Cu—Mn—Pt／γ—Al2O3系列催化剂中组分间的活性增强效应

通过ＣＯ氧化活性测试，采用ＸＲＤ、ＸＰＳ、ＴＰＲ等方法表征，研究了Ｃｕ－Ｍｎ－Ｐｔ／γ－Ａｌ２Ｏ３系列催化剂中组分间的活性增强效应，并对其固相结构和表面组成进行表征．结果表明：（１）氧化型ＣｕＭｎ／γ－Ａｌ２Ｏ３催化剂中Ｃｕ和Ｍｎ之间存在一定的活性增强效应，两种活性组分发生协同作用；（２）还原型Ｐｔ－Ｃｕ／γ－Ａｌ２Ｏ３和Ｐｔ－Ｍｎ／γ－Ａｌ２Ｏ３催化剂的氧化活性在系列中最高，Ｐｔ－Ｍｎ／γ－Ａｌ２Ｏ３的ＣＯ氧化活性增强效应最为显著．这与加人Ｐｔ后，Ｃｕ２＋易被还原，Ｃｕ＋明显增多有关；（３）同时含有Ｃｕ、Ｍｎ组分的几种催化剂中，催化剂表面上Ｃｕ均有一定富集，加人Ｐｔ后，表相以Ｃｕ＋为主．由于Ｃｕ－Ｍｎ－Ｐｔ三元催化剂的制备方法不同，以致氧化活性相差很大，共浸制备较分浸制备的催化剂活性要好的多．     

Pt-Sn/CCA催化剂性能及结构表征

采用共浸法制备了ＰｔＳｎ／ＣＣＡ催化剂,利用在线色谱微反实验装置评价了此类催化剂对甲基环己烷脱氢反应的活性和抗炭性能,初步研究了ＰｔＳｎ／ＣＣＡ催化剂的物理化学结构。实验结果表明,ＰｔＳｎ／ＣＣＡ催化剂具有较好的低温（３００～３５０℃）脱氢活性和抗积炭稳定性。覆炭可改变γＡｌ２Ｏ３载体的孔结构参数,降低其表面酸性。覆炭载体的炭主要以单层或扁平多层块状结构沉积在载体表面上,并具有一定的石墨化程度。     

一氧化碳氧化的钯催化剂研究Ⅰ．钯催化剂性能和反应条件对催化活性的影响

用浸渍法制备了不同担载量的Ｐｄ／Ａｌ＿２Ｏ＿３和Ｐｔ／Ａｌ＿２Ｏ＿３催化剂，在固定床微反中测定了它们催化ＣＯ氧化为ＣＯ＿２的活性。结果表明，催化剂金属含量低于７×１０￣（－５）时，Ｐｄ／Ａｌ＿２Ｏ＿３的活性优于Ｐｔ／Ａｌ＿２Ｏ＿３。催化剂经高温（８００℃）水蒸汽预处理活性下降。稀释用的载体和ＧＨＳＶ在７５０～１５００ｈ￣（－１）范围内对催化活性没有明显影响。     

甲醇脱氢制备甲酸甲酯的催化性能研究

将浸渍法制备的Ｃｕ／ＳｉＯ２、Ｃｕ－ＺｎＯ／ＳｉＯ２、Ｃｕ－ＺｎＯ－ＺｒＯ２／ＳｉＯ２,以及Ｃｕ／γ－Ａｌ２Ｏ３、Ｃｕ－ＺｎＯ／γ－Ａｌ２Ｏ３、Ｃｕ－ＺｎＯ－ＺｒＯ２／γ－Ａ六种催化剂应用于甲醇脱氢制甲酸甲酯反应。实验结果表明,以Ａｌ２Ｏ３为载体的催化选择性较差且易积炭失活;加有ＺｎＯ助催化剂的Ｃｕ－ＺｎＯ／ＳｉＯ２性能优于末加助催化剂的Ｃｕ／ＳｉＯ２;加有权助催化剂的Ｃｕ－Ｚｎ－ＺｒＯ２／Ｓｉ     

CO2激光器内工作气体再生的催化剂研究

本研究采用共沉淀方法制备出四种催化剂,ＣｕＭｎ１．３６Ｏｘ、Ｃｅ／ＣｕＭｎ１．３６Ｏｘ、Ａｕ／ＣｕＭｎ１．３６Ｏｘ和Ａｕ－Ｃｅ／ＣｕＭｎ１．３６Ｏｘ。在２００℃时,对催化剂进行 了６ｈ的氧所氛处理;用扫描电镜和比表面测定对催化剂进行了表征;考察了催化剂对ＣＯ氧化反应的催化活性。结果表明,在ＣｕＭｎ１．３６Ｏｘ中掺入稀土元素Ｃｅ大大增加了催化剂的比表面,Ａｕ在催化剂表面的分散度越高其活性越好,氧气氛     

四种负载型Pt／Al2O3重整催化剂性能和表征的研究

以四种不同来源的Ａｌ２Ｏ３为载体，采用相同浓度的Ｈ２ＰｔＣｌ６·６Ｈ２Ｏ水溶液浸渍方法制取了四种Ｐｔ／Ａｌ２Ｏ３催化剂。同时使用程序升温还原技术，程序升温脱附技术以及微型脉冲催化色谱技术对其催化剂性能进行表征。实验结果表明，四种催化剂的ＴＰＲ谱，Ｈ２－ＴＰＤ谱以及正己烷脱氢环化活性和选择性是有差别的。     

乙醇在 Ni-Sn/C 催化剂上羰化反应机理的研究

用负载型Ｎｉ＿Ｓｎ／Ｃ催化剂，在常压下对乙醇气－固相羰化反应合成丙酸及丙酸乙酯的反应机理进行了研究。用Ｘ－光电子能谱（ＸＰＳ）和Ｘ射线衍射（ＸＲＤ）对活化前、活化后和反应后的Ｎｉ＿Ｓｎ／Ｃ催化剂进行了表征。结果表明乙醇羰化反应是发生在零价Ｎｉ的活性中心上。在催化剂加入Ｓｎ后使更多二价Ｎｉ还原成零价Ｎｉ，增加了羰化活性中心数量，形成了Ｃ２Ｈ５＿Ｓｎ＿Ｉ物种，促进了Ｎｉ在反应中的循环，提高了催化剂的活性。     

基于甲苯与甲基环己烷可逆反应的贮氢技术

选用Ｎｉ／Ａｌ２Ｏ３和ＰｔＳｎＫ／Ａｌ２Ｏ３作为催化剂,分别研究了甲苯在低温（９０～１５０℃）下的贮氢反应和甲基环己烷的释氢反应（考虑随车脱氢的反应条件）。结果表明,甲苯的低温贮氢容易实现,贮氢量主要由甲基环己烷的释氢量决定。在常压、温度为３００～４００℃、重时空速（ＷＨＳＶ）为６ｈ－１等条件下,纯甲基环己烷进料时,其贮氢量为２．８％～６．１％．当甲基环己烷随车脱氢为汽车提供氢燃料时,应特别强调催化剂的低温活性和高温稳定性。改性的ＰｔＳｎＫ／Ａｌ２Ｏ３比ＰｔＳｎ／Ａｌ２Ｏ３（３８６１）的催化剂稳定性可提高８倍以上,但低温活性无明显改善。     

Sn／Pt[111]修饰电极对甲醇氧化的电催化

将Ｐｔ「１１１」电极分别浸在ＳｎＳＯ４、Ｓｎ（ＳＯ４）２、ＳｎＣＬ４溶液中，形成的Ｓｎ／Ｐｔ「１１１」修饰电极对甲醇氧化的催化效果不一样，当浸渍溶液为Ｓｎ（ＳＯ４）２ａ或ＳｎＣｌ４时，在较高电势（０．８Ｖ以上），Ｓｎ有提高Ｐｔ「１１１」电极的电催化活性，当浸渍溶液为ＳｎＳＯ４时，Ｓｎ却表现出阻碍作用，研究中还发现，吸附了Ｓｎ的Ｐｔ「１１１」电极灼烧后表现出的催化活性超过浸渍形成的Ｓｎ／Ｐｔ「１１１     

泥浆电极法在催化剂活性评价中的应用

分别用光催化法、光催化－Ｈ２还原联合法制备了光催化剂Ｐｔ／ＣｄＳ；用气相色谱法和泥浆电极法研究了Ｐｔ／ＣｄＳ对ＣＨ３ＣＨ２ＯＨ／Ｈ２Ｏ体系的光催化活性．结果表明，用联合法可以制得Ｐｔ分散度大、光催化活性高的光催化剂Ｐｔ／ＣｄＳ；泥浆电极法可以用于同类催化剂以及不同反应物反应活性比较方面的定性、半定量研究     

基于甲苯与甲基环己烷可逆反应的贮氢技术

选用Ｎｉ／Ａｌ２Ｏ３和Ｐｔ－Ｓｎ－Ｋ／Ａｌ２Ｏ３作为催化剂,分别研究了甲苯在低温下的贮氢反应和甲基环己烷的释氢反应。结果表明,甲苯的低温贮氢容易实现,贮氢量主要收甲基环己烷的释氢量决定。     

SMAI法制备的Ni—Ag／SiO2双金属催化剂的结构表征

应用溶剂化金属原子浸渍（ＳＭＡＩ）和普通浸渍（ＣＩ）法制备了三种不同摩尔比的ＳｉＯ２负载Ｎｉ－Ａｇ双金属催化剂，ＸＲＤ和磁测定结果表明ＳＭＡＩ催化剂中Ｎｉ和Ａｇ的粒度均小于金属含量相同的ＣＩ催化剂，ＳＭＡＩ催化剂中Ｎｉ和Ａｇ未形成合金，而ＣＩ催化剂中Ｎｉ和Ａｇ形成了合金，ＳＭＡＩ和ＣＩ催化剂都具有超顺磁性，ＸＰＳ测定结果提示，ＳＭＡＩ催化剂中零价，Ｎｉ和Ａｇ的含量高于ＣＩ催化剂，ＳＭＡＩ催化剂中Ｎ     

强酸促进的Mo／HZSM—5基催化剂上甲烷脱氢芳构化研究

研制出一种强酸促进的甲烷非氧化脱氢芳构经催化剂Ｍｏ－Ａ／ＨＺＳＭ－５，在可比的实验条件下，其对甲烷的转化活性和苯收率比非促进的Ｍｏ／ＨＺＳＭ－５催化剂均提高约４０％，且催化剂稳定性大为提高，实验结果揭示表面酸度，主要是表面Ｂ－酸位浓度，与甲烷的转化活性密切相关，本认为右强酸促进的Ｍｏ－Ａ／ＨＺＳＭ－５催化剂，甲烷活化脱氢主要系经由Ｂ－酸助的Ｃ－Ｈ键异裂的反应途径；即ＣＨ４＋Ｈ＾（＋）ａ→Ｈ３Ｃ（     

氯苯水解的复氧化物催化剂中Mn的助催作用

采用ＴＰＲ,ＥＳＲ,ＸＰＳ,和Ｐｙ－ＩＲ等手段对分子筛复氧化物催化剂ＭｘＯｙ／ＨＺＳＭ－５（Ｏ－Ｌａ,Ｃｕ,Ｍｎ）的催化活性进行研究,探讨添加剂Ｍｎ的调变作用,结果表明,添加剂Ｍｎ的加入使催化剂表面ＣｕＯ的分布状况得以改善和稳定,Ｍｎ可能以＋２价态存在于催化剂中,进而影响主催化剂Ｌａ的结构分布,导致催化剂具有较高的催化活性。     

乙醇水溶液光催化脱氢的助催效应及其机理

研究了乙醇水溶液光催化脱氢中Ａｇ对Ｐｔ／ＣｄＳ的助催效应，最佳匹配量和制备顺序为Ｐｔ（３％）／Ａｇ（１％）／ＣｄＳ．应用脱附法，ＸＰＳ和ＸＲＤ等实验方法研究了助催机理。结果表明：Ａｇ的助催作用包括化学效应－Ａｇ的ｓ，ｄ电子向Ｐｔ对Ｈ２的脱附能，有利于产氢，及Ａｇ的中介传递光生电子促进光生电子空穴对的分离；物理效应－Ａｇ对Ｐｔ的集团分散作用减小了热处理时Ｐｔ的烧结降活，前者化学效应可能是主要的。     

V—Mg—O催化剂用于丁烷氧化脱氢制丁二烯和丁烯

制备了用于烷氧化脱氢制丁二稀的Ｖ－Ｍｇ－Ｏ催化剂，ｍ（Ｖ２Ｏ５）／ｍ（ＭｇＯ）、催化剂焙烧温度对转化率和选择性有较大的影响，２４－Ｖ－Ｍｇ－Ｏ催化剂具有较高的活性和Ｃ４（Ｃ４Ｈ８和Ｃ４Ｈ６）选择性，当反应温度为８７３Ｋ、原料气组成为ｎ（Ｃ４Ｈ１０）／ｎ（Ｏ２）／ｎ（Ｎ２）＝４／８／８８时，收率达到３２％。     

添加剂对Cu—Fe系催化剂活性的影响

研究了在纯氢气下Ａｌ，Ｍｎ，Ｓｍ，Ｔｈ等元素和在氮氢混合气下Ｙ，Ｎｄ等稀土元素对Ｃｕ－Ｆｅ系加氢制备高碳醇催化剂活性的影响。     

铑催化剂上CO的吸附态及其加氢反应

用红外光谱法测定表明：各种硅胶负载仲进型铑催化剂上，线ＣＯ／桥ＣＯ红外吸收强度比值与金属助剂（Ｍ）的关系变化顺序为（５０：１）（Ｒｈ－Ｍｎ）〉（２２：１）（Ｒｈ－Ｌｉ）〉（９．１：１）（Ｒｈ－Ｍｎ－Ｆｅ－Ｌｉ）〉（３．５：１）（Ｒｈ－Ｆｅ）〉２．８：１）（Ｒｈ）。在各种Ｒｈ－Ｍ／ＳｉＯ２催化剂上，线、桥ＣＯ吸附态的加氢原位ＦＴＩＲ跟踪实验表明：随着加氢的进行，线ＣＯ／桥ＣＯ吸收强度比值均逐渐减少…     

LaMO3及其相关催化剂的XPS研究

以ＸＰＳ为主要研究工具，以ＬａＭＯ３（Ｍ＝Ｃｒ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ）及相关催化剂为主要研究对象，区分ＸＰＳ谱中二种Ｏ１ｓ峰，对晶格Ｏ１ａ和Ｌａ３ｄ５／２的主峰及Ｓｈａｋｅ－ｕｐ峰的化学位移给予解决．证明Ｊ１０６催化剂中无ＬａＭＯ３类化合物形成，而ＣＲ型燃烧催化剂中存在ＬａＭＯ３类化合物，并和催化剂的失活相关．ＣＲ催化剂中ＣＵ离子的存在形态以及ＣＲ催化剂的Ｓ中毒也由ＸＰＳ提供了证据．关键词     

纤维状催化剂ACF吸附SO2传质机理的探讨：ACF研究之二

探讨了纤维状催化剂ＡＣＦ吸附ＯＳ２过程中表现出的传质机理，证明了其传质过程为内扩散控制，化计算，扩散系数ＤＡＣＦ约为１０－１０＾２ｃｍ＾２／ｓ，比活性的ＤＧＡＣ值约大六个数量级。