提升Pd基电催化剂氧还原活性的策略

氧还原反应(ORR)是许多电化学相关技术的核心反应,许多研究致力于制备同时具备高活性、高稳定性和低成本的催化剂。Pd基纳米材料由于其相对较优的催化性能和相对丰富的储量,有望成为Pt的替代品,受到了广泛关注,但要达到商品化程度,其性能需进一步提高。本文以Pd基催化剂应用于ORR电催化为背景,综述了近年来Pd基催化剂ORR的性能提升策略。围绕载体调控、形貌结构调控以及组分调控共3个部分进行总结,这些调控会利用配体效应、应变效应、系综效应(ensemble effect)和载体效应等从本质上改变Pd的分布状态、空间排列和电子结构,从而影响ORR中间产物在Pd表面的吸附状态。最后,简要介绍了Pd基催化剂面临的挑战和未来的发展方向,对高性能ORR催化剂的设计制备具有重要意义。     

混合相钼酸钴纳米片电催化剂用于高效析氧反应

利用拓扑转化的方法设计合成形貌可控的混合相钼酸钴(CoMoO_4)二维纳米片电催化剂。该催化剂的纳米片结构与混合相特征赋予二维面内的高度无序结构,可使更多的活性位点得以暴露;此外,二维结构增强了电荷转移效率,从而同时获得了优化的电荷传导能力与高活性位点数。得益于这些结构优势,在电催化析氧反应过程中,该催化剂呈现出低至283mV的起始过电位,并在外加电压为1.8V·vs.RHE时显示出高达181mA·cm-2的析氧反应电流。此外,该催化剂显示出低至91mV·decade-1的塔菲尔斜率、较小的电荷转移电阻和优越的电化学稳定性,使其在水裂解制氢领域具有良好的应用前景。     

聚结晶紫薄膜修饰电极对多巴胺与尿酸的电催化作用

利用循环伏安法制备了聚结晶紫薄膜修饰电极(PCVE),详细研究了该修饰电极对生物分子多巴胺(DA)和尿酸(UA)的电催化作用.结果表明,PCVE对DA和UA具有较强的电催化作用,并且对抗坏血酸(AA)具有较强的抗干扰作用,允许高达1 000倍以上AA存在而不干扰痕量DA的测定.将PCVE结合差分脉冲伏安(DPV)技术,对DA的检测线性范围为4.0×10-7 mol/L~2.5×10-5 mol/L,检测限可达3.5×10-8 mol/L;对UA的检测线性范围为5.0×10-7 mol/L~5.0×10-5 mol/L,检测限达5.0×10-8 mol/L.利用该法可以对DA和UA进行同时测定,将该法用于尿液中尿酸的测定,取得满意结果.     

电催化氧化处理垃圾渗滤液

以复极性固定床电解槽为反应器,利用CuO-CeO₂/γ-Al₂O₃多相催化剂取代传统反应器的绝缘填料,构建电催化氧化体系。采用XRD、SEM对CuO-CeO₂/γ-Al₂O₃进行表征,考察了槽电压、pH、气体流量和极间距等因素对垃圾渗滤液降解的影响。结果表明,该体系对渗滤液具有较好的催化降解效果。当槽电压为15.0V、pH为中性、气体流量为0.08m³/h、极间距为3.0cm时,垃圾渗滤液COD和NH⁺₄-N的去除率分别达到93.7%和100%。在处理垃圾渗滤液的过程中,体系运行稳定,经过20次反复实验,降解效果仍能维持在70%以上。在电催化氧化体系的作用下,垃圾渗滤液中的难降解有机污染物被直接矿化或降解为小分子有机物;而NH⁺₄-N则主要被氧化为氮气和水。     

基于TiO2-三维石墨烯复合材料和血红蛋白电化学传感器的研究

采用水热法制备了TiO2-三维石墨烯复合材料（TiO2-RGO）,将其应用于固定血红蛋白 （Hb）制备出相应的蛋白质电化学传感器。光谱技术表征表明Hb被TiO2-RGO固定化不改变其原 始构象;循环伏安扫描出现一对良好准可逆氧化还原峰,表明Hb的电化学活性保持良好。该传感 器对 NaNO2表现出良好的电催化活性,还原峰电流值与 NaNO2浓度在 1.0～6.0 mmol/L、7.0～14.0 mmol/L和14.0～20.0 mmol/L的范围内呈线性相关,检测限为0.38 mmol/L（3σ）。该传感器适用于 对NaNO2的检测。     

退火温度对NiCo2O4纳米材料析氧性能的影响

电催化水分解过程中,动力学缓慢的阳极氧析出反应,制约了全水分解制备氢气的效率,因此,制备高效、稳定的析氧催化剂是十分必要的.通过溶剂热和热处理的方法制备了 NiCo2O4纳米颗粒,研究了退火温度对材料电催化析氧性能的影响.通过XRD,Raman,SEM,TEM以及极化曲线测试等研究了不同退火温度下得到材料的结构、形貌和...     

微过氧化物酶-11在SiO2纳米粒子修饰玻碳电极上的电化学研究

采用简单的方法将微过氧化物酶-11（MP-11）固定到二氧化硅（SiO2）纳米粒子的表面,并且制备成MP-11/SiO2/GC修饰电极,运用循环伏安法研究MP-11/SiO2/GC电极上MP-11的电化学行为。结果表明：MP-11在玻碳修饰电极上发生了直接的、可逆的2个电子、1个质子的电化学反应。MP-11/SiO2/GC修饰电极可以对氧气进行电催化反应,并且该电催化过程受扩散控制,这样该修饰电极有希望在酶生物燃料电池中作阴极使用。另外,MP-11/SiO2/GC修饰电极对过氧化氢（H2O2）的电催化反应表现出传感器的性能,在线性范围内,信噪比为3时,最低检出限为0.22mmol/L,米氏常数为0.13mmol/L,说明SiO2载体上的酶MP-11与底物H2O2的亲和力较大,对H2O2电催化反应效率高。因此,未来MP-11/SiO2/GC修饰电极也有可能在H2O2传感器中得到广泛的应用。     

电催化电极与电化学水处理技术的研究应用进展

电极在电化学反应器中,处于“心脏”地位,良好的电催化电极具有节能低耗、高反应效率等优点,在电化学水处理技术中起着极其重要的作用,而电化学水处理技术因其具有多功能性、高度的灵活性、易于自动化、无二次污染等特点倍受国内外研究者的重视.回顾了电催化电极与电化学水处理技术的发展及其在国内外的研究应用现状,并指出了电催化电极与电化学水处理技术存在的问题及今后研究的发展趋势。     

分级结构MoS2的可控制备及其电催化析氢性能研究

通过简单的水热反应合成了分级结构MoS_2纳米球,研究了水热反应温度以及聚乙烯吡咯烷酮(PVP)对花状MoS_2形貌的影响。结果表明,PVP对花状纳米球的生成至关重要,只有在PVP存在的情况下才会生成由片层组装的纳米球形结构,这主要归因于MoS_2(002)晶面的表面能高,PVP紧密吸附在MoS_2纳米片表面,从而驱动纳米片组装成花状纳米球。电化学析氢性能测试发现,花状MoS_2纳米球的析氢性能明显优于块体MoS_2,这主要归因于花状MoS_2纳米球能提供更多的催化活性位点。     

弱力能源开发及其自供能环境净化效应

地球生态系统存在广泛且低功率无序的分散能量,包括水流弱力、磁力扰动和生物活动等,尚未得到有效开发利用.常规化石能源通过集中发电再分散利用,是低熵能源的高熵利用,而回收转化利用广泛分散的环境弱力,可以将高熵能量直接高熵利用,是能源生产途径和利用方式的重要变革.环境弱力能源按介质可分为固体振动、液体流动和气体扰动,以机械能为表观形式,可以通过材料转化为电能,并应用于地球生态系统的环境净化,具备能源开发和环境净化双重效应.新材料和新技术研发是弱力能源转化利用的基础,涵盖了微弱能量捕捉、高效力电转换、电能原位利用3个过程,其中压电和摩擦催化发展迅速,具有巨大的应用和发展前景.压电催化材料中,钛酸钡、氧化锌、锆钛酸盐和聚偏氟乙烯复合薄膜等在机械搅拌或振动作用下发生压电催化反应,实现污染物降解、杀菌和清洁等功能.摩擦催化材料中,氧化锌、硫化铬、钴酸镍等半导体和聚四氟乙烯等高分子材料可发生摩擦催化反应,实现环境净化等功能.弱力能源未来发展中,需要将压电和摩擦电催化过程中的电压与电荷量进一步提升,厘定电场、电荷交换界面和反应物共同作用下的电荷交换行为,实现反应环境与催化材料匹配度提升.在“双碳”目标下...