乙苯催化加氢制乙基环己烷的Ru/AC催化研究

制备了Ru/AC催化剂.研究了在Ru/AC催化剂存在下反应时间、反应温度、反应压力、催化剂用量及碱用量对乙苯加氢反应性能的影响,并考察了催化剂的稳定性.用XRD和XPS对催化剂进行了表征;结果表明,Ru/AC催化剂呈微晶状态,粒度很小,经氢气还原后表面主要为Ru0,对乙苯加氢有很高的加氢活性,当ncatal./nsubstrate=0.2％,nNaOH=4.35×10-5mol.L-1,1100℃,3MPa,1h时,转化率达100％.     

钼、稀土对镍基甲烷化催化剂性能的调变

由浸渍法和沉淀法制备了两个系列的Ni/γ－Al2O3甲烷化催化剂,应用程序升温还原（TPR）对催化剂进行了表征,测定了催化剂的CO四烷化活性及抗硫性,考察了Mo及稀土（La、Ce)助剂对不同方法制备的Ni基甲烷化催化剂的活性、抗硫性和表面结构的影响,结果表明,Mo助剂的加入对两种方法制备的Ni基催化剂的甲烷化活性、选择性及抗硫性都有所促进：Ni基催化剂中加入10％Mo助剂,程序升温还原过程中还原速度最快,具有最佳的甲烷化选择性;Ni基甲烷化催化剂的抗硫性随助剂Mo含量的增加而增强;沉淀法制备的催化剂的抗硫性能更佳;稀土（La、Ce）助剂的加入对甲烷化活性没有显影响,但对抗硫性能有一定的改善。     

氨合成钌催化剂的制备及催化活性

以RuCl3·3H2 O作为钌活性前驱体 ,活性炭为载体制备了一系列Ru C催化剂 ,利用CO化学吸附等表征手段 ,考察钌负载量和预还原处理条件对钌催化剂活性金属分散状况的影响 ,并在一定的温度压力条件下进行氨合成活性评价 .结果表明 ,当钌负载量较低时 ,金属粒子晶粒度较小 ,分散均匀 ,钌利用率较高 ,当负载量质量分数为 4%时 ,炭载体对钌的分散基本已达饱和 ,随着钌负载量进一步增大 ,钌粒子呈明显聚集状态 ,分散度明显下降 ;预还原处理的条件直接影响Ru C催化剂的性能 .     

程序升温还原法研究环已醇脱氢催化剂的还原性

以程序升温还原技术（TPR）研究了由不同组成、不同制备方法、不同前处理条件以及加入不同助剂的环已醇脱氢制环已酮新型催化剂的还原 性，并与催化反应活性的稳定性相关联。结果表明，采用适当还原条件可显著提高催化剂活性稳定性。     

有机溶胶法制备Pt/C催化剂的影响因素研究

有机溶胶法制备高分散的Pt/C催化剂是目前制备活性组分高度分散的燃料电池催化剂的一种新方法,本文考察了在有机溶胶法制备催化剂的过程中,碳载体的预处理以及制备条件对催化剂性能的影响,实验结果表明：在适当的温度下对碳载体进行热处理可以显著改善活性组分的分散和提高催化剂的性能;在惰性气氛中还原制得的催化剂的性能明显优于在空气气氛中还原制得的催化剂,较低温度有利于获得活性组分颗粒度较小的催化剂,起始PH值大于10时制得的催化剂的活性明显高于PH小于10时制得的催化剂。采用优化条件制备的Pt/C催化剂对甲醇氧化的电化学性能和抗中毒性能显著优于E-TEK Pt/C催化剂。     

棒状TiO_2负载Ru催化苯选择性加氢反应

以不同焙烧温度的TiO_2纳米棒为载体,采用化学还原浸渍法制备Ru/TiO_2催化剂。利用X线衍射(XRD)、H_2化学吸附、扫描电子显微镜(SEM)和NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)等手段表征催化剂的物理化学性质,并考察催化剂在苯选择性加氢反应中的催化性能。结果表明:焙烧温度并未改变TiO_2的晶型结构及形貌,但随着载体焙烧温度的升高,Ru粒子的分散度减小,从而使Ru/TiO_2催化剂的活性降低;同时,随着Ru/TiO_2催化剂酸量的减小,环己烯吸附量减小,环己烯的选择性提高; 700℃焙烧的TiO_2负载的Ru催化剂上环己烯收率最高(41%)。     

Pd对Cu/ZnO催化甘油氢解制取1,2-丙二醇性能的影响

通过共沉淀法和浸渍法制备负载微量Pd的Pd/Cu/ZnO (n(Cu)/n(Zn)=1/1.4)催化剂,采用H2程序升温还原 (H2TPR)、N2O吸附和H2吸附等方法对催化剂进行表征,在连续流动固定床反应器中考察Pd/Cu/ZnO催化甘油氢解的反应性能.结果表明:引入微量Pd降低了催化剂的还原温度,增强了催化剂氢吸附性能,但对催化剂活性Cu表面积的影响较小,有效地提高了催化剂上甘油氢解反应的稳定性.从Pd表面溢流到Cu表面的活化氢原子降低了H2O对催化剂活性Cu的氧化.     

锂改性Pd/C催化剂及其乙炔氢氯化催化性能

以活性炭为载体,LiCl溶液和PdCl——2溶液为改性剂和活性组分前驱体,分别用共浸渍法和分步浸渍法制备了Li改性Pd/C催化剂并将其应用于乙炔氢氯化反应,考察了制备方法和助剂负载量对催化剂性能的影响。结果表明,制备方法和助剂负载量均会影响催化剂在乙炔氢氯化反应中的催化活性,LiCl与PdCl——2共浸渍所制备的催化剂,Li负载量为0.5%时催化剂催化性能最佳,乙炔转化率达99%的高活性可维持2 h以上,氯乙烯选择性可达97%.对催化剂进行BET,TG,XRD,TPR,XPS和FT-IR对催化剂表征分析。发现,适量Li添加改性提高了催化剂中活性组分钯物种的分散度,减少了催化剂表面积碳的生成,抑制了钯活性组分的还原,从而改善了催化剂的活性和稳定性。     

负载型Cu-Pd系催化剂的化学吸附性质及催化加氢活性

本文研究了负载型铜催化剂中加入少量Pd后对其化学吸附性质和对顺丁烯二酸酐加氢活性的影响。实验结果表明Pd的引入使催化剂对一氧化碳的化学吸附量显著增加,催化剂的加氢活性和相对稳定性也显著提高,并使催化剂的还原温度范围降低。催化剂的组成、制备方法不同,其化学吸附性质和加氢活性也有较大的差异。催化剂的还原温度、对一氧化碳的化学吸附容量和其催化加氢活性之间显示出良好的顺变关系,催化剂在230—290℃温度范围内还原,对一氧化碳的化学吸附量最大,加氢活性也最高。     

几种商业催化剂电氧化二甲醚的催化性能研究

通过循环伏安法研究了三种商业催化剂--40%Pt/C, 20%Pt-10%Ru/C(Johnson Matthey)和 20%PtRu/C, Pt:Ru =1:1(E-TEK)在酸性介质中对二甲醚电氧化的催化性能,比较了不同商业催化剂的催化活性.实验发现,在Pt担载量为0.1 mg/cm2和25 ℃时,JM-两种催化剂的催化活性都高于E-TEK的,且JM-PtRu/C二元催化剂对二甲醚电氧化的活性又比JM-Pt/C高.这一结果表明了Ru的加入能一定程度上提高催化剂的活性和抗中毒能力.当温度由25 ℃升高到70 ℃,JM-PtRu/C对二甲醚电氧化的起始氧化和氧化峰电位分别负移160 mV和200 mV、氧化峰电流密度提高了0.63倍;而JM-Pt/C的分别仅负移80 mV和96 mV、氧化峰电流密度却提高了2.77倍.这表明了Ru 的加入提高了催化剂的抗中毒能力、催化活性和以二甲醚为燃料的电池输出电压.同时升高温度使得Pt对CO的吸附能力下降,可提高其电池的输出电流.进一步实验还表明了二甲醚的吸附是一个弱吸附,其吸附步骤是氧化的限制过程,而且Ru的加入一定程度上也抑制了二甲醚的吸附,即Pt和Ru的比应有一个优化值.实验还发现了这三种催化剂在50 ℃下电催化氧化二甲醚后,电极的电化学表面积均有增大的现象.本文的研究结果将为进一步探索新的直接二甲醚燃料电池阳极催化剂提供了一定的指导意义和基础数据.     

制备条件对Ru/ZrO_2·xH_2O催化酯加氢制备醇活性的影响

文章采用共沉淀法制备了Ru/ZrO2.xH2O催化剂对丙酸甲酯进行加氢反应研究,并用XRD和XPS对反应前后催化剂进行了表征。考察了催化剂制备时机械搅拌速度、沉淀剂的种类、沉淀时溶液PH值、催化剂灼烧温度及金属担载量等因素对Ru/ZrO2.xH2O催化性能影响。结果表明,增加搅拌速度、选择合适的沉淀剂以及Ru担载量能够明显提高催化剂加氢活性,而加大沉淀时溶液PH和升高催化剂灼烧温度则对催化剂性能有抑制作用。     

苯加氢制环己烯的Ru-Fe/ZrO2的制备及其性能

采用沉淀法制备了Ru-Fe/ZrO2催化剂,考察了Fe/Ru、Ru的不同负载量和沉淀温度等因素对催化剂性能的影响,并对催化剂的循环使用情况进行了研究。对催化剂进行性能测试,在苯的转化率为34.70%时,环己烯选择性可达77.52%。XRD表征显示催化剂为晶体特征,活性组分在载体表面高度分散。     

Surface modifications of Pt-based atomically ordered nanoparticles to improve catalytic performances for oxygen reduction reaction

Bimetallic platinum-cobalt (Pt–Co) nanostructure catalysts represent superior catalytic performances for oxygen reduction reaction (ORR). In a variety of Pt–Co catalyst structures, atomically ordered structure catalysts show excellent catalytic performances in the ORR. In this work, for promoting their catalytic performances, atomically ordered PtCo nanoparticles (PtCo/C) with carbon supported were successfully prepared by an improved impregnation method and annealing. Then, the ordered PtCo/C catalysts have been significantly improved by doped with ultralow amount of Au and Cr transition metal. The physical and electrochemical test results demonstrate the Cr–PtCo/C and Au–PtCo/C catalysts have superior catalytic performances including mass activity and stability compared to commercialized Johnson Matthey (JM) Pt/C, which was the result of the modified electronic properties of Pt surface and atomically ordered structure. The presence of Au and Cr enhances the stability of PtCo/C catalysts. This work represents a simple way to promote the catalytic performances of the atomically ordered catalysts.     

不同溶剂体系制备的Co-B催化剂应用于糠醛选择性加氢制备糠醇

选用不同溶剂配制CoCl2溶液，由化学还原法制备了一系列Co-B非晶态合金催化剂，这些催化剂在糠醛选择性加氢制备糠醇反应中均显示高选择性(接近100％)，而乙醇介质中制得的Co-B催化剂，其催化活性显著高于其他溶剂所制备的催化剂、结合表征，初步探讨了不同溶剂对催化剂的结构、电子态以及催化性能的影响．     

二氧化碳加氢合成甲醇纳米铜基催化剂研究进展

介绍了金属铜基催化剂上二氧化碳加氢合成甲醇的反应机理和动力学的国内外研究现状;阐述了国内外二氧化碳加氢合成甲醇纳米金属铜基催化剂的改性、制备方法及助剂对催化剂结构及催化性能影响的研究进展.并指出了以后的研究方向是制备出具有高比表面积、高分散度及在较低温度下对二氧化碳加氢合成甲醇有着较高活性和选择性的催化剂.     

钯碳催化剂在硝基还原和碳碳双键加氢反应中的应用

对常温常压下钯碳催化剂在精细有机合成中的硝基还原和碳碳双键加氢两大类加氢反应进行了初步的探索，２－氯－６－硝基甲苯在钯碳催化剂存在下催化还原，除目的产物外，不生成脱氯副产物。这是一个连串反应，控制反应条件可获得较高的反应选择性。     

应用于气相苯加氢反应的Pd／C催化剂的研究

研究了Ｐｄ／Ｃ催化剂的制备条件对Ｐｄ的分散度、晶粒大小及催化活性的影响。结果显示,离子交换法所用的交换液浓度、ｐＨ值、焙烧温度对表面性质及催化活性均有不同的影响。采用Ｈ２－Ｏ２滴定、扫描电镜（ＳＥＭ）和俄歇电子能谱等手段进行了表征。并对Ｐｄ／Ｃ催化剂在气相苯加氢反应中“结构敏感”与否的问题进行了讨论。     

Ni负载量对负载型Ni/SiO2催化剂结构及性能的影响

采用等体积浸渍法制备了Ni/SiO2催化剂,研究了镍负载量对二硝基甲苯(DNT)加氢制备甲苯二胺(TDA)的催化性能的影响,并通过XRD,BET,H2-TPR,H2-TPD方法对催化剂微观结构进行了表征。结果表明,Ni/SiO2催化剂在二硝基甲苯加氢合成甲苯二胺的反应中表现出良好的活性和选择性。当Ni负载量(即Ni与SiO2的质量比m(Ni):m(SiO2))≤28%时,随着镍负载量的增加,Ni活性中心数逐渐增大,催化剂的活性逐渐升高;而当Ni负载量>28%时,Ni活性组分在载体表面发生团聚,Ni活性中心数减少,催化剂的活性和选择性下降。当镍的负载量为28%时,DNT转化率达到了93.68%,TDA选择性为97.73%。     

母体相组成对CO低变铜系催化剂性能的影响

使用XRD、TPR、TPD和活性评价装置等技术设备,研究Cu-Zn-Al催化剂母体相组成对其催化性能的影响。结果表明,母体为HZ相的催化剂活性高,母体为FC相的热稳定性好,母体以ML相为主相的催化剂性能差。通过选择适宜的Cu/Zn/Al比和控制制备条件,获得适宜比例的FC、HZ、ML三相态混合母体是制备性能优良的低变催化剂的基础。制备出了活性高、热稳定性好的CO低温变换催化剂。     

Zn对苯选择加氢制环己烯Ru催化剂性能的影响

采用共沉淀法制备了苯选择加氢制环己烯无负载Ru-Zn催化剂.Ru催化剂中Zn的引入,有利于降低苯的转化率和提高环己烯的选择性;Zn/Ru摩尔分数比对催化性能有明显的影响,当x(Zn)/x(Ru)=0.08时,环己烯的收率达49.1%.利用XRD和H2-TPR对其结构进行了表征,结果表明,Ru催化剂中添加Zn后,当Zn含量低时,Ru和Zn形成了固溶体;随着Zn含量的增加,Zn物种单独成相,并发现有元素态Zn的存在.