模型催化剂VOx/TiO2（110）的高分辨电子能量损失谱研究

模型催化研究能够更好认识催化过程,指导催化剂的合成.在TiO2(110)单晶上制备了VOx膜,采用俄歇电子能谱(AES)、低能电子衍射(LEED)、高分辨电子能量损失谱(HREELS)考察其结构和物理化学性质,及V-TiO2相互作用和热稳定性.结果表明,真空蒸着法制备的V/TiO2(110)界面发生明显的氧化还原作用,出现了VOx和低价Ti,暴露O2后低价Ti即被氧化回+4价,表面发生重构恢复到(1×1).在O2氛围中制备的VOx/TiO2(110)结构和V的价态会随覆盖度的增加发生变化,利用这种制备方法制备的VOx/TiO2(110)具有较多缺陷位,低温退火(≤600K)可使结构变得更规整.     

低温高效催化降解刚果红染料的Fe/CeO2催化剂

有机染料废水成为目前世界公认的主要工业污染源之一,对有机染料的降解越来越引起人们的重视.采用溶胶-凝胶法(sol-gel)和浸渍法制备掺杂Fe的催化剂Fe/CeO2,以X-射线衍射(XRD)和N2物理吸附-脱附对催化剂的结构进行了表征,并对其催化降解有机染料刚果红的性能进行了研究.结果表明,在CeO2中添加过渡金属Fe未改变CeO2晶相结构,且Fe物种在CeO2上处于高分散状态.采用催化湿式过氧化氢氧化法(CWPO)处理10 mg/L偶氮染料刚果红,在低温(5~35℃)范围内,质量分数为2.0%Fe/CeO2催化剂均能表现出高的催化活性.室温25℃时,当催化剂和氧化剂(质量分数为30%H2O2)投加量分别为0.05 g和0.02 mol/L,处理40 min后刚果红降解率可达96%.同时,催化剂重复性实验结果表明催化剂具有良好的稳定性.     

新型铜铈复合材料的制备及其脱硝性能的研究

分别采用浸渍法和沉淀-水热法制备了CuO/CeO2复合催化剂.通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱分析(EDX)、N2吸附-脱附测试(BET)等手段对样品进行了表征.沉淀-水热法制备的CuO/CeO2复合材料具有更好的结晶性,而浸渍法制备的复合材料上CuO主要以无定形态存在.两种复合材料中CuO颗粒的尺寸较复合前明显减小且分散均匀.沉淀-水热法制备的复合材料颗粒间结合紧密,形成连通的孔结构,而浸渍法制备的复合物孔径分布较窄.测定了不同的反应温度下复合材料催化丙烯还原NO的转化率(C3H6-SCR).结果表明,两种方法制备的CuO/CeO2复合催化剂都表现出优于单组分CuO和CeO2的催化活性,其中沉淀-水热法制备的催化剂较浸渍法制备的催化剂表现出更强的协同作用,350℃时NO转化率可达74%.其可能的原因是,沉淀-水热法能使得复合材料上的CuO物种更均匀地分散在CeO2表面并与之充分接触,使材料整体形成更有利于多相反应的介孔结构从而增强了协同作用,提高了材料催化活性.     

Cu/Mo/CeO_2-ZrO_2催化剂的制备及其三效催化性能

以不同沉淀剂制备的CeO2-ZrO2复合氧化物为载体,采用等体积浸渍法制备了Cu/Mo/CeO2-ZrO2催化剂.研究结果表明,当Ce︰Zr的摩尔比为0.65︰0.35,Mo添加量为6%,Cu负载量为5%时,制得的Cu/Mo/CeO2-ZrO2对CO、C3H6和NO的转化具有更好的催化活性,在该催化剂上,CO、C3H6和NO的T50分别为103℃、248℃和244℃,T90分别为189℃、450℃和321℃.Mo的添加能够使催化剂形成稳定的立方晶相固溶体结构,并且使其颗粒更加细化,从而有利于Cu物种高度分散在催化剂表面,提高了催化剂的性能.     

MnCu-SSZ-13@CeO2分子筛核壳结构催化剂的合成及其NH3-SCR性能

通过离子交换和自组装过程制备了具有核壳结构的MnCu-SSZ-13@CeO2分子筛催化剂,并将其应用于NH3-SCR反应.X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)分析结果表明:该催化剂不仅具有SSZ-13晶体的衍射特征峰,而且出现了明显的CeO2特征峰.形貌和线扫分析结果进一步表明:CeO2外壳均匀...     

纳米氧化铈的醇热合成及性能

采用醇热法制备了CeO2纳米材料,并以此为载体通过浸渍法制备了CuO/CeO2催化剂.XRD、TEM及N2吸附分析结果表明,所制备的CeO2比表面大且结构有序性好.TPR和XPS分析证实CuO/CeO2催化剂中有不同的铜物种存在.催化性能评价结果则显示焙烧温度影响CuO/CeO2催化剂的催化性能,而且由于组分间的相互作用使得CuO/CeO2的催化活性远远高于单纯CuO和CeO2组分.     

有氧条件下Au/CeO2/Al2O3催化还原NO的研究

NO是形成光化学烟雾、生成酸雨和破坏大气臭氧层的前驱气体之一,消除NO已成为近几年国内外催化界的研究热点.Cu-ZSM-5是国内外研究最成熟的催化剂,但实用性差.本研究以HAuCl4为前驱体,沉积-沉淀法制备Au/CeO2/Al2O3催化剂,用X-射线衍射(XRD )进行表征,考察了加入CeO2对Au/CeO2/Al2O3催化活性的影响.结果表明Al2O3、CeO2/A l2O3表面的Au晶粒小, 分散度高.Au/Al2O3的deNOx活性较低,而含金复合催化剂Au/CeO2/Al2O3的活性高于Au/Al2O3及Cu-ZSM-5.     

Cu/CeO2纳米催化剂的制备及性能

采用热解硝酸铈法制备出一系列CeO2纳米粉体,进一步采用浸渍、还原法制备了Cu/CeO2纳米催化剂,运用UV-Vis、FT-Raman、XRD、TEM及微反一色谱装置对样品进行了结构表征和催化CO氧化性能研究.结果表明,热解温度影响CeO2的结构和Cu物种在其上的分散情况,随着热解温度的升高,CeO2粒度逐渐增大,结构有序性逐渐增强,而粒度形貌趋向多样性,同时Cu物种在其上的分散性变差;Cu/CeO2催化剂表现出较高的催化活性,且其活性远远高于单纯的Cu和CeO2.     

CeO2/TiO2光催化消除甲醇反应的动力学研究

采用溶胶-凝胶法制备了复合型的CeO2/TiO2粉体光催化剂,用电镜和X射线粉末衍射技术对其进行了表面表征.以有机污染物甲醇的气相光催化消除为模型反应评价CeO2/TiO2催化剂的光催化活性.考察了不同活化温度和活化时间以及不同气体流速对CeO2/TiO2光催化消除甲醇性能的影响,并对该催化剂光催化消除甲醇的反应动力学进行了研究.试验结果表明,在活化温度450℃、活化时间3 h条件下得到的催化剂光催化活性最高.初始浓度为10.2 g/m3的甲醇在流速为4 mL/min时可基本消除,达到排放标准.光催化反应符合一级动力学规律,实验测得该反应的活化能为E(s)=15.63 kJ/mol,指前因子A=0.517 6 s-1.图7,表1,参10.     

非贵金属催化剂上CO去除研究(英文)

系统地比较了CuO/ZrO2,CuO/MnO2,CuO/CoO和CuO/CeO24种催化剂体系对重整气体中CO选择性氧化反应的活性,采用TPR,XRD和SEM等方法考察了催化剂的还原特性及不同Cu,Ce含量对CuO/CeO2还原性能的影响.实验结果表明:除了CuO/ZrO2催化剂之外,其它催化剂中CuO与CoO、CeO2或者MnO2之间存在相互作用,导致催化剂的还原温度降低.CuO/ZrO2催化剂显示较差的催化活性,而CuO/CeO2催化剂的活性较高,其中CuO(x=10%)/CeO2催化剂在140℃和160℃下具有较高的CO转化率和选择性,V=9%水蒸气的加入降低了CuO/CeO2催化剂的反应活性和选择性。SEM测试发现新鲜和失活后的CuO(x=10%)/CeO2表面形貌变化较大,这可能是催化剂失活的原因之一.     

介孔氧化铝空心球的制备及表征

以掺氮碳球为硬模板,F127为软模板,廉价的Al(NO3)3·9H2O为铝源,成功制备出具有介孔结构的氧化铝空心球。通过SEM,N2吸附-脱附,XRD,FT-IR表征显示,其粒径大小均一,均在500nm左右;壳层具有蠕虫状的介孔结构,且主要为无定型结构的氧化铝;介孔孔径为17nm,比表面积为153m2/g,孔容为0.67cm3/g。详细讨论了介孔氧化铝空心球的形成机理。     

CuO/CeO_2空心球的制备及其对CO的氧化性能研究(英文)

报道了一种利用PS模板制备CuO负载CeO_2空心球的简便方法。用扫描电镜(SEM)、能谱仪(EDS)、X射线衍射(XRD)、N_2吸附-脱吸等温线和X射线光电子能谱(XPS)对CuO/CeO_2空心球的结构特征进行了表征。为了评价CuO/CeO_2空心球之间的催化性能差异,采用工业CeO_2和CeO_2空心球,H_2温度程序还原(H_2-TPR)和CO氧化试验。结果表明,合成的样品形貌好,比表面积大,纯度高。H_2-TPR分析表明,CuO/CeO_2空心球的还原性具有多种表面活性物。CuO掺杂的CeO_2空心球表现出比CeO_2空心球和商业CeO_2在CO氧化中的更好的性能,因为铜通过氧缺陷的增加和协同效应有效增强了样品对CO催化活性。     

CeO2／O3催化氧化对滤后水中小分子副产物生成的影响

考察了连续流体系中,滤后水经氧化铈催化臭氧氧化（CeO2／O3）后小分子醛、酮、羧酸及酮酸副产物的生成情况．发现CeO2／O3明显提高了DOC和SUVA的去除率,醛、酮副产物的产量比单独O3氧化后的增加了8％,而羧酸和酮酸的产量却比单独O3氧化后的分别降低了28％和54％．羧基类副产物大幅降低的原因主要与CeO2表面Ce（Ⅳ）对羧基官能团较强的络合亲合力有关．CeO2／O3氧化后小分子副产物总量比单独O3氧化后的降低了23％,但用小分子副产物总量折算有机碳占DOC的比例来间接显示氧化后剩余DOC的可生物降解性,结果表明,CeO2／O3进一步提高了滤后水剩余DOc的可生化性．     

石墨烯包覆SnO2空心球的制备及其锂离子电池负极性能

以K2SnO3为原料,采用简单的水热反应,通过基于静电引力的自组装机制,制得石墨烯包覆SnO2空心球的复合材料.采用SEM、TEM、XRD、N2吸附等温线研究了复合材料的形貌和结构;采用电化学方法研究了复合材料的锂离子电池负极性能.结果表明,复合材料为石墨烯包覆的直径约200～300nm的SnO2空心球,比表面积为140.1 m2·g-1.当放电电流密度为158m A·g-1时,充电比容量为425 mAh·g-1,库伦效率保持为92%以上,复合材料具有良好的循环性能.     

生物模板剂合成介孔氧化铈及其催化性能

以无污染简单易得的天然材料壳聚糖为模板剂合成介孔氧化铈材料,并研究了材料的结构和催化性能.介孔Ce02的孔道结构由直径为5-8 nm的颗粒堆积形成,孔道孔径分布较为均匀,集中在5-10 nm,材料的比表面积约为102 m^2·g^-1.与氧化铈参比样相比,介孔氧化铈具有更好的氧化能力和催化活性,因为材料高比表面积导致了更多活性位点的暴露和表面活性氧的增多.介孔氧化铈的%T50转化率为50％时的温度点）约为300℃,远低于亚微米参比样的430℃.     

Au/Al_2O_3/Al整体型催化剂的研究

采用阳极氧化法制备了Al2O3/Al载体,研究了阳极氧化条件(硫酸浓度、电流密度、氧化时间等)对载体比表面积和孔结构的影响.用这种载体,经过水合或负载CeO2、Fe2O3等助剂对载体的不同处理后,采用浸渍法制备了金负载量为1%的Au/Al2O3/Al、Au/Al2O3-CeO2/Al、Au/Al2O3-Fe2O3/Al催化剂,考察了其CO催化氧化活性.结果表明:阳极氧化条件对载体的表面结构有着显著的影响,同时也明显影响到催化剂的活性;助剂CeO2的加入能明显提高催化剂的活性.     

Cu/Ce-Zr-La/γ-Al_2O_3的制备及其三效催化性能

将AlNH4(SO4)2溶液滴入到NH4HCO3和PEG6000的混合溶液中,用沉淀法制备γ-Al2O3载体.然后用等体积浸渍法分别负载上Ce-Zr-La以及活性组分Cu,制备催化剂Cu/Ce-Zr-La/γ-Al2O3.考察该催化剂的三效催化性能,并借助扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)、热重分析(TG)等方法研究催化剂活性与结构的关系.实验结果表明:Cu/Ce-Zr-La/γ-Al2O3具有良好的三效催化性能,NO、CO和C3H6的起燃温度都较低,分别为250℃、150℃和300℃;CeO2-ZrO2对载体γ-Al2O3和活性组分Cu具有稳定作用,避免了CuAl2O4尖晶石相的生成;La能够显著提高催化剂的热稳定性.     

Ir（110）表面原子结构、氧原子吸附和STM图像的第一性原理研究

用密度泛函理论（DFT）的总能计算研究了金属Ir（110）表面结构以及氧原子的吸附状态.计算得到Ir（110）-（1×1）的外层表面间的弛豫分别是-13.3%（△d12/d0）和＋6.1%（△d23/d0）,表面能σ=175meV-2,功函数Φ=5.22eV;相应的Ir（110）-（1×2）缺列再构表面的△d12/d0=-9.7%,△d23/d0=-2.4%,表面能为169meV/2,Φ=5.33eV.研究Ir（110）-（1×1）和（1×2）再构表面氧吸附,发现各吸附位置的吸附能值均为正值,表明吸附为放热反应,且氧原子最有可能吸附在短桥位（shortbridgesite,SB）.同时我们还模拟计算Ir（110）-（1×2））缺列再构表面和氧吸附再构表面的扫描隧道显微镜（STM）图像并记录STM针尖的起伏变化,结果显示表面吸附氧的位置远高于{001}方向的铱原子列,但是在STM形貌图上氧原子基本上没有凸起.     

纳米银枝晶的电沉积及结构表征

采用恒电位电沉积法,选择十二烷基磺酸钠(SDS)为表面活性剂,在Ti基体上制备了具有树枝状结构的纳米银。X-射线衍射试验表明银纳米枝状体为单晶结构,属于面心立方晶系。运用扫描电镜对枝晶的形貌特征进行观察分析,通过高分辨透射电子显微术对枝晶的晶格结构进行表征,发现枝晶表面由{111}晶面组成,主干和分支互成60°分别沿110方向生长,枝晶的{111}晶面形成多次孪晶结构。树枝状晶体形态的产生符合分形生长机理。     

二氧化锰空心微球的制备及表征

以碳球为模板,高锰酸钾为锰源,成功地制备了粒径较为均一的二氧化锰球壳,通过透射电子显微镜（TEM）、扫描电子显微镜（SEM）、X射线粉末衍射（XRD）等手段对合成产品进行了表征,并考察了不同合成条件对空心球的影响。结果表明,合成的二氧化锰空心球粒径均一,壁厚可调。