上海重霾期PM2.5碳质组分污染特征及来源分析

基于Sunset碳分析仪对上海城区冬季重污染期PM_(2. 5)中的有机碳(OC)和元素碳(EC)浓度展开为期一个月(2014年12月1日～31日)的小时分辨率在线连续监测,并采用优化的最小R2算法对二次有机气溶胶(SOC)含量进行了估算。观测期间的PM_(2. 5)、OC和EC的平均浓度(mean±1σ)分别为(67. 5±40. 5)μg·m~(-3),(9. 9±4. 8)μg·m~(-3),(3. 1±1. 7)μg·m~(-3),其中总碳TC占PM_(2. 5)质量浓度比重为32. 2%。OC/EC的平均值为3. 5,SOC的浓度(2. 4±2. 3)μg·m~(-3),占OC比重为24. 5%。EC浓度的日变化与车流量一致,呈现出显著的早晚高值,表明机动车是上海EC的主要污染源。SOC浓度在午后达到极大值,说明光化学反应是SOC形成的重要过程。对采样期间的一次典型污染事件(15日20:00～16日5:00)进行来源分析发现,来自于生物质燃烧输送和机动车一次排放的贡献较少;而SOC占OC的比重明显高于非污染期间,表明二次成核是雾霾期有机气溶胶污染的关键过程。     

上海市淀山湖区域灰霾天大气颗粒物中碳组分的污染特征

采集了上海市淀山湖区域2015年3月至2016年2月灰霾天大气颗粒物中PM_(2.5)样品,重点分析了其中碳组分的污染特征。结果表明,PM_(2.5)年均质量浓度为(69.01±37.05)μg/m~3,数值与有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性有机碳(WSOC)显著相关,相关性大小与灰霾程度有关。OC、EC的年均质量浓度分别为(4.46±3.41)μg/m~3和(2.15±1.31)μg/m~3,呈现冬季高、夏季低的趋势,两者显著相关,相关性大小同样与灰霾程度有关。WSOC的年均质量浓度为(2.07±1.40)μg/m~3,春季高于冬季,且灰霾天质量浓度大于非灰霾天相应值。碳组分对大气能见度的影响较大,需得到控制。     

2003年秋冬季西安大气中有机碳和元素碳的理化特征及其来源解析

2003年9月至2004年2月在西安站点开展了大气PM2.5和PM10中碳气溶胶的连续观测,并采集了三类主要污染来源样品(燃煤,机动车尾气和生物质燃烧)进行对比分析,采用IMPROVE-TOR方法准确地测量了样品的有机碳(OC),元素碳(EC)及其中的8个碳组分含量.西安秋季和冬季大气PM2.5中OC的平均含量ρOC分别为(34.1±18.0),(61.9±33.2)μg·m-3,EC的平均含量ρEC为(11.3±6.9),(12.3±5.3)μg·m-3.OC和EC均主要赋存于PM2.5粒级中.秋季OC和EC的相关性好(R2＞0.90),冬季一般(R2=0.66).总碳气溶胶在秋季PM2.5中占(48.8±10.1)%,在冬季也达到了(45.9±7.5)%.所有观测日的ρOC/ρEC比值均大于2.0,秋季PM2.5中ρOC/ρEC平均为3.3,冬季为5.1,这可能主要与直接排放来源有关.由碳气溶胶的8个碳组分数据,采用绝对主分量分析获得了主要排放来源对总碳的贡献份额,即秋季汽油车尾气占73%,柴油车尾气占23%,生物质燃烧占4%,而冬季燃煤占了44%,汽油车尾气占44%,生物质燃烧占9%,柴油车占3%.     

重庆三大城区夏季PM_(2.5)中有机碳和元素碳的污染特征

以重庆市渝北区、南岸区和渝中区3个主要城区为研究对象,采集夏季PM2.5样品,应用DRI Model 2001A热/光分析仪,采用IMPROVE-TOR方法测定了PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)含量,并对3地的OC、EC污染特征进行了评价,探讨了PM2.5中含碳物质的来源。结果表明,南岸区OC、EC质量浓度分别为(5.8±1.5)、(2.5±0.8)μg·m-3,低于渝北区((8.9±3.2)、(4.2±1.6)μg·m-3))和渝中区((8.8±2.2)、(4.6±1.3)μg·m-3),与PM2.5质量浓度的分布一致,表明渝北区和渝中区的含碳污染物的排放可能较为严重。渝北区、南岸区和渝中区的OC与EC均显著正相关,表明三大城区OC和EC可能分别具有相似的一次污染源。排除降雨天和O3浓度较高的晴天,利用m(OC)/m(EC)比值法对渝北区、南岸区、渝中区二次有机碳(SOC)进行估算,SOC质量浓度分别为(2.0±1.8)、(1.0±0.7)、(2.3±2.0)μg·m-3,占OC比例均低于30%。渝中区SOC对OC的贡献率最高,这可能是因为该地区易于形成城市热岛效应,且热量和辐射效应更加明显,有助于SOC的生成。通过计算PM2.5中8个碳组分丰度,初步判断机动车尾气排放可能是三大城区碳质组分的主要来源。     

北京市夏季大气不同粒径气溶胶中 碳质及质量重建研究

对北京市城区2012年夏季大气气溶胶进行PM2.5和PM10石英膜采样,利用热光反射法得到了有机碳(OC,organic carbon)和元素碳(EC,elemental carbon)的含量;应用Stelson方法,结合其质量浓度、元素含量可溶性离子含量对气溶胶质量浓度进行了质量重建与比对.日平均质量浓度结果显示,PM2.5中,OC浓度ρ(OC)为19.4μg·m-3,EC浓度ρ(EC)为3.8μg·m-3.PM10中,ρ(OC)为22.3μg·m-3,ρ(EC)为4.1μg·m-3.OC、EC相关性显著(PM2.5,R2=0.77;PM10,R2=0.91).PM10中有87%的OC和94%的EC集中在PM2.5中.PM2.5和PM10中OC/EC比值分别为5.1和5.7,明显大于2,说明存在二次有机碳.PM2.5和PM10重建值和称质量值相关性R2分别为0.95和0.94,重建值和称质量值比值分别为93%和97%.     

南京北郊PM2.5中含碳物质和水溶性离子的污染特性

为了解南京市北郊四季细粒子中含碳组分与水溶性离子的污染特征及影响因素,于2012年8月~2013年6月期间在南京北郊采样点采集PM2.5样品。利用DRI Model 2001A热/光碳分析仪对有机碳(OC)与元素碳(EC)进行了测定。结果显示,PM2.5、OC、EC的质量浓度均是冬季最高、夏季最低,PM2.5的日平均值为122.7±75.2μg/m3,OC和EC的日平均值分别为(15.4±8.0)μg/m3和(3.6±1.8)μg/m3,含碳物质占PM2.5总质量的11%~40%。OC与EC在秋季和冬季有较好的相关性(r2分别为0.86和0.83),表明其来源相似;春季和夏季的相关性较低(r2分别为0.47和0.53),可能原因是有较多二次有机碳(SOC)生成致其来源复杂。利用EC示踪法对SOC的含量进行了估算,夏季SOC占OC的比例最高,达到了44.6%,可见高温与强烈的光照有利于SOC的形成。利用戴安离子色谱对PM2.5中的阴离子SO42-、NO3-、F-、Cl-、HCOO-、CH3COO-和C2O42-,阳离子Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+进行分析,结果表明,水溶性离子占PM2.5总质量的20%~60%,SO42-、NO3-、NH4+二次离子是南京市郊PM2.5中主要的无机离子。     

济南市大气细颗粒物中的碳组分特征

大气颗粒物作为济南市大气环境的首要污染物,严重影响了济南市环境空气质量.通过对济南市大气细颗粒物的滤膜采样与碳组分分析,对济南市细颗粒物中的碳质组分进行了研究,结果表明,OC、EC的平均质量浓度为12.1、4.8μg/m~3,占PM_(2.5)质量的12.0%和4.8%.OC为PM_(2.5)中的优势碳组分,春、夏、秋季的含量均在10%以上;春、夏、秋季TC对PM_(2.5)的贡献均达到了15%以上.济南春、夏、秋季PM_(2.5)中OC/EC比值分别为2.4、2.4、2.7,均大于2,说明济南春、夏、秋季都存在不同程度的二次有机污染.济南市春、夏、秋季有机碳中SOC的贡献率分别为14.8%、56.9%、49.6%.夏、秋季气温高,日照时间长的气象条件促进了SOC的形成.SOC质量浓度为4.8μg/m~3,总有机碳中SOC的贡献为40.4%,表明SOC已经成为济南市细颗粒物中的重要贡献源.通过对8个碳组分在PM_(2.5)中的含量分析发现,该采样点春、夏、秋季碳组分组成相似,特征组分均为EC1,说明汽油车尾气是济南市主要的污染源.     

基于PM2.5中的黑碳变化探究上海冬季典型污染过程

2016年11月29日—12月9日,上海连续发生两起大气污染事件,最高小时PM_(2.5)质量浓度分别达到119和179μg/m~3.利用黑碳(black carbon,BC)仪的在线观测数据,结合大流量PM_(2.5)滤膜样品的化学组成数据——有机碳(organic carbon,OC)、元素碳(element carbon,EC)、水溶性离子、金属元素,观察两次污染过程中PM_(2.5)的化学组成和来源变化.结果表明,在两次污染过程中,污染期的平均PM_(2.5)质量浓度分别是洁净期的4.2和3.9倍,而平均黑碳质量浓度仅为洁净期的1.6和1.9倍.污染期的最高黑碳质量浓度为8.94μg/m~3,占PM_(2.5)的百分比为22.0%.在两次污染过程中,洁净期的平均黑碳质量浓度占PM_(2.5)的百分比分别为11.8%和7.5%,显著高于污染期的4.4%和3.7%.污染期的二次污染严重,平均二次污染物分别占PM_(2.5)的百分比为41.8%和31.9%,平均二次有机碳(secondary OC,SOC)占有机碳的百分比分别为42.5%和34.9%.在两次污染过程中,燃煤、机动车、船舶排放和生物质燃烧均有显著贡献.     

万州城区PM_(2.5)中有机碳与元素碳污染特征

为了解重庆万州区PM2.5中碳质气溶胶的污染特征,于2012—2013年分4个季节采集了PM2.5样品,并分析了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的浓度。结果显示,在采样期间,万州区PM2.5中OC和EC的年平均质量浓度分别为29.72μg·m-3和8.42μg·m-3,OC和EC浓度之和达PM2.5的27.25%。OC浓度的季节变化趋势由高到低分别为冬季、秋季、春季和夏季,EC在冬季浓度最高,其他季节浓度变化不大。OC和EC在4个季节都有较好的相关性(r为0.67~0.84),其中,冬季相关性(r=0.84)最高,秋季相关性(r=0.67)最差,这与污染物来源复杂有关。应用OC/EC比值法对二次有机碳(SOC)进行估算,SOC年平均浓度为13.79μg·m-3,占OC含量的46.72%,冬季SOC的浓度远高于其他季节,冬季较高的OC排放及较低的大气扩散能力利于碳气溶胶中SOC的生成。     

广州夏季大气中碳气溶胶浓度水平及污染特征

2002年6-7月于广州市3个采样点采集PM10和PM25样品,测定了PM10,PM25以及元素碳(EC)和有机碳(OC)的浓度.PM10和PM2.5平均浓度分别为124.77μg@m-3及78.13μg@m-3.PM10和PM2.5中的OC浓度分别为22.3μg@m-3和15.80μg@m-3,EC浓度分别为7.78和5.90μg@m-3,其中73.8%的OC和77.7%的EC存在于PM25中.在3个采样点PM10和PM25中,OC/EC比值均大于2.0,表明广州夏季大气存在二次污染.各种气象条件对OC、EC浓度及其比值的变化都有不同程度的影响,其中降水和风速是OC、EC浓度变化的主要气象因素.     

新乡市大气细颗粒物中碳质气溶胶的污染水平、季节特征及来源追踪

为了探究典型“2+26”传输通道城市之一的新乡市PM_2.5中碳质气溶胶的污染水平、季节分布及来源特征,于2019年7月至2020年4月在河南师范大学采集PM_2.5样品,采用热/光碳分析仪测定了8种碳组分质量浓度.结果显示,新乡市PM_2.5年均质量浓度为(66.25±35.73)μg·m^-3,TCA(Total Carbonaceous Aerosol)/PM_2.5质量浓度比年均为(25.16±6.93)%,说明新乡市碳组分污染较为严重.碳组分具有显著的季节变化特征,冬季OC(Organic Carbon)和EC(Elemental Carbon)的质量浓度分别为(13.50±6.43)μg·m^-3和(5.67±2.32)μg·m^-3,明显高于其他季节,说明冬季污染较为严重.SOC(Secondary Organic Carbon)/OC质量浓度比值夏季最高(49.37±17.73)%,冬季最低(39.06±15.83)%.OC和EC的...     

广州市住宅室内、外PM2. 5 中碳污染来源解析

旨在对大气PM2.5中碳污染来源进行解析,以寻求科学合理的预防与污染控制对策.在广州市9个居民住宅的室内、室外同步采集了PM2.5样品,对PM2.5中有机碳(OC)、元素碳(EC)组分采用热光反射分析法(TOR)分析.IMPROVE-TOR法分析OC、EC的过程中,根据固定的温度梯级将OC和EC区分为8个组分(OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OPC). 分析了广州市9个采样住宅夏、冬季室内和室外PM2.5中8个碳组分占总碳(TC)的平均丰度及其规律和启示.采用因子分析法对PM2.5中碳污染主要来源的定量贡献进行解析,找出广州市PM2.5中碳污染主要来源及其贡献率.采用简化模型,对室内OC、EC源对室内总碳的相对贡献率,室外OC、EC源对室内总碳的相对贡献率进行了定量化研究.     

PM_(2.5)中有机碳/元素碳测定探讨

概述了PM2.5中有机碳/元素碳(OC/EC)的分析方法应用进展,分析了滤膜样品攫取方式对测定结果的影响,探讨了IMPROVE-A法、NIOSH 5040法和Quartz法对OC/EC/TC测定结果的可比性。结果表明,IMPROVE-A法、NIOSH 5040法和Quartz法对TC的测定结果无显著性差异(tTCt0.01(2),tEC>t0.01(2))。鉴于OC/EC比值在颗粒物源解析中的重要意义,而目前国内外还未建立OC/EC的标准分析方法,由此提出在颗粒物源解析中规范OC/EC测定方法的迫切性。     

沈阳地区相对湿度与PM2.5浓度对能见度的影响分析

通过对2014—2015年沈阳市大气细粒子质量浓度数据和气象资料进行统计处理,得到PM_(2.5)和相对湿度分别与能见度之间的相关性。结果表明:相对湿度(RH)和PM2.5浓度都对能见度呈显著负相关,相比于PM_(2.5)对大气能见度的影响,相对湿度和大气能见度的相关性较高,虽然PM_(10)对大气能见度也为负相关,但其影响极弱(R=-0.06);当RH≥80%的区间内,大气水平能见度随着相对湿度的逐渐上升而迅速降低,表明在此RH区间内,RH是影响大气能见度的主要因素;在RH80%的区间内,细粒子的质量浓度与大气能见度之间的相关性高于RH80%区间内的相关性,而且二者呈高度的幂指数对应关系。尤其是在相对湿度在70%~80%的区段内,二者的相关性明显比其他相对湿度区段强;最后当细粒子的质量浓度在小于60μg·m~(-3)的区间内,大气水平能见度随着细粒子质量浓度的降低而迅速增加,但当ρ(PM_(2.5))大于60μg·m~(-3)的区间内,细粒子的质量浓度对大气能见度改变并不显著。     

万州城区PM2.5中有机碳与元素碳污染特征

为了解重庆万州区PM2.5中碳质气溶胶的污染特征，于2012—2013年分4个季节采集了 PM2.5样品，并分析了其中有机碳（OC）和元素碳（EC）的浓度。结果显示，在采样期间，万州区 PM2.5中 OC 和 EC 的年平均质量浓度分别为 29.72 μg·m-3和 8.42μg·m-3，OC和 EC浓度之和占到 PM2.5中 27.25%。OC浓度的季节变化趋势由高到低分别为冬季、秋季、春季和夏季，EC在冬季浓度最高，其他季节浓度变化不大。OC和 EC在 4个季节都有较好的相关性（r为 0.67~0.84），其中，冬季相关性最高（r=0.84），秋季相关性(r=0.67)最差，这与污染物来源复杂有关。应用 OC/EC比值法对二次有机碳（SOC）进行估算，SOC年平均浓度为 13.79 μg·m-3，占 OC含量的 46.72%，冬季 SOC的浓度远高于其他季节，冬季较高的 OC排放及较低的大气扩散能力利于碳气溶胶中 SOC 的生成。
     

上海PM2.5中碳、氮、硫元素的质量浓度及其季节分布特征

为更好地认识上海PM_(2.5)的化学组成特征,使用大流量采集器采集了上海典型地区不同季节的PM_(2.5)样品;利用元素分析仪、热/光碳分析仪、离子色谱仪、化学氧化-紫外分光光度法等多种形式分析了样品中含碳、氮、硫组份的质量浓度及组成;对不同方法的结果进行了比较,探讨了这些组份的季节分布特征及影响因素;建立了利用元素分析仪测定结果估算大气PM_(2.5)中含碳组份、含氮组份和含硫组份质量浓度的方法.研究结果表明,上海PM_(2.5)中总碳(total carbon,TC)的春、夏、秋、冬季平均质量浓度分别为14.26,10.44,11.89和24.35μg·m~(-3),氮元素的春、夏、秋、冬季平均质量浓度分别为8.72,3.07,5.07和17.09μg·m~(-3),而硫元素的春、夏、秋、冬季平均质量浓度分别为6.50,4.06,3.66和6.00μg·m~(-3).上海PM_(2.5)中的碳元素主要以有机碳和元素碳的形式存在,无机碳的贡献很小;绝大部分的含氮物质为水溶性含氮物质,且以无机氮为主;硫元素几乎全部以水溶性硫酸盐的形式存在.元素分析仪的测定结果可以有效地反映PM_(2.5)中含碳、氮、硫物质的质量浓度及组成特征.     

基于SPAMS的太原市冬季PM_(2.5)组成与来源研究

为探究太原市冬季PM_(2.5)成因,利用位于太原市大气环境综合观测研究站的单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS),结合气象数据,对2019年1月1日-1月31日期间的PM_(2.5)化学组成进行了分析,定量评估研究期间PM_(2.5)的源贡献率。结果表明:研究期间太原市PM_(2.5)日均浓度达到110μg/m~3,PM_(2.5)的颗粒类型主要由有机碳颗粒、混合碳颗粒和元素碳颗粒组成,其中,有机碳颗粒占比(34.7%)最高;PM_(2.5)污染的主要贡献源为燃煤、机动车尾气、工业工艺,占比分别为27.8%、19.7%和17.8%,特别是在PM_(2.5)质量浓度较高时段,燃煤和机动车尾气排放对污染的贡献较大,因此太原市冬季PM_(2.5)污染控制应以燃煤、机动车尾气为主。     

PM2.5中有机碳和元素碳的研究概况

PM2.5是一种区域性复合型的大气污染物,其重要组成部分有机碳(OC)和元素碳(EC),因其独特的环境、气候效应以及对人类健康的影响而成为世界各国共同关注的热点;综述了国内外PM2.5中OC和EC的四大特征(组成及来源、粒径分布、人体健康和环境影响、样品采集与测定)的研究进展,并对OC和EC研究发展前景进行展望;考虑区域复合型污染特征,认为含碳气溶胶与其他气溶胶之间相互作用、实地观测与卫星反演预测综合研究,将是OC和EC研究的重要发展方向。     

兰州远郊区春季碳气溶胶的质量浓度特征

 为探讨春季沙尘(暴)期间兰州大学半干旱气候与环境观测站(SACOL)碳气溶胶的变化特征, 2012 年5 月17-26 日于SACOL 站采用石英膜收集PM₁₀样品, 利用DRI-2001A 热/光碳分析仪测量元素碳(EC)和有机碳(OC)的质量浓度。结果显示, 沙尘(暴)是导致OC、EC 质量浓度增大的主要因素。采样期间EC、OC 和总碳(TC)的平均质量浓度分别为2.71、11.26 和13.97 μg/m³。进一步分析显示, 沙尘(暴)期间兰州城区碳气溶胶污染逐渐加重主要受本地源的影响。PM₁₀中OC 和EC 的相关系数达到0.94, 揭示SACOL 站OC、EC 的来源相对一致。OC/EC 的均值为5.05, 表明春季SACOL 站PM₁₀中碳气溶胶存在二次污染。二次有机碳(SOC)的质量浓度为3.37 μg/m³, 为OC 的29.9%。结合考察周边环境, 分析表明SACOL 站春季碳气溶胶的主要来源是直接污染源, 来自周边环境中的燃煤以及机动车尾气排放。对碳气溶胶8 种组分的因子分析结果也表明, 周边环境的燃煤和机动车尾气排放是春季SACOL 站碳气溶胶的主要贡献源。     

西安市大气PM_(10)中水溶性有机碳的季节变化及来源分析

为了探讨西安市大气可吸入颗粒物(PM10,空气动力学当量直径≤10μm的悬浮颗粒物)中水溶性有机碳(WSOC)的浓度水平与季节变化,从2006年12月至2007年11月,分季节(每个季节选取1个月)采集了西安市大气PM10样品,并采用燃烧氧化-非分散红外吸收法测定了PM10中的水溶性有机碳,采用热-光碳分析仪测定了样品中的有机碳(OC)和元素碳(EC).结果显示,WSOC在春、夏、秋、冬季节的平均质量浓度分别为17.2、14.9、28.3、32.5μg/m3,具有明显的季节变化特征.WSOC占OC的质量比在夏季最高(83.7%)、冬季最低(53.3%).WSOC与OC和EC的相关性分析结果显示:WSOC与EC的相关性微弱,相关系数为0.22;WSOC与OC的相关性很强,相关系数高达0.86.进一步分析显示出WSOC与二次有机碳的相关性达到了0.87,表明西安市大气颗粒物中的WSOC主要是在大气中气-固二次转化形成的.