Co3O4/SBA-15和Co3O4-CeO2/SBA-15复合材料的直接法合成与表征

借助水热法,在酸性条件下直接加入合成体系前驱盐(Co(NO3)2·6H2O),蒸发得到复合物并通过随后的煅烧,制备了Co3O4/SBA-15复合材料. 利用X-射线粉末衍射、扫描电镜、傅里叶红外光谱进行了系统的表征. 测试结果表明:在合成原料中n(Co)∶n(Si)＜1∶3制备的材料保持高度有序的二维六角介孔结构,Co3O4分散在SBA-15基体中,部分钴离子进入了介孔材料的骨架. 直接法制备的Co3O4-CeO2/SBA-15双金属氧化物复合材料,有望作为催化剂.     

一种合成大孔径SBA-15介孔分子筛的新方法

通过加入无机盐硝酸铵辅助合成大孔径介孔分子筛SBA-15,用小角X-射线粉末衍射(SAXS)、透射电子显微镜(TEM)、N_2吸附脱附等手段对分子筛进行了表征.结果表明:合成的大孔径分子筛SBA-15具有高度有序的介孔结构,孔径约12 nm,比表面积894 m~2·g~(-1),孔容为2.6 cm~3·g~(-1);不加硝酸铵则不能得到具有高有序度的介孔材料.     

SnO_2-SBA-15介孔分子筛的制备与表征

首先以P123、正硅酸乙酯为原料合成了SBA-15介孔分子筛,然后利用氯化亚锡的水解反应在SBA-15介孔分子筛表面及孔道内部沉积纳米SnO_2,对其进一步功能化,成功制备出了SnO_2-SBA-15介孔分子筛.采用多晶X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱分析、同步热分析、氮气吸脱附等技术手段对材料的结构组成进行了表征,结果表明纳米二氧化锡成功负载到了SBA-15介孔分子筛表面和孔道内部.     

纳米氧化亚铜的溶剂热合成和对亚甲基蓝的催化降解

以Cu(NO3)2·5H2O为铜源,乙醇为溶剂和还原剂,蒸馏水为助溶剂,用溶剂热法可控合成了纳米级铜和氧化亚铜.利用X射线粉末衍射仪(XRD)和透射电子显微镜(TEM)对合成产物进行了表征,发现纳米氧化亚铜能高效降解亚甲基蓝.     

四丙基氢氧化铵处理钛硅分子筛催化1-己烯环氧化

用不同浓度的四丙基氢氧化铵(TPAOH)处理钛硅分子筛(TS-1),处理后的钛硅分子筛作催化剂催化1-己烯发生环氧化反应.用X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外漫反射(UV-Vis)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸附-脱附曲线(BET)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)和电感耦合等离子体发射光谱(ICP)对催化剂进行了表征.表征结果表明:样品的MFI结构没有被破坏;当TPAOH碱处理钛硅分子筛时,晶体内部部分硅溶解导致分子筛内部有介孔生成;随着四丙基氢氧化铵浓度的增加,分子筛中的骨架钛含量逐渐减少同时有非骨架钛生成.在催化1-己烯环氧化反应中,介孔的生成使处理后的钛硅分子筛活性和选择性得到明显改善.但是当介孔体积大于0.219,cm3/g时,由于骨架钛损失较多,1-己烯转化率和1,2-环氧己烷相对于1-己烯和过氧化氢的选择性都显著降低.     

Cu/SBA-16催化剂及其催化苯酚羟基化性能

为研究介孔催化剂的催化性能,采用pH调节浸渍法合成了具有三维介孔结构的Cu/SBA-16催化剂,并借助催化活性测试、X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、原子吸收光谱（AAS）、N_2吸附-脱附和氢气程序升温还原（H_2-TPR）方法分析了pH和Cu负载量对其催化苯酚羟基化性能的影响。结果表明：在pH=7.0条件下制备的Cu/SBA-16催化剂（w（Cu）=7.2%）表现出较好的苯酚羟基化活性;引入Cu物种后的催化剂较好地保持了SBA-16分子筛的三维笼状孔道结构;当Cu质量分数低于16.3%时,Cu物种主要以高分散的CuO形式存在于Cu/SBA-16的孔道内,该CuO物种在苯酚羟基化反应中起关键作用。该研究为进一步探讨Cu/SBA-16催化剂结构与反应性能间的联系奠定了基础。     

MCM-41型介孔分子筛的合成及其化学修饰

按照献合成了MCM—41型介孔分子筛材料，在材料孔腔中引入了有机官能团进行化学修饰，通过x射线粉末衍射(xRD)、热分析、扫描电镜、红外光谱(IR)及元素分析等手段对材料进行了表征。结果表明：通过氯丙基使MCM—41介孔分子筛有机功能化，并与二乙撑三胺—水杨醛Shiff键发生了键合。     

介孔二氧化铈材料的合成与表征

采用聚合物P123为模板剂、正硅酸乙酯为硅源水热成功合成了具有介孔、二维六角结构的SBA-15,并以SBA-15为硬模板、蔗糖为碳源合成了具有有序介孔结构的CMK-3碳材料.将CMK-3浸渍于硝酸亚铈溶液中,经过干燥、焙烧,制备出了具有二维六角结构的二氧化铈材料.利用N2物理吸附、X光粉末衍射(XRD)、透射电镜(TEM)对所得材料进行了物化性质测试与结构表征.结果表明,合成的二氧化铈具有面心立方结构,呈现IV型吸-脱附等温线及H3型滞后环,孔径分布均一,平均孔径3.3 nm,其比表面积达104.2 m2/g.     

Fe掺杂SBA-15的合成、表征及催化苯制苯酚的研究

以聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯(P123)嵌段共聚物表面活性剂为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,Fe( NO3)3·9H2O为铁源在酸性条件下合成Fe-SBA-15介孔分子筛.通过XRD,N2吸附-脱附,红外等分析手段对样品进行了表征.结果表明合成的样品具有有序的六方介孔结构.铁含量的不同对SBA-15的孔径及其比表面积均有影响.所合成的材料在苯羟基化反应中表现出良好的催化活性,最高转化率可达32.16％.     

六方介孔硅基分子筛SBA-3合成条件的优化与表征

采用X射线衍射、N2吸附-脱附、热重-热差分析方法，考察了合成物体系中表面活性剂与硅源的量之比、反应温度、晶化时间、酸度及共溶剂等反应条件对SBA-3硅基介孔分子筛合成过程中结晶度、比表面积及热稳定性的影响，并筛选出较佳的反应条件。结果表明，以正硅酸乙酯为硅源，十六烷基三甲基溴化铵为结构模板剂时，表面活性剂与硅源的量之比在0．12～1．2时，均可得到六方相介孔材料。最佳合成条件：较强酸性介质(pH值为-0．6)、反应温度为0℃、晶化时间为24h。对共溶剂的考察发现，三甲基苯有较好的扩孔性能，其加入量与表面活性剂的加入量之比为1时，能合成出比表面积高达1200m^2／g、晶形较好的SBA-3介孔材料。     

水杨醛希夫碱功能化介孔硅基吸附剂制备及其对水体中Cu(Ⅱ)离子的吸附性能研究

采用后嫁接法制备了水杨醛希夫碱功能化介孔硅基吸附材料SA-SBA-15,对Cu(II)离子的饱和吸附量为60.0 mg/g,最佳溶液pH值为5.动力学研究表明,合成的SA-SBA-15对Cu(II)离子的吸附40 min达到平衡.吸附Cu(II)离子后形成的Cu-SA-SBA-15具有良好的杀菌性能,对大肠杆菌的最小抑菌浓度为160μg/mL,对金黄色葡萄球菌的最小抑菌浓度为120μg/mL.     

Fabrication of copper nanorods by low-temperature metal organic chemical vapor deposition

Copper nanorods have been synthe-sized in mesoporous SBA-15 by a low-temperature metal organic chemical vapor deposition (MOCVD) employing copper (II) acetylacetonate, Cu(acac)2, and hydrogen as a precursor and reactant gas, re- spectively. The hydrogen plays an important role in chemical reduction of oganometallic precursor which enhances mass transfer in the interior of the SBA-15 porous substrate. Such copper nanostructures are of great potentials in the semiconductor due to their unusual optical, magnetic and electronic properties. In addition, it has been found that chemically modi- fying the substrate surface by carbon deposition is crucial to such synthesis of copper nanostructures in the interior of the SBA-15, which is able to change the surface properties of SBA-15 from hydrophilic to hydrophobic to promote the adsorption of organic cupric precursor. It has also been found that the copper nanoparticles deposited on the external sur- face are almost eliminated and the copper nanorods are more distinct while the product was treated with ammonia. This approach could be achieved under a mild condition: a low temperature (400℃) and vac-uum (2 kPa) which is extremely milder than the con- ventional method. It actually sounds as a foundation which is the first time to synthesize a copper nanorod at a mild condition of a low reaction temperature and pressure.     

铜锰基SBA-15催化剂的制备及其甲苯燃烧消除的催化性能

以介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法分别制备了Cu、Mn和CuMn（物质的量比为1∶1）的质量分数为5%～17%的Cu/SBA-15、Mn/SBA-15和CuMn/SBA-15催化剂,以及Ce质量分数为2.5%～7%、CuMn（物质的量比为1∶1）质量分数为12%的Ce/CuMn/SBA-15催化剂,在常压固定床反应器上评价了这些催化剂对甲苯催化燃烧的反应性能,用X-射线衍射、透射电镜、程度升温还原等分析手段对催化剂的结构进行了研究。活性评价结果表明,Cu质量分数大于12%时,Cu/SBA-15催化剂具有好的活性;Mn质量分数大于8%时,Mn/SBA-15催化剂具有好的活性;CuMn质量分数大于8%时,CuMn/SBA-15催化剂具有好的活性。并且相同Cu、Mn质量分数的双组分催化剂比单组分催化剂的活性要好,在Ce/CuMn/SBA-15催化剂中,Ce质量分数为2.5%～3.5%时,能提高催化剂的活性。结构研究表明,所有催化剂的SBA-15介孔结构仍然保持,并且Cu、Mn等活性组分都已分散在SBA-15分子筛的孔道中。在Ce/CuMn/SBA-15催化剂中,Ce质量分数小于5%时能促进CuMn的分散,并且提高了催化剂的氧化还原能力。     

球形硅基介孔分子筛的合成和表征

介绍球形MCM-41和球形SBA-15介孔分子筛的合成,通过XRD、N₂吸附-脱附、SEM和TEM 对合成的分子筛进行了表征.结果表明：合成的介孔分子筛具有与经典方法合成的样品相似的特征参数,合成的球形MCM-41和球形SBA-15的比表面积分别为1 107 m²·g^-1和583 m²·g^-1,比孔容分别为0.69 cm³·g^-1和1.27 cm³·g^-1,平均孔径分别为2.5 nm和7.4 nm;合成的MCM-41和SBA-15均具有很好的球形外貌;湿磨基本上不影响MCM-41的球形外貌,而SBA-15的球形外貌却很容易被破坏;合成的球形SBA-15颗粒尺寸大,需经过湿磨才能观测到其内部孔道结构.     

Y/SBA-15的微波水热法合成及其表征分析

研究了微波水热法合成微孔-介孔复合分子筛Y/SBA-15,以XRD为表征手段,考察了pH、二氧化硅与P123物质的量比、微波功率、搅拌速度和晶化温度等因素对复合分子筛结构的影响.经过研究确定了复合分子筛的合成条件:pH值为2.5,SiO2和P123物质的量比为58,微波功率为200W,搅拌速度为250r/min,晶化温度为120℃.采用氮气吸附脱附、透射电镜等分析方法对复合分子筛进行了表征分析,结果表明:合成产物同时具有微孔介孔结构特征,结晶度良好、短棒状大小均匀,微孔、介孔2种孔径分布均匀,平均孔径为4.050 13nm,孔壁厚度为2.2nm,BET孔容为0.350 525cm3/g.     

SBA-15-SO3H的直接合成及吸附二苯并噻吩的初步研究

采用直接合成法制备了含磺酸基的介孔材料SBA-15-SO3 H,用XRD、元素分析法、酸碱滴定法、FT-IR、TGA、N2吸附-脱附对样品进行了表征.结果表明,制备的样品具备了较好的孔道结构和较高的热稳定性,并且成功地键合了一定量的质子酸中心-SO3H,介孔表面磺酸基的键合量达到了1.09 mmol/g;SBA-15-SO3H具有较高的Ag 交换率,在正辛烷和二苯并噻吩(DBT)组成的汽油模拟体系中,吸附载体用量不变的情况下,DBT的初始浓度为4000 mg/L时,测得SBA-15-SO3Ag对硫吸附量达到了12.15 mg/g.     

Mechanism of forming an ink-bottle-like pore structure based on SBA-15 by a novel MOCVD technique

Metallorganic chemical vapor deposition is used as a novel simple pore tailoring method to fine-tune the pore opening size of SBA-15 materials without significant loss in pore volume and surface area. By using acetylene as carbon source and copper (II) acetylacetonate as precursor, the poremouth of SBA-15 is effectively reduced from 5.78 nm to 3.67 nm while maintaining the pore body at 5.78 nm. The effect of four pore modification factors-the ratio of acetylene/nitrogen, the feeding time of carbon precursor, the ratio of SBA-C/Cu(acac)₂ and the cycles of MOCVD on the final pore structure of the SBA-15/carbon/copper composite is studied. The morphology and microstructure of the resulting product SBA-C-Cu are characterized by XRD patterns, TEM images and EDS analysis. The XRD and TEM reveal that the SBA-C-Cu composite is highly hexagonally ordered and has similar particle morphology as the original SBA-15.     

用ZSM-5降解液进行SBA-15分子筛合成的研究

以商用ZSM-5沸石为原料,采用降解法合成了孔壁含有沸石结构单元的Z-SBA-15介孔分子筛。利用XRD、TEM技术,考察了温度、时间、ZSM-5的硅铝比、降解液用量和初始凝胶pH值对合成产物的影响。结果表明:在晶化温度100～110℃,晶化时间36～48h,硅铝比为25～36,ZSM-5沸石降解液量15～30mL,初始凝胶pH值0.5～1.0时为合成适宜条件。此外,经Z-SBA-15样品结构分析,Z-SBA-15为具有Al—Si—O单元结构成分的SBA-15介孔材料。