La_(0.8)Cu_(0.2)Ni_(1-x)M_xO_3钙钛矿氧化物的制备及催化性能研究

采用柠檬酸络合法制备了一系列La0.8Cu0.2Ni1-xMxO3(M分别为Mn、Fe和Co)钙钛矿复合氧化物.催化性能的测定结果表明:750℃焙烧制得的催化剂La0.8Cu0.2Ni0.8Mn0.2O3显示出良好的三效催化性能,能使贫燃条件下CO、NO和C3H6的起燃温度较低,分别为165℃、295℃和302℃,当温度高于400℃时完全转化.扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)的测试分析结果表明:La0.8Cu0.2Ni0.8Mn0.2O3因具有良好的钙钛矿晶型结构,且为纳米级晶体,所以三效催化性能良好.     

La_(0.9)Mg_(0.1)Cr_(1-x)M_xO_3钙钛矿型氧化物的制备及催化性能研究

采用溶胶-凝胶法制备一系列钙钛矿复合氧化物La0.9Mg0.1Cr1-xMxO3(M为Fe、Cu和Ni),并考察其催化性能.同时利用扫描电子显微镜和X射线衍射等分析方法,表征催化剂性能与结构之间的关系.实验结果表明:750℃焙烧制得的La0.9Mg0.1Cr0.8Cu0.2O3具有良好的三效催化性能,在该催化剂上C3H6、CO和NO的起燃温度T50较低,分别为229℃、202℃和286℃;完全转化温度T90分别为325℃、247℃和348℃;500℃转化率分别高达91.1%、99.3%和93.9%.La0.9Mg0.1Cr0.8Cu0.2O3具有良好的钙钛矿晶体结构,晶粒为纳米级,热稳定性高,所以催化性能良好.     

La_(1-x)K_xCo_(1-y)Mn_yO_3钙钛矿型催化剂同时去除PM和NO_x的研究

为探究K和Mn同时取代对钙钛矿型催化剂催化去除PM和NOx性能的影响,采用络合燃烧法制备了一系列La1-xKxCoO3和La0.8K0.2Co1-yMnyO3钙钛矿型催化剂样品,并进行了TPO活性评价及XRD、FT-IR表征测试.结果表明,K和Mn同时取代后均能形成钙钛矿结构,B位离子以高价形式存在,La0.8K0.2Co1-yMnyO3的催化活性得到明显提高.其中La0.8K0.2Co0.7Mn0.3O3具有较好催化活性,PM的起燃温度和最大燃烧速率温度分别为273℃和350℃,NO的最大转化率约为96%.     

MCM-41分子筛负载Pd/La_(0.8)Ce_(0.2)MnO_3低温催化燃烧甲苯实验研究

以贵金属改性的钙钛矿为活性组分,采用等体积浸渍法制备Pd/La0.8Ce0.2MnO3/MCM-41催化剂,以甲苯为模型污染物进行催化燃烧实验,考察焙烧温度、负载量对催化反应的影响,并通过XRD、BET、SEM等手段对催化剂进行表征。结果表明:Pd/La0.8Ce0.2MnO3/MCM-41催化剂具有完整的钙钛矿型结构,Pd在钙钛矿型氧化物上得到高度的分散,同时MCM-41也发挥了很好的载体效应,有利于催化剂活性的发挥;La0.8Ce0.2MnO3负载量为20%、焙烧温度在750℃,起燃温度和完全转化温度分别为203和283℃;在加入0.05%Pd后,La0.8Ce0.2MnO3/MCM-41催化活性显著增强,甲苯完全转化温度仅为235℃;催化剂表面活性组分具有高分散性,活性组分颗粒粒径均一,分散均匀。     

La1-xKxCo1-yMnyO3钙钛矿型催化剂同时去除 PM 和 NOx的研究

为探究K和Mn同时取代对钙钛矿型催化剂催化去除PM和NOx性能的影响,采用络合燃烧法制备了一系列La1-xKxCoO3和La0.8K0.2Co1-yMnyO3钙钛矿型催化剂样品,并进行了TPO活性评价及XRD、FT—IR表征测试．结果表明,K和Mn同时取代后均能形成钙钛矿结构,B位离子以高价形式存在,La0.8K0.2Co1-yMnyO3的催化活性得到明显提高．其中La0.8K0.2Co0.7Mn0.3O3具有较好催化活性,PM的起燃温度和最大燃烧速率温度分别为273℃和350℃,NO的最大转化率约为96％．     

La_0.8M_0.2Fe_l-xCuO3 钙钛矿型氧化物的制备及催化性能研究

采用溶胶－凝胶法制备了一系列钙钛矿复合氧化物La_0.8M_0.2Fe_l-xCuO3 （M为Sr、Ba和Ce）．催化性能测定结果发现，800℃焙烧所制得的La_0.8M_0.2Fe_l-xCuO3 具有良好的三效催化性能，在该催化剂上C3H6、、CO和NO的起燃温度较低，分别为225℃、200℃和280℃，并且在温度达到325℃之前都能得到完全转化．扫描电子显微镜和x射线衍射测试分析表明，La_0.8M_0.2Fe_l-xCuO3 具有良好的钙钛矿型晶体结构，品粒为纳米级，团聚不严重，这可能是其三效催化性能良好的主要因素．     

BaCo_(0.7)Fe_(0.2)Nb_(0.1)O_(3-δ)钙钛矿型混合导体透氧膜的性能

混合导体固体透氧膜与POM制氢工艺相耦合,可以较大幅度地降低制氢成本.由于透氧膜在高温、强还原性气氛下工作,仅仅具有较高的透氧能力并不能满足实际应用需求,还必须具有较高的化学稳定性.通过O2-TPD,CO2-TG及透氧实验研究了两种透氧能力最高的膜材料BaCo0.7Fe0.2Nb0.1O3-δ及Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ.研究发现,由于Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ钙钛矿中A位的Sr2+被Ba2+取代及B位的Co4+部分被Nb5+取代,有效地提高了BaCo0.7Fe0.2Nb0.1O3-δ钙钛矿材料的化学稳定性.     

Cu_(5%)/Ce_(0.6)Mn_(0.4)Ca_(0.08)O_(2-λ)催化剂的制备及催化性能研究

采用共沉淀法制备CexMn1-xCazO2-λ载体,然后用等体积浸渍法负载活性组分Cu,制得Cuy/CexMn1-xCazO2-λ催化剂.实验结果表明:Ce:Mn:Ca摩尔比为0.6:0.4:0.08,Cu负载量为5%时,制得的Cu5%/Ce0.6Mn0.4Ca0.08O2-λ催化剂对CO、C3H6和NO的转化反应具有良好的催化活性,能使CO、C3H6和NO的起燃温度T50分别为107℃、218℃和212℃,完全转化温度T90分别为144℃、323℃和298℃;由于Mn和Ca能与Ce氧化物形成稳定的立方晶固溶体,不出现Mn2O3或CuO晶相在载体表面富集的现象,Mn和Ca与Ce的良好协同作用有效提高催化活性,所以Cu5%/Ce0.6Mn0.4Ca0.08O2-λ催化性能良好.     

新型钙钛矿结构复合氧化物材料的电导性能

研究了几种钙钛矿结构以及类钙钛矿结构材料的电导性能.实验表明,La0.8Sr0.2MnO3,La0.8Sr0.2Ni0.1Mn0.9O3,La0.8Sr0.2Ce0.1Mn0.9O3和SrFe0.5Co0.5O3电导率相差不大,均为10-1S·cm-1数量级;高温熔盐中耐侵蚀性能优良的LaLiMnOy和LaLi0.5MnOy电导率差别很大,前者电导率大于1 S·cm-1,达到了MCFC阴极对材料电导性能要求,而后者仅为10-2S·cm-1数量级.高达0.191eV的电导激活能可能是LaLi0.5MnOy电导率过低的原因.     

BaCe0.8 M0.2 O29(M=Y、Gd、Sm)电解质在中、低温天然气燃料电池中的性能研究

采用干压法制备阳极支撑固体氧化物燃料电池。阳极的组成为50wt%NiO＋50wt%SDC（Ce0．8SM0.2O2-δ）;电解质为BaCeO3及搀杂的BaCe0．8M0．2O29（M=Y、Gd、Sm）;阴极采用85wt％LSCF（La0．9Sr0．1Co0.2Fe0．8O3-δ）＋15wt％GDC（Ce0.8Gd0．2O2-δ）复合阴极（wt代表质量百分数）。在400℃-600℃的范围内,以天然气为燃料气,氧气为氧化气,50℃为间隔,测试并比较了各电池的性能,并用X射线衍射（XRD）分析所制样品粉体在1350℃烧结10小时后的晶体结构。实验表明：搀杂的BaCe0．8M0．2O29（M=Y、Gd、Sm）具有与BaCeO3相同的正交钙钛矿型结构。测试条件下以BaCe0．8Gd0．2O2．9为电解质的燃料电池具有更优的电化学性能,在600℃电池的最大电流密度为238．93mA／cm^2,最大功率密度为49．41mW／cm^2。     

不同B′(TiFeZn)离子存在条件下对La_(1-x)Sr_xMn_(1-x)B′_xO_3活性的影响

为了更有效地在较低温度下催化氧化消除汽车尾气中的有害气体 CO和烃类 ,根据需要特研制出 3类不同 B′离子 (B′=Ti,Fe,Zn)参与的四元复合氧化物系列 La1 -x Srx Mn1 -x B′x O3 催化剂 ,通过 XRD,ESR等多种波谱技术的表征 ,全面地考察了不同 B′离子同晶取代后引发的作用及其 CO催化氧化活性的影响 .实验结果推出的 La0 .8Sr0 .2 Mn0 .8Zn0 .2 O3复合氧化物催化剂 ,在 1 30℃就已表现出较好的催化氧化性能 ,它的活性启动温度远低于 La0 .8Sr0 .2 Mn O3三元复合氧化物所显示的活性启动温度 .为低温高效催化体系的进一步开发研究提供了理论依据 .     

Cu/Ce-Zr-La/γ-Al_2O_3的制备及其三效催化性能

将AlNH4(SO4)2溶液滴入到NH4HCO3和PEG6000的混合溶液中,用沉淀法制备γ-Al2O3载体.然后用等体积浸渍法分别负载上Ce-Zr-La以及活性组分Cu,制备催化剂Cu/Ce-Zr-La/γ-Al2O3.考察该催化剂的三效催化性能,并借助扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)、热重分析(TG)等方法研究催化剂活性与结构的关系.实验结果表明:Cu/Ce-Zr-La/γ-Al2O3具有良好的三效催化性能,NO、CO和C3H6的起燃温度都较低,分别为250℃、150℃和300℃;CeO2-ZrO2对载体γ-Al2O3和活性组分Cu具有稳定作用,避免了CuAl2O4尖晶石相的生成;La能够显著提高催化剂的热稳定性.     

La_(1-x)Cu_xNiO_3复合氧化物的制备及其催化性能研究

采用溶胶-凝胶法研制La1-xCuxNiO3复合氧化物系列催化剂,考察该系列催化剂对NO和CO的催化转化性能,并借助X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等方法研究催化剂的活性与结构的关系.结果表明,所制得的La1-xCuxNiO3复合氧化物催化剂都具有钙钛矿型结构,其中La0.8Cu0.2NiO3复合氧化物的颗粒较小,粒径较为均一,从而催化性能更好,对于NO的还原和CO的氧化都具有良好的催化活性,能使NO和CO的转化率分别高达96.3%和90.5%.     

双掺杂钙钛矿型复合氧化物La_(0.7)Sr_(0.3)Co_(1-x)M_xO_3的电性能研究

以开发新型激光器阴极材料和固体氧化物燃料电池阴极材料为目的 ,合成一系列钙钛矿型复合氧化物 La0 .7Sr0 .3 Co1- x Mx O3 ( M:过渡族金属元素 ) ,并对 Co位掺杂过渡族元素后样品的高温电阻率和热电动势进行研究 ,发现 Co位掺杂不同元素显著影响材料的电导率和导电类型 ,并对其相应的物理机制进行探讨 .     

锰锆镧固溶体的制备及负载铜催化剂的性能研究

采用改进的共沉淀法制备锰锆镧复合氧化物(MnxZr1-xLayO2-σ)载体,然后采用等体积浸渍法负载活性组分Cu,制得铜基锰锆镧复合氧化物(Cuλ/MnxZr1-xLayO2-σ)催化剂.考察该催化剂催化CO、C3H6和NO转化反应的三效催化性能,并且利用XRD、TG和SEM等方法研究催化剂结构与性能的关系.实验结果表明:Mn:Zr:La摩尔比为0.9:0.1:0.06,Cu负载量为5%时,制得的Cu5%/Mn0.9Zr0.1La0.06O2-σ催化剂催化CO、NO和C3H6转化反应的活性良好;Mn、Zr和La能够形成稳定的Mn-Zr-La固溶体,可以有效提高催化剂的低温活性和热稳定性,并且不出现Cu、Mn、Zr或者La物种在载体表面富集的现象;因此,Cu5%/Mn0.9Zr0.1La0.06O2-σ催化剂具有良好的性能,在该催化剂上CO、C3H6和NO的起燃温度(T50)分别为112℃,253℃,210℃,完全转化温度(T90)分别为154℃、319℃和288℃,至500℃时转化率分别高达100%、97.5%和99.3%.     

铜基铈铁钇复合氧化物的制备及催化性能研究

采用反向滴定共沉淀法制备铈铁钇复合氧化物(Ce1-xFexYzO2-λ)载体,然后用等体积浸渍法负载活性组分Cu,研制铜基铈铁钇复合氧化物(Cuy/Ce1-xFexYzO2-λ)催化剂.实验结果表明:Ce:Fe:Y摩尔比为0.9:0.1:0.05、Cu负载量为3%时,制得的Cu3%/Ce0.9Fe0.1Y0.05O2-λ催化剂对CO、NO和C3H6的转化反应具有良好的催化活性,在该催化剂上CO、NO和C3H6的起燃温度(T50)分别为100℃、234℃和258℃,完全转化温度(T90)分别为183℃、318℃和350℃;由于Fe和Y能与Ce氧化物形成稳定的立方晶固溶体,载体表面不出现Fe、Y或Cu物种晶相聚集的现象,Ce与Fe和Y之间的良好协同效应有利于提高催化活性和热稳定性,因此Cu3%/Ce0.9Fe0.1Y0.05O2-λ催化剂性能良好.