NaOH为活化剂制备稻壳基高比表面积多孔炭

以氢氧化钠为活化剂制备稻壳基高比表面积多孔炭, 并对其活化机理进行了研究, 制备出比表面积超过2 500 m²/g、 孔径均一、 孔分布窄的多孔炭. 通过控制反应条件可以对多孔炭性能进行控制.     

Fe3O4/金属-有机框架复合材料合成及应用的研究进展

金属-有机框架材料是一类新型多孔材料,由于其合成简单,比表面积大,孔径可调等特点在超级电容器、催化剂和吸附剂中得到了广泛的应用。磁性金属-有机框架复合材料是将金属-有机框架和磁性金属纳米粒子结合,通过两种材料的协同效应使金属-有机框架材料的部分原有性能增强,甚至使复合材料集成新的性能,形成具有优异协同性能的复合材料,解决金属-有机框架材料稳定性差、机械强度弱、不易回收等问题,拓展其应用范围。文章综述了目前研究中最常使用的磁性金属纳米粒子Fe₃O₄与金属-有机框架形成的复合材料的合成和应用的最新进展。详细介绍了混合法、嵌入法、逐层生长法、干凝胶转化法等合成Fe₃O₄/金属-有机框架复合材料的方法,并且讨论了复合材料在环境修复,生物医药,催化和化学分析中的应用。最后,对Fe₃O₄/金属-有机框架复合材料的发展和应用提出了未来展望。     

罗丹明6G在多孔硅-银粒子复合基底上的表面增强拉曼散射

多孔硅与货币金属(Au、Ag、Cu)的复合材料在表面增强拉曼光谱领域有很大的应用前景。本文采用恒电流电解法分别制备了具有均匀纳米孔洞的低阻多孔硅和具有多层次微纳米结构的高阻多孔硅，并开发了一种将铈掺杂进入银胶体中形成铈掺杂的银纳米粒子的方法。作为固态SERS基底的一种制备方式，将银颗粒在多孔硅表面固定化，获得了具有很强选择性的复合基底。以罗丹明6G(Rhodamine 6G, R6G)作为探针分子的拉曼测试表明：多孔硅-银粒子复合基底对较大拉曼位移的拉曼峰(1 590 cm^-1)更加敏感，铈掺杂则进一步增强1 360 cm^-1处的拉曼峰；且复合基底能够检测到10^-9 mol/L浓度的R6G。     

六方相氮化硼负载铜纳米粒子的制备及其催化还原对硝基苯酚

利用一步高温烧结法制备得到稳定的六方相氮化硼(h-BN)负载纳米单质铜复合物Cu/BN,并通过X-射线衍射仪、傅里叶红外光谱仪、紫外-可见漫反射光谱仪以及扫描电子显微镜等仪器对其结构进行表征.另外,将所制备的Cu/BN复合物用于催化还原对硝基苯酚.研究发现,Cu/BN复合物具有良好的稳定性和催化还原对硝基苯酚的性能,利用不同温度下反应速率的线性拟合算出反应的动力学活化能约为110 k J·mol-1.     

催化剂Cu/PC-GO的制备及对4-NP的催化性能研究

开发具有良好催化还原活性的非贵金属催化剂用于对硝基苯酚(4-NP)的高效快速还原是目前研究的重点。以HKUST-1为牺牲模板剂,通过原位掺杂氧化石墨烯的方法成功地制备出多孔高活性的金属纳米复合材料Cu/PC-GO,并将其用于对硝基苯酚的高效快速还原。采用XRD、SEM、ASAP等手段对催化剂进行表征分析。结果表明,Cu/PC-GO复合催化剂具有活性组分丰富(Cu/CuO/Cu_2O),较大的比表面积(113.6 m~2/g)和孔体积(0.253 cm~3/g),以及较高的表面Cu含量(5.88%)等特征。研究发现,室温条件下,Cu/PC-GO可以实现对对硝基苯酚的快速完全还原,其反应速率是原始材料Cu/PC的17.5倍,而且其活化能也显著降低,由掺杂前的122.22 kJ/mol降至掺杂后的61.9 kJ/mol。可见,以HKUST-GO为前驱体,可以获得具有高催化活性的Cu/PC-GO复合催化剂,其在4-NP的还原过程中展示出良好的催化还原性能。     

金属有机骨架衍生的 NiFe2O4/Co9S8复合催化剂的合成及其电催化析氧性能

以金属有机骨架(metal-organic frameworks, MOFs)化合物为前驱体, 通过退火、硫化等后续处理方法成功制备了由 NiFe₂O₄ 纳米棒与 Co₉S₈ 空心球组装而成的杂化纳米结构. 该复合催化剂因具有较大的比表面积以及各组分间强力的协同作用, 在电催化析氧反应(oxygen evolution reaction, OER)中表现出了优异的催化活性. 在 1 mol/L KOH 电解质中, 当电流密度达到 10 mA/cm² 时, 仅需 290 mV 的过电位, 且 Tafel 斜率仅为 63.02 mV/dec. 此外, 1 000 次循环伏安(cyclic voltammetry, CV)测试后仍然具有良好的催化活性, 表明该复合催化剂具有优异的稳定性. 研究成果不仅为设计廉价、高效且稳定的析氧催化剂提供了设计思路, 也为其他新型纳米复合材料的合成和应用奠定了基础.     

微量PVA衍生物改性纳米二氧化钛的可见光催化性能

为研究纳米复合材料的可见光催化活性和催化稳定性,用简易方法制备了具有共轭结构的聚乙烯醇衍生物(DPVA)改性的TiO_2基可见光催化剂,采用X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外可见漫反射光谱(DRS)和X射线光电子能谱(XPS)等对DPVA/TiO_2纳米复合材料进行了系统的分析与表征。以罗丹明B为模型污染物,通过跟踪该类纳米复合材料存在条件下罗丹明B的可见光降解反应,考察可见光催化活性和稳定性。结果表明:微量的共轭聚合物DPVA附着在纳米TiO_2表面,没有影响其晶型和晶粒尺寸,但显著提高了纳米复合材料的可见光吸收能力和可见光催化活性;当PVA与TiO_2的质量比为1∶200时,复合微粒表现出最好的可见光催化活性;该类纳米复合材料具有较好的可见光催化稳定性;在该类可见光催化降解罗丹明B的反应体系中,催化活性中心主要为纳米复合材料内的光生空穴。     

纤维素氧化锰纳米复合材料制备及染料处理性能研究

纳米氧化锰具有良好的低温催化活性，但纳米粒子在使用过程中容易流失，造成催化活性快速下降。本研究采用纤维素为还原剂和复合材料基体，以高锰酸钾为锰源，在水热条件下制备了纤维素/氧化锰纳米复合材料，研究了制备条件对复合材料的结构与性能的影响规律，以亚甲基蓝为目标污染物测试纳米复合材料在染料废水处理中的性能规律。采用扫描电镜和能谱分析仪等对复合材料的形貌和成分进行了分析。结果表明：通过优化工艺条件，在不添加其他化学试剂的条件下，在120℃条件下采用水热合成法成功制备了含有氧化锰纳米线的复合材料。制备条件温和绿色，所制备的纳米线结构均匀，直径较小，使得产品比表面积和活性较高。所制备的纳米复合材料对亚甲基蓝具有良好的催化降解性能，在中性条件下染料去除率达到96%以上，且在循环4次以后，染料去除率仍在87%以上，表现出良好的循环稳定性。     

高比表面积石墨相氮化碳的制备及其光催化应用研究

石墨相氮化碳(g-C_3N_4)具有较好的物理化学稳定性、合适的能带结构和良好的可见光吸收性能,因而在光催化领域得到了广泛关注.作为异相催化剂,高比表面积可以提供较多的反应位点,增加反应物的接触,改善传质,从而促进催化性能的提升.本文综述了高比表面积g-C_3N_4的合成方法,介绍了两种增加g-C_3N_4比表面积的途径:(1)模板法制备多孔g-C_3N_4;(2)剥离法制备薄层g-C_3N_4纳米片.本文对高比面积g-C_3N_4的光催化应用也做了相应的介绍,并对g-C_3N_4的发展前景做了展望.     

NiCo2O4/RGO复合材料的制备及其电化学性能

采用两步水热法制备NiCo₂O₄/RGO复合材料,并对其电化学性能进行研究.研究结果表明,当电流密度为1 A/g时,NiCo₂O₄/RGO复合材料的比电容高达2 332.40 F/g,约是NiCo₂O₄材料的3倍,当电流密度增加至10 A/g时,其比电容还能保持为1 127.22 F/g,表现出优异的倍率性能.这归因于复合材料特殊的多孔蓬松结构,有效增加了材料的比表面积,NiCo₂O₄的比表面积为56.488 0 cm²/g,而NiCo₂O₄/RGO复合材料的比表面积高达188.604 2 cm²/g,能够提供更多的反应活性位点,同时RGO能够有效提高材料的导电性,两者之间的协同作用使得电化学性能大幅提升.     

可商业化催化剂Cu/γ-Al2O3的制备和活性研究

用浸渍法制备出低成本的可商业化的Cu/γ-Al₂O₃催化剂，催化剂在NH₃做还原剂下对NO有良好的活性。研究了Cu负载量和煅烧温度对催化剂结构和催化活性的影响，借助XRD和N₂吸附法对催化剂的晶体结构、比表面积和平均孔径进行了表征；以NH₃为还原剂，NO转化率为活性评价指标，对所制备催化剂进行了选择催化还原反应研究。结果表明：Cu负载量对催化活性有影响，而煅烧温度的影响不大。煅烧温度为723K，Cu负载量为质量分数10%时，催化剂的活性最高。     

新型铜铈复合材料的制备及其脱硝性能的研究

分别采用浸渍法和沉淀-水热法制备了CuO/CeO2复合催化剂.通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱分析(EDX)、N2吸附-脱附测试(BET)等手段对样品进行了表征.沉淀-水热法制备的CuO/CeO2复合材料具有更好的结晶性,而浸渍法制备的复合材料上CuO主要以无定形态存在.两种复合材料中CuO颗粒的尺寸较复合前明显减小且分散均匀.沉淀-水热法制备的复合材料颗粒间结合紧密,形成连通的孔结构,而浸渍法制备的复合物孔径分布较窄.测定了不同的反应温度下复合材料催化丙烯还原NO的转化率(C3H6-SCR).结果表明,两种方法制备的CuO/CeO2复合催化剂都表现出优于单组分CuO和CeO2的催化活性,其中沉淀-水热法制备的催化剂较浸渍法制备的催化剂表现出更强的协同作用,350℃时NO转化率可达74%.其可能的原因是,沉淀-水热法能使得复合材料上的CuO物种更均匀地分散在CeO2表面并与之充分接触,使材料整体形成更有利于多相反应的介孔结构从而增强了协同作用,提高了材料催化活性.     

铜基铈铁钇复合氧化物的制备及催化性能研究

采用反向滴定共沉淀法制备铈铁钇复合氧化物(Ce1-xFexYzO2-λ)载体,然后用等体积浸渍法负载活性组分Cu,研制铜基铈铁钇复合氧化物(Cuy/Ce1-xFexYzO2-λ)催化剂.实验结果表明:Ce:Fe:Y摩尔比为0.9:0.1:0.05、Cu负载量为3%时,制得的Cu3%/Ce0.9Fe0.1Y0.05O2-λ催化剂对CO、NO和C3H6的转化反应具有良好的催化活性,在该催化剂上CO、NO和C3H6的起燃温度(T50)分别为100℃、234℃和258℃,完全转化温度(T90)分别为183℃、318℃和350℃;由于Fe和Y能与Ce氧化物形成稳定的立方晶固溶体,载体表面不出现Fe、Y或Cu物种晶相聚集的现象,Ce与Fe和Y之间的良好协同效应有利于提高催化活性和热稳定性,因此Cu3%/Ce0.9Fe0.1Y0.05O2-λ催化剂性能良好.     

t-BN的制备和结晶转化行为

以硼酸和尿素为原料,采用两步法于900℃氮气气氛下制备了t-BN(turbostratic boron nitride)粉末.利用XRD分析研究了在不同温度和添加剂含量处理下由t-BN粉末向h-BN粉末的转化行为,利用SEM对粉末颗粒形貌进行了分析,并测定了不同处理条件下粉末的比表面积.研究结果表明:随着温度的升高和添加剂含量的增大,t-BN向h-BN的转化越来越完善,比表面积随着粉末转化的完善而逐渐减小.在1 300℃下得到了良好结晶的h-BN.     

Cu/ZnO-Pd/WO3/ZrO2催化甘油氢解制取1,2-丙二醇

为了提高铜基催化利在甘油氢解制1,2-丙二醇反应中的稳定性,制备Cu/ZnO和Pd/WO₃/ZRO₂混合催化剂采用H₂程序升温还原（H₂-TPR）、NH₃程序升温脱附（NH₃-TPD）和N₂吸附技术对催化剂的还原性能、酸性进行表征。在连续流动固定床反应器中考察Cu/ZnO-Pd/WO₃/ZrO₂混合催化剂对甘油氢解反应的催化活性和稳定性。结果表明:添加Pd/WO₃/ZrO₂可降低Cu/ZnO催化剂的还原温度;混合催化剂催化甘油氢解制1,2-丙二醇的稳定性与WO₃/ZrO₂的酸密度有顺变关系,WO₃/ZrO₃的酸密度越高,所构成的混合催化剂稳定性越好;均匀混合的Cu/ZnO-Pd/WO₃/ZrO₂催化剂对甘油氢解反应催化活性和稳定性高。     

甲基丙烯醛气相氧化为甲基丙烯酸

报道了用三种不同方法制备的PMo_(11)V_2Cs_(0.5)Cu_(0.1)杂多酸催化剂的结构、性质及MAL气相氧化为MAA的催化活性。实验结果表明:三种催化剂具有相同的一级结沟,二级结构略有不同,MAL在杂多酸上氧化为MAA为表面型反应,催化活性与催化剂的比表面呈线性关系,催化剂比表面大,催化活性好。此外催化剂的表面酸性(量、强度和酸位类型)对催化活性也有一定影响,催化剂中适宜的酸量,较低的中强酸位的强度能使催化剂呈现较高的催化活性,由喹啉沉淀杂多酸法制得的催化剂,方法简单,收率高,易于工业生产,并且对MAL氧化为MAA有较好的催化活性与选择性。     

过渡金属对Cu60-Zn30-Al10变换催化剂性能的影响

研究了锰、钴、锆等过渡金属对Cu60-Zn30-Al10变换催化剂性能的影响，并采用X11D、TPD、rIPR等手段对其进行了表征。结果表明，过渡金属的加入提高了催化剂的活性，其中以锰的改性效果最好。锰的加入提高了催化剂的分散度、活性比表面积和CO吸附量，降低了催化剂的还原温度，改善了催化剂的性能；铜基催化剂在变换反应中的活性相主要是Cu^0和Cu^ 。     

不同方式合成纳米TiO2载体在SCR脱硝催化剂制备中的应用

通过不同方式合成纳米TiO2,并以此为载体负载活性物质制得1%V2O5-10%WO3/TiO2的SCR脱硝催化剂.纳米TiO2制备方式包括溶胶凝胶法、TiCl4水解法、直接沉淀及均相沉淀法.试验结果表明,用这4种方法制备得到的TiO2均为锐钛型,以均相沉淀法合成的纳米TiO2为载体制得的催化剂具有较高的比表面积及脱硝性能,并表现出明显的活性温度窗口.进一步引入超声作用优化均相沉淀反应条件,结果表明,相比同类型传统方法,超声均相沉淀工艺能够明显提高纳米TiO2产品的比表面积与分散度,缩小二次颗粒尺寸,并使得所制备催化剂脱硝性能得到显著提高,且具有较好的抗水、抗硫特性.     

用于大豆油加氢的Co-B超细非晶催化剂

采用化学还原法制备了Co-B超细非晶催化剂，借助XRD，SEM，比表面测定等技术研究了催化剂的物相，粒子大小与形貌，比表面积及大豆加氢活性。结果表明，Co-B催化剂外貌呈非晶特有的绵絮状，一次颗粒平均尺寸约25nm；其大豆油加氢活性远高于Raney-Ni催化剂。