有机溶胶法制备Pt/C催化剂的影响因素

考察了有机溶胶法制备催化剂的过程中,碳载体的预处理、反应气氛、还原温度以及起始还原pH值等因素对制得的催化剂性能的影响.实验结果表明:在适当温度下对碳载体进行热处理可以显著改善活性组分的分散度和提高催化剂的性能,最佳的处理温度为300℃;在氮气气氛下制备的催化剂的性能明显优于在空气气氛下制备的催化剂;一般情况下,较低的还原温度有利于获得分散度较高的催化剂,最佳的还原温度为140 ℃左右,高于此温度制得的催化剂的性能有下降趋势;最佳的起始pH值为11左右.采用优化条件制备的Pt/C催化剂对甲醇氧化的电化学性能优于商品Pt/C催化剂.     

Pt/C电催化剂碳载体热处理条件和性能研究

采用浸渍还原法,优化碳载体热处理条件,制备出具有高分散性、平均粒径为3.3nm的Pt/C电催化剂.通过TEM、XRD方法对催化剂进行结构表征;利用Pt/C薄膜电极结合CV法评价了电催化剂的性能.测试结果表明,采用VulcanXC 72碳黑,在600℃下、氮气(或氩气)中进行热处理,所制得的Pt/C电催化剂对氧还原反应具有良好的电催化活性.     

Pt／C电催化剂碳载体热处理条件和性能研究

采用浸溃还原法，优化碳载体热处理条件，制备出具有高分散性、平均粒径为3．3nm的Pt／C电催化剂．通过TEM、XRD方法对催化剂进行结构表征；利用Pt／C薄膜电极结合CV法评价了电催化剂的性能，测试结果表明，采用Vulcan XC-72碳黑，在600℃下、氮气(或氩气)中进行热处理，所制得的Pt／C电催化剂对氧还原反应具有良好的电催化活性。     

以多聚甲醛为还原剂用液相还原法制备碳载铂催化剂

以多聚甲醛为还原剂用液相还原法制备了直接甲醇燃料电池（DMFC）用的碳载Pt（Pt/C）催化剂.结果表明,由于制得的催化剂中Pt晶粒的平均粒径小,结晶度低,因此对甲醇氧化的电催化性能优于商品化的E-TEK公司的Pt/C（Pt/C-E）催化剂和以甲醇为还原剂制得的P/C（Pt/C-M）催化剂.     

Pt/SixTiyOz/C复合电催化剂的制备及其对氧还原反应的催化作用研究

首次以正硅酸乙酯和钛酸丁酯处理XC-72R炭黑获得一种复合载体材料, 然后采用有机溶胶法制备W(Pt)=20%、W(钛硅氧化物)=4%的Pt/SixTiyOz/C催化剂.XRD图谱显示,该催化剂上负载的Pt纳米颗粒粒径约为1～2 nm.值得关注的是: Pt/SixTiyOz/C虽然与相同Pt载量的Pt/C催化剂具有相似的电化学活性表面积,但是其对于氧还原反应的催化剂活性却比Pt/C大得多.在O2饱和的0.1 mol/L HClO4溶液中, Pt/SixTiyOz/C和Pt/C催化剂ORR极化曲线的扩散电流密度分别为1.6 mA/cm2和2.4 mA/cm2.可见SixTiyOz二元氧化物的添加可以极大地提高催化剂对氧还原反应的催化活性.     

无机胶体法制备燃料电池用Pt3Cr／C催化剂

采用无机胶体法制备了用于质子交换膜燃料电池的Pt3Cr/C催化剂.研究了灼烧温度对催化剂性能的影响.X-射线衍射分析表明,催化剂中Pt3Cr/C中,由于Pt与Cr合金化而使晶格收缩、Pt-Pt间距减小,这有利于氧分子离解吸附,从而提高氧的还原反应速度.循环伏安测试结果表明,Pt3Cr/C催化剂的活性优于商品Pt/C催化剂.     

Pt/C催化剂基底的制备及乙醇电催化氧化研究

采用超声波分散与化学还原法结合,以氯铂酸为前驱体,石墨为载体制备了Pt/C(含Pt质量分数为5%)催化剂基底,通过XRD和循环伏安法进行了表征,并以乙醇电化学氧化为探针反应,对所得Pt/C基底的催化性能进行评价,研究了不同焙烧、还原温度及分散介质中醇/水比等因素对Pt/C基底催化活性的影响.结果表明,采用乙二醇与水体积比为2∶1作为分散介质,于空气中400℃焙烧后得到的Pt/C基底具有铂多晶的特征伏安曲线,对乙醇的电化学氧化具有较好的催化活性,说明所制备的Pt/C基底与铂多晶表面相似,完全可以替代纯金属铂,从而可进一步制备成本较低、活性组分少、催化活性高的铂基双金属表面修饰电极催化剂(另文报道).     

PdCo/C氧还原催化剂及其抗甲醇性能(英文)

以柠檬酸钠为络合剂,在乙二醇体系中采用有机溶胶法制备出了PdCo/C催化剂,XRD研究结果表明催化剂具有面心立方结构,粒度小,分散性好,同时元素钴的加入使催化剂的Pd-Pd间距缩小。采用电化学方法评价了催化剂对于氧气还原反应的活性,结果表明:PdCo/C催化剂具有比Pd/C要好的氧还原活性,同时具有Pt/C催化剂无法比拟的抗甲醇中毒能力。     

稀土改性氧化铝为载体的催化剂研究

以稀土铈改性氧化铝为载体制备Pt/K/Ce-Al-O催化剂,考察了铈的掺杂量、焙烧温度对载体性能的影响,以及活性组分钾含量及催化剂的焙烧温度对催化剂活性的影响.实验研究发现,载体氧化铝的制备条件及活性组分钾的掺杂对催化性能有较大的影响,采用铈的掺杂量为9%,钾的负载量为9%,焙烧温度为700℃时,催化剂的活性较好.     

Pt掺杂纳米Ni-Pt/C的制备及其电催化氧化甲醇性能

采用溶胶凝胶法制备了用于阴离子膜直接甲醇燃料电池阳极的Ni基双金属Ni-Pt/C催化剂(Pt的质量分数为5%),采用循环伏安法测试了催化剂电催化氧化甲醇的活性,并用XRD、TEM和XPS表征了金属粒子的微观形貌、晶型、表面元素,以考察催化剂制备过程中还原剂用量等工艺条件对纳米金属微观形貌及甲醇电氧化性能的影响。结果表明,所制得的Ni-Pt金属粒子直径为4~6 nm,属面心立方(fcc)晶型,粒子表面的Pt、Ni原子数比高于其内部;随着还原剂用量的增加和煅烧温度提高,催化剂活性呈先增高后降低的变化趋势,最佳还原剂用量为理论值的1.2倍,最佳煅烧温度为400℃,Ni、Pt前驱体同时加入制得的合金型Ni-Pt催化活性最高。     

活性炭负载Ptm^Au催化剂的制备与甲醇电催化氧化反应活性

采用溶胶负载法制备了Ptm^Au/C催化剂（m代表Pt/Au原子比）,通过X射线衍射、紫外-可见吸收光谱及透射电镜对催化剂进行了表征.利用循环伏安法测定了催化剂对甲醇电催化氧化反应的活性.考查了Pt/Au原子比和活性炭载体的预处理方式对甲醇电催化氧化反应活性的影响.结果表明,Pt0.05^Au/C对甲醇氧化的催化性能明显强于Pt/C催化剂;Pt/Au原子比越小,其催化活性相对越高;与未处理的活性炭相比,经过HNO3和HCl处理的活性炭负载Pt0.05^Au后,其电催化活性有所降低.     

直接甲醇燃料电池PtSn/C催化剂对甲醇氧化的电催化活性

采用低温固相反应法制备了直接甲醇燃料电池用PtSn/C阳极催化剂,采用XRD、TEM等测试方法对催化剂的晶体结构和粒径大小进行了表征. 结果表明:采用低温固相反应法制备的PtSn/C催化剂和Pt/C催化剂均表现为Pt的fcc晶体结构;Sn的加入导致Pt的晶胞参数增大;与同法所制Pt/C催化剂相比较,PtSn/C催化剂中金属Pt在碳载体上分布较均匀,金属粒子的粒径较小,平均粒径约为4.8 nm,从而具有更大的反应表面积. 电化学测试表明,对于甲醇电氧化,PtSn/C催化剂具有比Pt/C催化剂更强的催化能力.     

促进型Pt/C类催化剂对甲醇的电氧化作用

研究了硅钼酸、磷钨酸促进型Pt／C类催化剂对甲醇的电氧化作用．采用循环伏安法和线性伏安法考察了催化剂的制备方法、添加剂、甲醇浓度、反应温度等因素对催化剂活性的影响,并用XRD和EDS技术对催化剂进行表征．结果表明：Mo含量(质量分数)为7．87％的Pt—Ru—Mo／C催化剂的活性为Pt—Ru／C商品催化剂(E—TEK)活性的1．65倍;添加硅钼酸和磷钨酸可以使得活性组分的分散度提高,从而显著提高催化剂的活性和抗毒性能．     

Pt/C/聚砜型催化剂层的制备及性能研究

利用聚砜代替聚四氟乙烯,用循环伏安法,通过一步反应直接在高温裂解石墨(炭棒)电极上制备了Pt/C/聚砜型催化剂层.该催化剂层对甲醇的氧化呈现很好的电催化活性和稳定性,并系统研究了制备条件以及甲醇酸度、浓度对催化活性的影响.相对其他酸,在硫酸中电沉积所得Pt/C催化剂有更好的催化活性;催化剂的活性随甲醇溶液酸度的增加而增大;峰电流与甲醇浓度成正比.     

含氧复合型Pt/C催化剂的制备、表征及其对甲醇电氧化催化性能的研究

利用亚锡酸对氯铂酸的弱的多步骤还原制备新型Pt/C催化剂. 用XRD、HRTEM、EDS、DSC以及氢吸附电化学对所制备的催化剂进行了表征,并用循环伏安和恒电位极化对其进行了甲醇电氧化催化活性测定. 实验结果表明,应用亚锡酸法合成的Pt/C催化剂具有很高的甲醇电氧化催化活性,在0.5V (SCE)电位下,其质量活性约为亚硫酸路线合成的Pt/C催化剂的2倍. 亚锡酸法可在纳米尺度范围内生成金属Pt和Pt氧化物共存的复合型碳载催化剂,这种含氧复合型催化剂可以促进Pt在甲醇电氧化过程中双功能作用的有效协调.     

Platinum-supported mesoporous carbon (Pt/CMK-3) as anodic catalyst for direct methanol fuel cell applications: The effect of preparation and deposition methods

Platinum-supported ordered mesoporous carbon catalysts were prepared employing colloidal platinum reduced by four different reducing agents, viz., paraformaldehyde, sodium borohydride, ethylene glycol and hydrogen, and deposited over ordered mesoporous carbon (CMK-3) synthesized by silica hard template (SBA-15). The resulting platinum nanoparticles supported mesoporous carbon, designated as Pt/CMK-3, catalysts were tested for the electocatalytic oxidation of methanol. The effect of the various reduction methods on the influence of particle size vis- a-vis on the electrocatalytic effect is investigated. All the catalysts were systematically characterized by XRD, BET and TEM. The results of the synthetic methods, characterization techniques and the electrocatalytic performance indicate that the Pt/CMK-3 catalysts are superior to that prepared with activated carbon (Pt/AC) as well as with that of the commercial platinumsupported carbon catalyst (Pt/E-TEK). In particular, the catalyst, Pt/CMK-3, prepared using paraformaldehyde reduced platinum showed much higher activity and long-term stability as compared to the other reducing methods.     

预沉淀法制备直接甲醇燃料电池的Pt-Fe/C阴极催化剂

用预沉淀法制备了炭载Pt—Fe（Pt—Fe／C）和炭载Pt（Pt／C）催化剂．发现Pt—Fe／C催化剂对氧还原的电催化活性比Pt／C催化剂高，但对甲醇氧化的电催化活性比Pt／C催化剂差．即使在电解液中有甲醇存在时，Pt—Fe／C催化剂对氧还原的电催化活性仍比Pt／C催化剂高．所以，Pt—Fe／C催化剂适合于用作直接甲醇燃料电池（DMFC）中的阴极催化剂．     

噻吩基卟啉亚铁配合物类催化剂的制备和催化性能表征

采用混合溶剂法合成了中位噻吩基取代的卟啉,液相法合成了噻吩基卟啉亚铁(T(2-Th)PFe(Ⅱ))化合物.以T(2-Th)PFe(Ⅱ)为前驱体固载到活性碳上得到T(2-Th)PFe(Ⅱ)/C催化剂.用透射电镜对催化剂表面进行观察,旋转圆盘电极探讨合成催化剂的最佳制备工艺.为研究催化剂催化氧还原性能,将最佳制备工艺下得到的T(2-Th)PFe(Ⅱ)/C催化剂与30wt%Pt/C催化剂作了比较.实验结果表明:金属卟啉均匀分散在活性碳的表面.600℃活化,4wt%Fe(Ⅱ)的催化剂催化氧还原性能最佳.T(2-Th)PFe(Ⅱ)/C催化剂的催化氧还原性能接近于30wt%Pt/C催化剂.耐甲醇实验证明此类催化剂具有很好的耐甲醇性.     

壳聚糖包覆多孔碳骨架的可控制备及其电催化性能

燃料电池是一种环境友好、转换效率高、能量密度高的能量转换装置,可将化学能直接转换为电能。但目前应用于阴极氧还原（oxygen reduction reaction, ORR）的铂基催化剂价格昂贵、资源稀缺、抗甲醇能力低的缺点限制了它的应用。基于此,以生物质材料壳聚糖为前驱体,通过水热法将壳聚糖包覆到分层多孔氮掺杂碳骨架（hierarchically porous nitrogen-doped carbon, HPC）上,经高温处理得到了高效的铁掺杂壳聚糖包覆HPC催化剂（Fe-HPC@CTS）。研究结果表明：壳聚糖已包覆到HPC上,有效的提升了催化剂的比表面积;壳聚糖包覆HPC,一方面增加了催化剂中的活性位点,另一方面HPC提供了导电性好、比表面积大的基底,从而使得催化剂拥有一个良好的电子传输通道以及暴露更多的活性位点,从而使催化剂的ORR性能有明显的提升;该催化剂在碱性条件下ORR半波电位为0.80 V,极限电流密度为6.50 mA·cm^-2。通过抗甲醇性能测试,该催化剂的抗甲醇性能要优于20% Pt/C催化剂。