γ-Al_2O_3上CO和CO_2吸附表面体的原位红外光谱研究

本文运用原位红外光谱研究了在γ—Al_2O_3上CO、CO_2的吸附及其与H_2或H_2O的共吸附。观测到不同情况下HCOO~-的生成规律及其随温度变化的行为。在(CO+H_2)的共吸附中观察到HCO_3~-向HCOO~-表面体的转变。在(CO+H_2O)共吸附中,HCOO~-不经HCO_3~-的中间步骤而直接生成。在CO_2的吸附中,检测到两种热稳定性不同的表面HCO_3~-体。而(CO_2+H_2)共吸附中也观察到了HCOO~-的形成。研究了表面甲酸体在真空中热分解以及它同H_2或H_2O的反应,证实了表面甲酸体更易于同H_2O反应。这三种情况下甲酸体显著反应温度分别约为400℃、300℃、100℃。     

NO_x阱Pt/Ba-Al-O的微观结构表征

共沉淀 浸渍法制备了氮氧化物阱Pt/Ba Al O系列样品 ,采用EXAFS手段对样品的微观结构进行了详细的表征 .样品中Ba物种是以BaAl2 O4 和BaCO3 两种混合物相的形式存在 ,高分散的BaAl2 O4 相是NOx 的主要储存活性中心     

钾盐在烟草燃烧过程中的作用

采用等体积浸渍法分别在烟草中加入硝酸钾KNO3、柠檬酸钾K3C6H5O7、草酸钾K2C2O4及酒石酸钾K2C4H4O6，并用差热分析（differential thermal analysis,DTA)、程序升温反应在线质谱分析（temperature-programmed reaction mass spectrometry on-line analysis,TPR-MS)方法对烟草进行了表征，用气相色谱法考察了主流烟气中CO含量的变化。结果表明，加入钾盐后，CO含量都有不同程度的降低。在钾盐含量为0．2475mmol/g的上述四种烟草样品上，烟气中CO含量按空白烟草T＞KNO3／T＞K2C2O4／T＞K3C6H5O7／T＞K2C4H4O6／T顺序排列。DTA给出的低温峰减弱、高温峰增强的结果表明，K^ 的加入改变了烟草燃烧过程中物质的转化历程，从而降低了卷烟的燃烧温度。通过对TPR－MS和DTA结果的联合分析，得出由于钾与烟草中的有机组分作用，含不同钾盐的烟草燃烧时产生了类似的含钾中间物质。证实了K^ 对烟草燃烧的作用机理，说明了钾盐降低烟草燃烧温度的原因。最后，还分析了主流烟气中CO含量的变化与DTA结果间的联系。     

氧化铝负载高分散γ—Mo2N的制备及其微观结构的EXAFS表征

采用氧化态Mo/γ－Al2O3与NH3的程序升温反应（TPR）制备了不同Mo担载量的氧化态Mo/γ-Al2O34催化剂,用XRD和EZXAFS方法分别研究了样品在氮化前后的体相结构及Mo原子局域配位结构,结果表明,在氧化前样品的Mo K边径向结构函数与非负载MoO3类似,样品中Mo以高分散的MoO3形式存在,氮化后样品的径向结构函数与非负载的γ－Mo2N基本相同,只是峰强度有所,表明样品中Mo主要以分散度较高的的γ－Mo2N形式存在,并且随担载量降低,γ－Mo2N的分散度更高。     

变换-甲烷化催化剂上氢和水的吸附及其与CO的反应性能

本文应用脉冲色谱法,对镍基催化剂上H_2和H_2O的不可逆吸附,以及CO和它们的反应情况进行了研究。观察到水的解离吸附特点及其对变换-甲烷化反应,尤其是对CO活化吸附的影响。证明了实际镍基催化剂上甲烷化反应的表面碳机理。并对变换-甲烷化反应机理进行了探讨。     

多晶氧化铁薄膜电极的光电化学性能

一、引言自1976年K.L.(?)ardee 和A.J Bard 报导用CVD 法制得氧化铁光敏膜以来,由于这种半导体材料既有较窄的禁带宽度(E_g=2.2eV),又在很大的pH 范围内(pH≥4)的溶液中有较高的稳定性而引起人们的兴趣.近年来,先后报导了用CVD 法、由α—Fe_2O(?)单晶、天然赤铁矿、高温烧结陶瓷、金属阳极氧化和金属热氧化制取电极并探讨将其用于光解水制氢的可能性.     

铬-铈氧化物的催化活性和掺碱(土)元素的影响

研究了Cr-Ce二元氧化物催化剂对甲苯完全氧化的性能,以及掺碱(±)金属元素对其活性的影响。实验表明Cr/Cr Ce(原子比)在0.5—0.7时,催化剂有最佳活性。碱(±)金属元素的掺加,改善了Cr-Ce体系对甲苯完全氧化反应的活性,并随掺入元素的碱性增大而提高。其中以钾的掺入效果最优,钾含量的增加,氧化活性随之提高,在K/Cr Ce(原子比)=0.05—0.10时最佳,再增大钾的含量,无益于催化剂活性的改善。     

复合金属氧化物的活性表面

在流动脉冲吸附装置中,测定在一定实验条件下CO的不可逆吸附量,以此表征了用于CO完全氧化反应的鈣钛矿型La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3/γAl_2O_3催化剂的活性表面。根据簡化吸附模型进行计算的结果表明,对于含不同浸漬量活性组分的催化剂,或同一催化剂经不同条件的预处理,算得的活性表面和分散度值,都得到了合理的结果,并和催化剂CO氧化反应活性有平行关系。     

不同载体上硫化的钼催化剂甲烷化反应与低温氧吸附的研究

本文研究了不同载体γ-Al_2O_3、ZrO_2、CeO_2和La_2O_3上硫化的钼催化剂的甲烷化反应性能,得到甲烷化活性顺序:Mo/ZrO_2>Mo/γ-Al_2O_3>Mo/CoO_2>Mo/La_2O_3;热稳定性顺序:Mo/La_2O_3>Mo/CeO_2>Mo/γ-Al_2O_3>Mo/ZrO_2。研究了低温氧吸附的预处理条件,并用脉冲色谱法测定了载体,反应前和反应后催化剂的氧吸附量。结果表明反应后低温氧吸附量下降百分数和活性下降百分数有线性关系。讨论了以低温氧吸附与甲烷化活性进行关联的限制和活性中心的本质。     

CeO2上CO和CO2吸附表面体的红外光谱研究

应用红外光谱技术研究了CO,CO_2等在氧化态和还原态CeO_2上表面吸附体的形成及反应,归属了所观察到的红外吸收带,证实在表面上存在HCO_3~-,HCOO~-,及两种不同键合方式的CO_3~(2-)等表面物种。观察到HCO_3~-有两种存在形式,一种在较高的温度下稳定,一种在较低温度下稳定。在不同温度下HCOO~-、CO_3~(2-)、HCO_3~-三种表面物种之间可相互转化,在氧化态样品上,CO最终氧化生成CO_2气体。