成为催化水解NaBH_4的活性中心,使得材料具有优异的催化制氢性能。     

Pd-Ni/HZSM-5多相催化乙酸、乙醛一步加氢酯化研究

采用浸渍法制备了负载型双金属催化剂Pt-Ni/HZSM-5,并用于催化乙醛和乙酸气相一步加氢酯化反应.X-射线衍射结果表明,双金属在催化剂表面处于高分散状态.研究了镍负载量、焙烧温度、还原温度、反应温度、氢醛比以及催化剂用量对催化性能的影响.结果表明,催化剂制备条件和反应条件对催化性能有显著的影响.微量Pt的引入使催化剂的催化活性增强.     

枝状Ag/Au双金属纳米材料的合成及表征

利用Au离子与树枝状纳米Ag的置换反应,以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为表面活性剂,制备了树枝状Ag/Au双金属纳米材料.利用扫描电子显微镜、能量散射X-射线光谱、紫外可见光光谱仪对样品的形貌、成分进行了表征分析,研究了反应温度对产物的影响.结果表明,当反应温度为180℃,反应时间为30min时,可以得到形貌保持较好的纳米枝状结构.产物的UV-Vis光谱中只观察到一个位于单金属Ag和Au之间的吸收峰,表明形成了Au/Ag合金纳米结构.随着温度升高,置换速度加快,有利于Au的生成.     

中空微结构合金Pt/Cu的制备及其对氨硼烷水解释氢的催化活性

通过铜(Cu)还原铂(Pt)伽伐尼置换的液相化学反应途径,在温和条件下制备了具有中空结构的Pt/Cu微纳米合金粒子,借助于氨硼烷的水解释氢反应对其催化活性进行了评价。研究结果表明:所制得的系列双金属合金Pt/Cu纳米粒子,平均粒径约45 nm,呈中空微结构,分散性良好,且其赋存状态为独立的单金属Cu和Pt,未形成化合物或新物相。在室温下,Pt/Cu双金属纳米粒子对氨硼烷水解的催化活性均高于Cu粒子,Pt/Cu-0.75的催化活性明显高于Pt粒子,催化转化频率为67.22 min~(-1),表观活化能为35.75 kJ·mol~(-1)。     

负载型金-银双金属催化剂低温催化尾氯脱氢性能

以Al_2O_3作为载体,采用阴离子浸渍法和等体积浸渍法制备负载型金-银双金属催化剂,并使用固定床反应器考察在低温条件下,不同的焙烧温度、还原温度等对催化剂尾氯催化脱氢性能的影响。结果表明,Au-Ag双金属催化剂的最佳制备条件为:Au负载量为0.4%,Ag负载量为0.7%,制备的Au-Ag/Al_2O_3催化剂在反应温度为100℃时,脱氢的氢气转化率达94.58%,氢氧反应选择性达59.28%.     

活性炭负载Ptm^Au催化剂的制备与甲醇电催化氧化反应活性

采用溶胶负载法制备了Ptm^Au/C催化剂（m代表Pt/Au原子比）,通过X射线衍射、紫外-可见吸收光谱及透射电镜对催化剂进行了表征.利用循环伏安法测定了催化剂对甲醇电催化氧化反应的活性.考查了Pt/Au原子比和活性炭载体的预处理方式对甲醇电催化氧化反应活性的影响.结果表明,Pt0.05^Au/C对甲醇氧化的催化性能明显强于Pt/C催化剂;Pt/Au原子比越小,其催化活性相对越高;与未处理的活性炭相比,经过HNO3和HCl处理的活性炭负载Pt0.05^Au后,其电催化活性有所降低.     

粒子群优化算法在Pt-Pd合金纳米粒子稳定结构优化中的应用

以Pt、Pd为代表的铂族金属在催化剂领域有着广泛的应用,其催化活性较其他金属具有无法比拟的优势,且PtPd合金纳米粒子相对于Pt及Pd单晶纳米粒子均具有更好的催化活性和选择性,研究它的稳定结构对进一步了解催化性能具有重要意义.基于改进粒子群算法和紧束缚二阶近似(TB-SMA)势能函数对不同尺寸、原子数目为1∶1比例的截角八面体Pt-Pd合金纳米粒子的结构稳定性进行了研究,结果表明:改进后的粒子群算法较之前性能得到了提升,能搜索到团簇的更低能量结构,即团簇粒子的更稳定结构;经过改进后,算法更好地克服了早熟收敛的缺点,并且算法的稳定性得到了进一步的改善.     

铂钯双金属纳米催化剂的催化活性

由聚合物稳定的铂纳米催化剂对环己烯催化加氢反应具有较高的催化活性，在铂纳米催化剂中引入第二金属元素钯，即在纳米铂颗粒上包裹一层钯，形成具有球壳结构Pt-Pd双金属催化剂，随引入钯的量不同，其催化能力的大小发生了变化．而且调节反应溶液的pH值，催化能力也发生变化.     

磺化活性炭催化剂的制备及催化制备PVB

研究了磺化活性炭催化剂的制备及其用于催化正丁醛和聚乙烯醇(PVA)制备聚乙烯醇缩丁醛(PVB),考察了磺化活性炭催化剂制备条件和缩醛化反应条件对正丁醛和PVA反应生成PVB的影响.结果 表明,磺化活性炭催化剂具有良好的催化正丁醛和PVA反应生成PVB的性能.磺酸量是影响磺化活性炭催化剂催化缩醛化反应的重要因素,催化剂上...     

纳米Ni粉对肉桂醛选择性加氢反应性能研究

文章采用固相法合成纳米Ni粉,通过XRD、XPS、TEM、SEM和IR等测试手段对其结构进行了表征,并对纳米Ni粉进行掺杂贵金属Pt、Pd改性,以肉桂醛选择加氢反应为探针反应,考察催化剂的催化加氢性能。研究结果表明,固相法合成的纳米Ni粉为高纯度、粒径分布均匀的纳米颗粒,平均粒径为24 nm。对纳米Ni粉和改性的纳米Ni粉的催化加氢性能的考察结果显示,上述催化剂催化肉桂醛加氢反应的催化能力表现为:Pd掺杂的纳米Ni粉纳米Ni粉Pt掺杂的纳米Ni粉。     

玉米秸秆碳基固体酸催化制备聚乙烯醇缩丁醛的研究

通过研究玉米秸秆碳基固体酸的制备及其用于催化正丁醛和聚乙烯醇(PVA)制备聚乙烯醇缩丁醛(PVB),考察了碳基固体酸制备条件和缩醛化反应条件对正丁醛和PVA反应生成PVB的影响。结果表明,玉米秸秆碳基固体酸催化剂的最优制备条件为:碳化温度400℃、碳化时间5.5 h、磺化温度160℃、磺化时间12 h;缩醛化反应最优条件为:反应温度70℃、反应时间10h、催化剂用量8%(占固体总量)。傅里叶变换红外光谱表征结果证实,玉米秸秆碳基固体酸催化剂具有良好的催化正丁醛和PVA制备PVB的性能。     

氮掺杂还原氧化石墨包覆金属钴复合材料的制备及其氧还原性能的研究

采用搅拌反应法制备了ZnCo（ZIF）与氧化石墨（graphite oxide,GO）的复合材料,热处理得到Co@N-doped rGO催化剂。通过X射线衍射（X-ray diffraction,XRD）和扫描电子显微镜（scanning electron microscopy,SEM）对催化剂进行结构表征,通过X射线光电子能谱（X-ray photoelectron spectroscopy,XPS）对催化剂进行表面元素分析,分别考察了金属（Zn和Co）加入量和热处理温度对催化剂氧气还原反应（oxygen reduction reaction,ORR）催化性能的影响,结果表明：所制备的催化剂整体呈层状分布,表面附着金属小颗粒团簇;随着金属加入量的增加,催化剂的ORR催化性能先增强后减弱;随着热处理温度的升高,催化剂的ORR催化性能先增强后减弱。所制备的S-2-850催化剂具有最好的ORR催化性能,在0.1 mol/L KOH电解液中,其起始电位和半波电位分别为0.871 V和0.804 V,在相同测试条件下活性稳定性优于20% Pt/C。     

乙烯直接氧化制乙酸Pd-Au-H3PO4/SiO2催化剂的研究

研究了乙烯直接氧化制乙酸Pd-Au-H3PO4/SiO2催化剂的催化性能,考察了催化剂组成、焙烧温度、引入金属组分Au、Mo对催化剂的影响.结果表明Au、Mo的引入有利于提高催化剂的选择性,H3PO4对催化剂的选择性影响较大,其中B酸浓度是影响其催化性能的重要因素,而焙烧温度影响到催化剂的孔结构.在Pd-Au-H3PO4-Mo/SiO2催化剂上反应生成乙酸的选择性可达81.7%,乙酸的时空收率为142.8g/(h·L).     

Pt掺杂纳米Ni-Pt/C的制备及其电催化氧化甲醇性能

采用溶胶凝胶法制备了用于阴离子膜直接甲醇燃料电池阳极的Ni基双金属Ni-Pt/C催化剂(Pt的质量分数为5%),采用循环伏安法测试了催化剂电催化氧化甲醇的活性,并用XRD、TEM和XPS表征了金属粒子的微观形貌、晶型、表面元素,以考察催化剂制备过程中还原剂用量等工艺条件对纳米金属微观形貌及甲醇电氧化性能的影响。结果表明,所制得的Ni-Pt金属粒子直径为4~6 nm,属面心立方(fcc)晶型,粒子表面的Pt、Ni原子数比高于其内部;随着还原剂用量的增加和煅烧温度提高,催化剂活性呈先增高后降低的变化趋势,最佳还原剂用量为理论值的1.2倍,最佳煅烧温度为400℃,Ni、Pt前驱体同时加入制得的合金型Ni-Pt催化活性最高。     

双分子Salen金属催化剂的研究进展

双分子Salen金属配合物通过双金属活性中心的协同作用能够有效地催化多种化学反应.双金属催化剂拥有2个金属催化中心,可以同时对底物进行活化,从而加快反应速度和提高反应选择性.某些情况下,有些不能发生的新反应通过这种策略也能很好地反应.对双分子Salen金属催化剂的设计原理、最有效的合成方法作了归纳总结,并讨论了其在催化方面的应用.     

γ-Al2O3负载的Pt,Pd催化剂上邻二甲苯的深度催化氧化

采用浸渍法制备了不同负载量的Pt/γ-Al2O3,Pd/γ-Al2O3及Pt-Pd/γ-Al2O3双金属催化剂并用于邻二甲苯的深度催化氧化.研究发现,在上述单金属催化剂中,Pd/γ-Al2O3的催化活性明显优于Pt/γ-Al2O3;将一定量的Pt添加到Pd/γ-Al2O3中形成Pt-Pd/γ-Al2O3双金属催化体系时,目标污染物的转化率和二氧化碳的产率较单金属催化剂都有显著增加,表明贵金属Pt的添加对Pd/γ-Al2O3的活性有促进作用.同时发现,Pt-Pd/γ-Al2O3具有良好的稳定性,是一种很好的深度催化氧化苯系污染物的催化剂.     

硅钨酸催化合成2,2 -二羟甲基丁醛

以硅钨酸作为催化剂，催化甲醛与丁醛的羟醛缩合反应，合成2，2-二羟甲基丁醛。通过实验研究了硅钨酸对此羟醛缩合反应的催化效果，研究探讨了硅钨酸对此缩醛反应的催化反应活性，以及催化剂的的用量，反应物配比，反应时间等因素对反应产品收率的影响，确定了最佳催化条件。结果表明，在甲醛（mol）：丁醛（mol）=2，4：1，催化剂用量为反应物质量的1.5％，反应时间为4小时，温度为25℃，在此条件下二羟甲基丁醛的收率76．1％     

丙酮酸酯不对称加氢反应:负载型金属纳米簇合物催化剂中稳定剂和载体的作用

研究了不同稳定剂和不同载体对低温醇-水溶液中还原的铑纳米簇合物催化剂在丙酮酸酯不对称加氢反应中催化性能的影响。结果表明：在负载型铑纳米簇合物催化剂中，载体对催化剂的催化性能有一定的促进作用；体积较大的大分子作为稳定剂，可以有效地防止金属的聚集和沉积，使其在载体表面均匀分散，与没有稳定剂存在的催化剂相比，底物的转化率和对映选择性都有提高。