Au/Ga_2O_3的制备及其催化还原芳香族硝基化合物的研究

采用简单的浸渍-煅烧法制备了Au/Ga_2O_3催化剂.通过粉末X射线衍射、扫描电镜和光电子能谱表征,发现所制备的Au/Ga_2O_3形貌呈棒状、Ga_2O_3以a和b两种晶相存在、Au以金属态形式存在.以催化还原芳香族硝基化合物为探针反应研究发现,Au/Ga_2O_3能显著促进对硝基苯胺催化还原得到对苯二胺,反应10 min,转化率达82.8%;同时也能促进对硝基苯酚催化还原为对胺基苯酚,反应10 min,转化率达96.0%.     

催化剂Cu/PC-GO的制备及对4-NP的催化性能研究

开发具有良好催化还原活性的非贵金属催化剂用于对硝基苯酚(4-NP)的高效快速还原是目前研究的重点。以HKUST-1为牺牲模板剂,通过原位掺杂氧化石墨烯的方法成功地制备出多孔高活性的金属纳米复合材料Cu/PC-GO,并将其用于对硝基苯酚的高效快速还原。采用XRD、SEM、ASAP等手段对催化剂进行表征分析。结果表明,Cu/PC-GO复合催化剂具有活性组分丰富(Cu/CuO/Cu_2O),较大的比表面积(113.6 m~2/g)和孔体积(0.253 cm~3/g),以及较高的表面Cu含量(5.88%)等特征。研究发现,室温条件下,Cu/PC-GO可以实现对对硝基苯酚的快速完全还原,其反应速率是原始材料Cu/PC的17.5倍,而且其活化能也显著降低,由掺杂前的122.22 kJ/mol降至掺杂后的61.9 kJ/mol。可见,以HKUST-GO为前驱体,可以获得具有高催化活性的Cu/PC-GO复合催化剂,其在4-NP的还原过程中展示出良好的催化还原性能。     

Pd/C催化水合肼还原法制备邻氨基苯酚

采用在Pd/C催化下水合肼还原邻硝基苯酚的方法制备邻氨基苯酚,研究了反应温度、催化剂用量和还原剂用量对反应产物收率的影响.优化条件为:95%乙醇为溶剂,0.010 g质量分数为10%的Pd/C催化下,1.300 g质量分数为85%的水合肼还原1.390 g邻硝基苯酚,在75~80℃下反应4 h后,反应粗产物用95%乙醇重结晶得邻氨基苯酚0.95 g,收率为87.16%.目标产品通过了红外、紫外、氢核磁共振和质谱表征.     

Cu修饰碳纳米管基复合材料的高效合成及其催化应用研究

报道了一类壳聚糖预修饰的多壁碳纳米管(MWCNTs)在温和条件下自发还原Cu离子制备Cu修饰碳纳米管基复合材料的新合成路线.联合谱学表征(XRD,SEM,HRTEM,UV-vis)研究表明,平均粒径约为2nm的超小Cu粒子均匀地分散在MWCNTs的表面;氨水是引发自发还原反应的关键因素;Cu修饰碳纳米管基复合材料能高效催化还原对硝基苯酚.     

选择性酚类化合物的单硝化及二硝化作用

方便地制备了复合物 Fe(NO3) 3.1 .5 N2 O4 和 Cu(NO3) 2 .N2 O4 ,与金属的硝酸盐相比 ,该复合物可对酚类化合物进行选择性单硝化或二硝化作用 ,从实验结果分析 ,复合物对硝化反应的速率和收率具有协同效应 ,苯酚的单硝化作用主要生成对硝基苯酚和少量的邻硝基苯酚     

铁基有机框架材料催化还原对硝基苯酚的研究

以氯化铁和对苯二甲酸为原料,通过水热法制备了金属有机骨架材料MIL-101(Fe)催化剂,以催化还原对硝基苯酚为探针反应考察了制备的MIL-101(Fe)的催化性能.研究发现,不同原料配比制备的MIL-101(Fe)均能促进对硝基苯酚催化还原为对胺基苯酚的反应,其中原料配比为1:1所制备的材料性能最佳,反应2 min,转化率达98.9%.采用粉末X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱等表征手段分析了MIL-101(Fe)的晶相结构、形貌和表面组成,探究了MIL-101(Fe)在酸碱环境下催化活性的稳定性,比较了邻、间、对硝基取代基的催化活性.     

CNT/CS/Ni复合材料的制备及催化性能研究

通过溶液共混法将碳纳米管超声分散到壳聚糖的醋酸水溶液中,然后过滤、烘干得到碳纳米管/壳聚糖复合材料。将该复合材料吸附金属镍离子后,并用NaBH4溶液还原制备碳纳米管/壳聚糖/镍的复合材料(CNT-CS-Ni),研究CNT-CS-Ni复合材料催化硼氢化钠(NaBH4)还原对硝基苯酚(4-NP)的反应活性。探讨硼氢化钠的量、反应温度、催化剂的量等因素对反应活性的影响。研究结果表明:CNT-CS-Ni对NaBH4催化还原对硝基苯酚的活化能为50.28kJ mol-1,活化焓为47.66 kJ mol-1和活化熵-99.84 J mol K-1。NaBH4还原对硝基苯酚的反应速率常数与CNT-CS-Ni的量近似成线性增大。     

Fe-Cu催化还原法处理硝基苯类化合物废水

以硝基苯、4-氯硝基苯、4-硝基苯酚与2-硝基苯酚为目标污染物，对比了铁单独处理和铁铜联合处理的效果，并研究了硝基苯与4-氯硝基苯、4-硝基苯酚、2-硝基苯酚双组分混合以及2-硝基苯酚与4-硝基苯酚双组分混合状态下，Fe-Cu催化还原体系降解各组分的效果和相互影响．结果表明：铜可以催化铁屑法对硝基苯的还原；无论是单一组分还是混合状态下，硝基苯类化合物的催化还原降解反应均符合准一级反应动力学；除2-硝基苯酚以外，其他硝基苯类化合物均是以混合状态存在时催化降解速率比其单独存在时的慢；在双组分混合溶液中，另一种化合物对硝基苯催化还原降解产生的抑制作用大小为：2-硝基苯酚〉4-硝基苯酚〉4-氯硝基苯．化合物的扩散速率越快，表面反应速率越慢时，它对混合溶液中其他共存硝基苯类化合物的催化还原反应速率抑制作用越大．     

金属Ce离子（Ⅲ）-Tris体系催化磷酸二酯水解研究

利用紫外-可见分光光度法研究金属离子Ce（Ⅲ）-Tris（三羟甲基氨基甲烷）体系催化双（对硝基苯酚）磷酸酯（BNPP）的动力学,探索不同催化反应条件对催化效率和体系稳定性的影响和催化作用机理.结果表明,在金属离子Ce（Ⅲ）与Tris具有适当的配比,反应体系在适当的酸度和温度条件下,催化体系对双（对硝基苯酚）磷酸酯（BN...     

Au@Ag核壳纳米粒子的合成及其催化性能研究

采用柠檬酸钠法合成了Au@Ag核壳纳米粒子并对其进行表征,同时采用紫外光谱跟踪测试考察其对对硝基苯酚还原的催化性能以及影响催化还原反应速率的因素.结果表明,该核壳纳米粒子对硼氢化钠还原对硝基苯酚具有较好的催化活性,反应受催化剂用量、氧化剂性质和催化剂性质等因素的影响,带正电荷的硝基化合物比带负电荷的硝基化合物具有更高的催化活性;在一定范围内,催化剂用量越大,反应速率越大;纳米粒子的粒径越小,反应速率越大.     

铜纳米颗粒修饰多孔氮化硼高效还原对硝基苯酚的研究

为了寻找高催化活性、环境友好、价格低廉、稳定性好的催化剂,研究金属与载体之间的协同催化效应,采用煅烧前驱体法制备了表面富含羟基和氨基的高比表面积多孔h-BN载体,通过简单的液相还原法成功地制备出粒径分布均匀的Cu/h-BN纳米复合材料,并对复合材料的组成、微观结构和性能进行表征。结果显示,铜纳米粒子的引入并未破坏多孔h-BN的二维片状结构,但比表面积及孔径均有不同程度的下降。以对硝基苯酚(4-NP)还原为对氨基苯酚(4-AP)为模型反应,考察Cu/h-BN复合材料的催化性能,当Cu含量为6%(质量分数)时,复合纳米材料具有最高的催化性能(表观反应速率常数k=4.62×10^-2 s^-1)和稳定性,催化活性在5个循环内基本保持不变。因此,具有高比表面积的h-BN载体负载可稳定Cu纳米颗粒,它们之间的协同催化作用使Cu/h-BN具有优异的催化活性和稳定性。此研究为今后进一步研究金属与h-BN协同催化提供了理论基础。     

Fe/Cu催化还原去除饮用水消毒副产物三氯乙酸

以高致癌风险的饮用水卤化消毒副产物(halogenated disinfection by-products,HDBPs)三氯乙酸(TCAA)为去除目标物,研究了Fe/Cu催化还原去除TCAA的效果,包括Fe/Cu质量比、Fe/Cu混合物投加量、pH值、有机物浓度和摇床转速等因素对Fe/Cu催化还原去除TCAA的影响.结果表明,Fe/Cu能够有效脱除TCAA,m(Fe):m(Cu)为10:1时的TCAA去除效果最佳;Fe/Cu最佳投加量为30 g·L-1;Fe/Cu还原脱氯去除TCAA最佳pH值在4～8之间;有机物浓度对Fe/Cu还原脱氯存在负面影响;在摇床转速、反应时间、投加量、pH值和UV254分别为200 r·min-1,160 min,30 g·L-1,6.82和0.117 cm-1的条件下,Fe/Cu催化还原对TCAA的去除率达到97.39%,并且Cu未被消耗,外扩散Fe/Cu催化还原反应的影响可以忽略,Fe/Cu对TCAA的催化还原脱氯降解过程符合拟一级反应.     

BN/聚砜导热绝缘复合材料的制备及性能

采用粉末混合法制备了BN/聚砜导热绝缘复合材料,用扫描电子显微镜(SEM)、导热系数测试仪和超高电阻微电流测试仪对复合材料的微观形貌、导热性能和电绝缘性能进行了表征.结果表明:硅烷偶联剂改性处理后的BN粉体与聚砜基体之间的相容性较好;BN/聚砜复合材料的导热系数随BN含量的增加而增大,最大可达2.08(w·m-1·K-1);表面电阻率和体积电阻率随BN含量的增加而减小,最低值分别为0.82×1015Ω和1.78×1015(Ω·cm),具有电绝缘性.     

还原条件对Pd/Al2O3催化剂上对硝基苯酚加氢性能的影响

用过量浸渍-液相还原法制备Pd/Al2 O3催化剂,采用等离子发射光谱仪(ICP)、X线衍射仪(XRD)对催化剂进行表征,并在对硝基苯酚催化加氢反应中考察其催化性能.结果表明:还原剂的类型、还原温度和还原时间对Pd/Al2 O3催化剂的晶型和活性影响显著.当采用水合肼(N2 H4·H2O)作还原剂、0℃还原30 min时,催化剂表现出较高的对硝基苯酚加氢活性,加氢速率达到22.7 mmol/(min·g),对氨基苯酚的选择性为100％,收率为99％.与工业常用骨架Ni催化剂的性能进行比较,Pd/Al2 O3催化剂在活性、选择性和稳定性都明显优于骨架Ni催化剂.     

烧结温度对BN/Ni(Cr)自润滑材料组织与性能的影响

以Ni-20％Cr(质量分数)合金粉末作为基体材料,添加体积分数为31.4％的六方BN(h-BN)作为固体润滑剂,采用粉末冶金法制备BN/Ni(Cr)自润滑复合材料.研究不同烧结温度对该复合材料硬度、弯曲强度和孔隙率以及显微组织的影响.研究结果表明:BN/Ni(Cr)自润滑材料的硬度和抗弯强度与Ni-Cr颗粒烧结颈的形成、长大以及孔隙率的变化有关;当烧结温度不超过1 180℃时,随着温度的升高,BN/Ni(Cr)复合材料的孔隙率下降,硬度和弯曲强度均呈上升趋势.     

还原剂对纳米金粒子大小及粒径分布的影响

探究了还原剂盐酸羟胺、硼氢化钠对于纳米金颗粒的形貌、粒径分布的影响,用紫外和透射电子显微镜（TEM）对还原得到的纳米金形貌和粒径进行了表征,并用对硝基苯酚转化为对氨基苯酚的模板反应评价了其催化性能.结果显示,单独以盐酸羟胺为还原剂时,在实验条件下不能将三价金还原为Au0;以盐酸羟胺、硼氢化钠依次为还原剂制备的纳米金基本呈球形,粒径较小,平均粒径为4.0 nm,粒径分布均匀、转化频率（TOF）高、催化效果最好.其中硼氢化钠不仅为盐酸羟胺提供了碱性环境,同时起到了一定的还原作用.     

酸处理HZSM-5负载Cu催化剂的制备及其催化性能

用H2SO4对HZSM-5分子筛进行处理,然后作为载体由浸渍法负载Cu制备Cu/HZSM-5催化剂,在富氧条件下考察其对于丙烯选择还原NO反应的催化活性.实验结果表明,用H2SO4处理HZSM-5有利于提高Cu/HZSM-5的催化活性.用3mol/L的H2SO4溶液处理HZSM-5、负载上4%Cu的Cu/HZSM-5活性最高,可以使NO的转化率在275℃时达到99.8%,在600℃时还接近50%.     

Fabrication of silicon nitride／boron nitride nanocomposite powder

Si3N4/BN nanocomposite powders with the microstructure of the micro-sized α-Si3N4 particles coated with nano-sized BN particles were synthesized via the chemical reaction boric acid,urea,and α- Si3N4 powder in a hydrogen gas.The results of XRD,TEM,and selected area electron diffraction showed that amorphous BN and a little amount of turbostratic BN(t-BN) were coated on Si3N4 particles as the second phase after reaction at 1100℃.After re-heating the composite powders at 1450℃ in a nitrogen gas,the amorphous and turbostratic BN is transformed into h-BN.These nanocomposite powders can be used to prepare Si3N4/BN ceramic composites by hot-pressing at 1800℃,which have perfect machinability and can be drilled with normal metal tools.     

三维石墨烯/铜基复合材料的制备及耐腐蚀性能研究

在实际应用中,铜基复合材料经常存在腐蚀失效的现象,而石墨烯以其独特的结构显示出卓越的耐腐蚀性能。为了改善铜基复合材料的耐腐蚀性能,设计并烧结制备了三维石墨烯/铜基复合材料。研究表明,在三维石墨烯/铜基复合材料中,石墨烯形成三维互联互通结构,充分发挥了对铜基体的保护作用。与孔隙铜相比,在质量分数为3.5% NaCl溶液中,三维石墨烯/铜基复合材料的腐蚀速率降低了约50%。石墨烯在金属防腐蚀领域将得到更加广阔的应用。通过研究三维石墨烯/铜基复合材料在FeCl₃溶液中的腐蚀行为,进一步揭示了三维石墨烯的耐腐蚀机理。