天然水体主要本底成分对催化臭氧氧化草酸的影响

采用浸渍法制备了Fe2O3负载活性炭（Fe2O3/AC）催化剂,考察了Fe2O3/AC催化臭氧氧化草酸的活性以及天然水体主要本底成分对Fe2O3/AC催化臭氧氧化草酸的影响. 结果表明,臭氧氧化草酸过程中Fe2O3/AC显示了良好的催化活性,草酸的去除主要基于催化贡献. HCO3-、CO32-及腐殖酸对Fe2O3/AC催化臭氧氧化草酸体系均有抑制作用. HCO3-和CO32-加入使催化臭氧氧化体系pH升高,进而降低Fe2O3/AC催化臭氧氧化草酸的活性. 此外,HCO3-和CO32-也是羟基自由基抑制剂,HCO3-、CO32-对体系的抑制作用从侧面验证Fe2O3/AC催化臭氧氧化草酸遵循羟基自由基机理. 腐殖酸加入体系后,与草酸形成竞争吸附和竞争氧化,从而抑制草酸的降解.     

MnO_2催化臭氧氧化模拟草酸废水

比较了单独臭氧氧化、MnO_2催化剂吸附和MnO_2催化臭氧氧化3个体系对模拟草酸废水COD的去除效果,考察催化剂投加量对COD去除率的影响,并建立和验证了草酸氧化降解中的独立反应式.实验结果表明:单独臭氧氧化、MnO_2催化剂吸附和MnO_2催化臭氧氧化3个体系对模拟草酸废水COD的去除率分别为4.94%、20.83%和44.44%.MnO_2催化剂最佳投加量为0.500 g/L时,COD(草酸初始质量浓度500 mg/L,初始COD质量浓度89 mg/L,反应时间1 h)的去除率高达85.87%,由于MnO_2催化O_3产生·OH,MnO_2/O_3体系对模拟草酸废水COD的去除率明显提高.依据化学计量矩阵方法,验证并确立了草酸氧化降解过程的独立反应式.动力学理论计算和实验结果均表明,MnO_2催化臭氧氧化模拟草酸废水COD的降解过程符合准一级动力学方程(R~20.9).     

微米级多孔金属氧化物的制备及应用研究

针对制药废水难以生化降解的现状,通过氧化沉淀的方法制备了锰铁二元复合金属氧化物,并研究了其对水中难降解医药品(安替比林)的催化臭氧化性能。结果表明:该催化剂是由纳米片和颗粒组装而成的花状微米球,具有介孔结构,比表面积为309 m~2/g,从而能够提供较多的表面活性位并促进臭氧分解产生强氧化性自由基。该催化剂在较宽的pH范围内均有较好的催化臭氧化性能,可以有效矿化分解水中的安替比林。在投加量为0.1 g/L、污染物浓度为40 ppm时催化效率最佳。     

活性炭-纳米二氧化钛电解染料废水基础研究

采用吸附、焙烧法制备了活性炭-纳米二氧化钛催化剂,对染料溶液进行了电催化氧化降解规律的研究,通过正交试验比较了各因素对降解效果的影响。结果表明,纳米二氧化钛催化剂的催化效果显著,该工艺能有效去除废水中的有机物,去除机制主要是电致H2O2和羟基自由基(.OH)对有机物的氧化、降解。以水杨酸为探针性物质,推测出电催化氧化过程中羟基自由基的产生。     

活性炭-纳米二氧化钛电催化氧化降解有机物的基础研究

采用吸附、焙烧法制备了活性炭 -纳米二氧化钛催化剂 ,对偶氮染料甲基橙溶液进行了电催化氧化降解规律的研究。实验结果表明 ,纳米二氧化钛催化剂的催化效果显著 ,该工艺能有效的去除废水中的有机物 ,去除机制主要是电致H2 O2 、·OH对有机物的氧化、降解。以水杨酸为探针性物质 ,推测出电催化氧化过程中羟基自由基·OH的产生。     

改性SBA-15负载羟基氧化铁制备及在臭氧催化中的应用

目的为提高处理难降解有机物的作用效果,在臭氧催化反应中加入催化剂,从而促进臭氧产生大量的羟基自由基,增强臭氧的氧化性.方法以对臭氧起着良好催化作用的羟基氧化铁作为基础,利用介孔材料SBA-15的孔道结构,把两者结合起来制备改性SBA-15负载羟基氧化铁.结果改性SBA-15负载羟基氧化铁降解硝基苯效率从原来的38.47%提高至72.35%.与羟基氧化铁对比:改性SBA-15负载羟基氧化铁的降解效果比羟基氧化铁高4.2%,比表面积比羟基氧化铁大37.48m2/g,铁溶出量是羟基氧化铁的1/20.结论笔者制备的改性SBA-15负载羟基氧化铁具有机械强度高、比表面积大、铁溶出量少的特点,能够在臭氧催化中提高硝基苯的降解效率.     

催化臭氧化降解土霉素的研究

采用Mn^2 ／MnO2复合催化剂催化臭氧化降解土霉素,结果表明Mn^2 ／MnO2复合催化剂具有较好的催化臭氧化性能．与单独臭氧化相比,反应20min后土霉素去除率由原来的2．4％提高到77．2％,60min后土霉素去除率由原来的44．5％提高到93．6％．Mn^2 ／MnO2催化剂的作用机理是催化臭氧分解产生了高活性的氧化剂——羟基自由基．     

锰基催化剂催化臭氧氧化有机污染物研究

为制备连续流条件下具有高活性和稳定性的臭氧氧化催化剂,采用氧化还原沉淀法制备了锰基负载型催化剂(Mn-CeOx/γ-Al2O3、Mn-FeOx/γ-Al2O3、Mn-CoOx/γ-Al2O3),对其进行表征分析,考察催化剂在苯酚降解过程中的催化活性和稳定性,探究催化臭氧氧化反应机理.结果表明:连续流中n(Mn)/n(Ce)为2:1的Mn-CeOx/γ-Al2O3在催化臭氧氧化降解苯酚时催化活性最佳,TOC去除率达到80.2％,水力停留时间3.3 min、气相臭氧浓度10.3 mg·L-1、溶液初始pH 9为最佳反应条件.经过6次重复实验后苯酚的TOC去除率仍高达79.6％,溶液中活性组分溶出量几乎可以忽略不计.Mn-CeOx/γ-Al2O3催化剂在催化臭氧氧化降解草酸、对硝基酚的过程中也表现出较高的矿化效率,T OC去除率在77％ ～83％,该催化剂具有广谱适用性.电子顺磁共振波谱证明催化臭氧氧化反应体系中产生的活性氧物种为瞯OH,Ce的引入有利于提高Mn-CeOx/γ-Al2O3催化剂中Mn4+与晶格氧的含量.     

氮掺杂多孔碳包覆钴金属催化去除有机污染物

活化过硫酸氢盐(PMS)产生具有强氧化能力的硫酸根自由基(SO_4~·-)的高级氧化技术在有机污染物降解方面正受到越来越多的关注.选择ZIF-67为前驱体通过两步热处理构建氮掺杂多孔碳包覆钴金属的核壳催化剂(Co@NPC),并通过改变碳化温度调控多孔碳壳的结构与组成,研究多孔碳结构组成对催化性能的影响.实验结果表明,随着碳化温度的升高,介孔孔容与碳壳厚度逐渐增大,催化剂的性能随着介孔孔容与碳壳厚度比值的增加而显著提高.850℃碳化的Co@NPC催化降解苯酚的动力学常数是多相催化剂四氧化三钴的110.8倍,甚至是之前报道过最优的PMS催化剂均相钴离子的4.6倍.此外,当包覆的碳层数大于3时,Co@NPC表现出良好稳定性,钴溶出明显减少.碳壳的介孔孔容与厚度是影响PMS活化的重要因素,Co@NPC的催化性能还受到石墨氮含量的影响.     

催化剂载体对催化臭氧氧化活性的影响

为了制备高效稳定的催化臭氧氧化催化剂,研究了不同载体负载Ru催化剂催化臭氧氧化降解邻苯二甲酸二甲酯(DMP)的效果。结果表明:以Ru作为活性组分时,不适合采用SiO2载体;以Al2O3为载体的RuO2/Al2O3催化剂对有机物的吸附较少,催化作用明显,但是氧化过程中会产生铝溶出的问题;而以活性炭为载体的Ru/AC催化剂对有机物吸附能力较强,催化作用明显,具有很好的稳定性和较长的使用寿命,且催化过程中没有金属溶出的问题,是一种非常有潜力的催化臭氧氧化催化剂。     

新生态MnO2对苯酚臭氧化反应的催化作用

以新生态MnO2作为催化剂对模拟苯酚废水进行了臭氧化处理,考察了不同条件对苯酚催化臭氧化过程的影响.结果表明,新生态MnO2对体系臭氧化过程中苯酚的降解和COD的去除有显著的促进作用,含催化剂时反应动力学受体系pH的影响程度明显减小.新生态MnO2对苯酚臭氧化反应的催化性能优于凹凸棒土.     

新型高级氧化技术在污水处理中的应用

为了能够对污水中有毒难生物降解的有机污染物进行更加有效的处理，采用了一种V-O型高级催化氧化技术，通过试验初步探讨了其催化机理、催化性能和活性及其影响因素。试验结果表明，在自制的6种催化剂中，V-O／SiO2／N2显示了较好的催化性能和活性；其催化机理为催化剂和臭氧反应。生成了氧化性极强的羟基自由基；催化臭氧化时间、催化剂用量、进气臭氧浓度、体系pH值等因素均对降解产生一定的影响。研究结果为该技术在环境保护领域的应用前景提供了可靠的理论根据。     

催化剂载体对催化臭氧化活性的影响

为了制备高效稳定的催化臭氧氧化催化剂,研究了不同载体负载Ru催化剂催化臭氧氧化降解邻苯二甲酸二甲酯(DMP)的效果。结果表明:以Ru作为活性组分时,不适合采用SiO2载体;以Al2O3为载体的RuO2/Al2O3催化剂对有机物的吸附较少,催化作用明显,但是氧化过程中会产生铝溶出的问题;而以活性炭为载体的Ru/AC催化剂对有机物吸附能力较强,催化作用明显,具有很好的稳定性和较长的使用寿命,且催化过程中没有金属溶出的问题,是一种非常有潜力的催化臭氧氧化催化剂。     

介孔硅铝酸盐材料的合成、 表征及催化应用

采用NaOH调节体系的pH值, 通过改变造孔剂柠檬酸的加入量, 制备了一系列新型介孔硅铝酸盐材料, 并利用X射线衍射(XRD)、 透射电镜(TEM)和N₂吸附脱附等进行表征, 同时分析了不同柠檬酸加入量对材料孔结构的影响.  结果表明： 合成材料具有蠕虫状内交联的介孔结构,   具有较强的酸性; 柠檬酸与铝物质的量比为13的样品在苯酚与叔丁醇烷基化反应中具有较高的催化活性和对2,4-二叔丁基苯酚（2,4-DTBP）的选择性; 较高的苯酚转化率和对2,4-DTBP的选择性主要归因于催化剂较强的酸性和较大的介孔孔径.     

Hydrous manganese dioxide adsorbing humic acid： controlling trihalomethane formation

Effectiveness of hydrous manganese dioxide (δMnO2) adsorbing humic acid under different conditions and its subsequent effects on trihalomethane (THMs) formation have been studied. Humicacid removal increases with higher pH and residual TOC decreases from 3.63 mg/L to 1.68 mg/L with pH increasing from 5.5 to 8.5 at 3.0 mg/L δMnO2; δMnO2 exhibits good potential of removing humic acid and the adsorbing potential as high as 1 mg TOC/mg δMnO2 is achieved; the fractional reduction of humic acid with higher molecular weight is about 30% higher than that with lower molecular weight. δMnO2 adsorption obviously reduces subsequent THMs formation; more significant THMs formation reduction is observed for humic acid with higher molecular weight. δMnO2 adsorption is an important factor that contributes to humic acid removal and THMs formation reduction in permanganate pre-oxidation process.     

水合氧化锰混凝效能与机理

以高锰酸盐和硫代硫酸钠制备水合氧化锰(MnO),研究其电荷特性、界面特征及结构形貌,考察其混凝效能,并探讨其混凝机理.结果表明,MnO粒子在纯水体系中的pHPZC值为1.8,具有丰富的表面羟基,比表面积为131.59 m2/g,具有极强的吸附作用和化学吸附活性及易于发挥吸附架桥作用的结构形貌.MnO混凝效能良好,对沉淀后水浊度及TOC的去除率分别为77.94%和49.15%.MnO助滤效果显著,较低投量(4 mg.L-1)下,可使过滤后水浊度降至0.01NTU以下.其混凝除浊和除有机物的主要机制为吸附架桥及进而形成的网捕卷扫作用.     

The mechanism of Fe （Ⅲ）-catalyzed ozonation of phenol

Fe (III)-catalyzed ozonation yielded better degradation rate and extent of COD (Chemical Oxygen Demand) or oxalic acid as compared with oxidation by ozone alone. Two parameters with strong effects on the efficiency of ozonation are pH of the solution and the catalyst (Fe(3+)) dosage. The existence of a critical pH value determining the catalysis of Fe (III) in acid conditions was observed in phenol and oxalic acid systems. The best efficiency of catalysis was obtained at a moderate concentration of the catalyst. A reasonable mechanism of Fe (III)-catalyzed ozonation of phenol was obtained based on the results and literature.     

活性炭纳米TiO2催化臭氧化降解有机废水实验研究

采用沉淀—吸附法制备了活性炭纳米TiO2催化剂,催化臭氧化去除废水中的氯乙酸,研究了反应时间、pH值、臭氧浓度等因素对处理效果的影响.实验结果表明:活性炭纳米TiO2臭氧催化氧化法能有效的处理含氯乙酸废水,其COD去除率可达到85%以上.