LaCeCuMn/γ-Al2O3纳米稀土催化剂的制备及性能研究

以纳米纤维状γ-Al₂O₃为载体，采用工艺路线简单的浸渍法制备了La_xCe_1-xCuMn纳米稀土催化剂，并应用微反活性评价装置测试了对CO和C₃H₈的氧化活性。利用XRD，TEM，BET等手段，分析了产品的结构和粒子形貌。实验结果表明，催化剂活性组分在载体上分散比较均匀，平均粒径在15～20nm之间，为纳米级催化剂。La物质的量为0.4mol、活性组分质量分数为15.04%时，制得了较为纯净的钙钛矿催化剂，CO和 C₃H₈氧化反应中起燃温度分别可以达到161，186℃，且二者的最终转化率均在99%以上。     

六方相和单斜相LaPO4负载金催化剂的CO氧化

传统负载型金催化剂常以氧化物或活性炭作为载体,很少以金属磷酸盐作为载体.本文考察了具有不同晶相和形貌的LaPO_4负载金催化剂的CO氧化.采用沉淀法制备由纳米颗粒和短棒组成的六方相LaPO_4(记为LaPO_4-H).控制水热法处理的温度和时间(150℃,12h和220℃,18h)分别制备了六方相LaPO_4纳米线(LaPO_4-HNW)和单斜相LaPO_4纳米线(LaPO_4-MNW-220).通过在900℃焙烧六方相LaPO_4纳米线,制备了单斜相LaPO_4纳米线(LaPO_4-MNW-900).使用以尿素为沉淀剂的沉积-沉淀(DPU)法在4种载体上负载金(成分中金的质量分数为1%),把4种催化剂分别在350℃和500℃焙烧,并测试了催化CO氧化的活性.采用XRD、TEM、XPS、ICP-OES、N2吸附-脱附、CO2-TPD等测试手段,对催化剂进行了表征.研究结果表明,金纳米颗粒的大小是影响催化活性的决定性因素,即金颗粒越小,活性越好.不同的LaPO_4载体能影响负载于载体上的金颗粒的大小和热稳定性,进而影响催化活性.     

中国科学家首次从分子层次证明纳米催化的形貌效应

中国科学院大连化物研究所的研究人员利用形貌控制概念，通过对金属氧化物纳米粒子尺寸和形貌的调控，使得制备的Co3O4纳米棒表面暴露41％的活性（110）晶面。这种晶面含有较多的CO氧化的活性位，即使在-77C仍然可以实现100％的CO的转化，其反应速率是通常氧化钴纳米粒子的10倍。     

氧化石墨烯-金纳米粒子复合物的表面增强拉曼活性特性

通过水热法合成了氧化石墨烯-金纳米粒子复合物,利用透射电镜和紫外光谱对其进行表面特征和吸收特征分析,并以结晶紫为探针分子,利用拉曼技术分析其拉曼活性。研究结果表明,实验得到的氧化石墨烯-金纳米粒子复合物可以成功检测到10^-4 mol/L的结晶紫溶液,具有良好的拉曼活性。     

负载型Au/CdO CO低温催化氧化性能的研究

用共沉淀法制备了负载型Au/CdO催化剂。考察了以氧化镉为载体金催化剂的制备条件及CO低温催化氧化活性。结果表明，焙绕温度、预处理条件对催化剂的活性有较大的影响，573K焙绕，空气预处理的催化剂活性最好。XRD、TPR、TPD结果表明，活性金高度分散在氧化镉载体上，氧化态的金是活性中心，CO和O2均吸酚在金上，其反应遵据Langmuir-Hinshelwood吸附机理。     

溶胶-凝胶法制备不同晶相组成TiO2及其可见光催化活性

采用溶胶-凝胶法制备了不同晶型的TiO2纳米粒子,以X-射线衍射、扫描电镜、红外光谱和紫外-可见固体漫反射吸收光谱对其进行了表征及光吸收特性研究,以可见光下TiO2对罗丹明B的降解率评价其光催化活性.结果表明TiO2纳米粒子的晶相分别为锐钛矿纯相、锐钛矿/金红石混晶和金红石纯相,粒子的平均粒径为10 nm左右,许多纳米粒子聚集形成较大的颗粒,且表面含有活性羟基.制备的三种晶相组成的TiO2对罗丹明B均具有较高的可见光催化活性,活性均高于商品TiO2(P25),且活性按锐钛矿纯相、混晶和金红石纯相的顺序依次降低,可见TiO2的可见光催化活性与其晶相组成密切相关.     

CuH分解制备铜基催化剂及其催化CO氧化反应的活性研究

宏量制备CuH纳米粒子，并通过CuH纳米粒子在不同气氛下的热分解制备了具有不同组成和结构的铜基催化剂．CuH纳米粒子在N2中分解制备的催化剂表现出最好的CO催化氧化活性，而CuH纳米粒子在O2中分解制备的催化剂表现出最差的CO催化氧化活性．基于上述结果讨论了铜基催化剂在CO氧化反应中的结构-性能关系．     

金胶/碳球复合纳米材料的制备及表征

通过微波水热法,以葡萄糖水溶液为原料,制备了单分散的溶胶碳球,用自组装方法把金胶纳米粒子修饰在碳球表面合成了金胶/碳球纳米复合材料。通过扫描电镜、透射电镜、红外光谱及循环伏安等技术对最终产物的形貌、组成和光学性质进行了表征。由于所得到的金胶/碳球复合材料具有很好的化学稳定性与无毒性,同时金胶纳米粒子具有生物相容性,该复合材料可作为载体材料应用于生物分析。     

多级孔TiO_2担载金钯纳米催化剂在CO氧化反应的应用

针对贵金属纳米粒子稳定性差,容易发生团聚造成催化活性低的问题,以多级孔TiO_2为载体,利用其介孔孔道限制贵金属纳米粒子团聚,采用浸渍法制备Au-Pd双金属纳米催化剂.通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)等分析手段对催化剂进行表征,结果表明金钯纳米粒子均匀地分布在TiO_2载体上,尺寸约为3~5nm.选择CO氧化反应评价催化剂活性,考察催化剂制备过程中金钯比例对催化活性的影响.结果表明,在120℃的条件下催化剂Au_1-Pd_4/TiO_2达到最高的转化率90%,这归结于双金属间的电子协同效应,金原子从钯原子上吸电子,导致钯原子缺电子,而CO分子提供电子给钯原子,提高了催化活性.     

金属氧化物负载纳米贵金属催化剂上的常温CO氧化性能研究

用XRD、BET和H2-TPR等表征手段对不同方法制备的系列金属氧化物负载纳米贵金属催化剂2%Au/ZnO-Fe2O3和2%Au-Pt/ZnO进行了研究,在常温常湿条件下考察了它们的CO氧化反应性能。结果表明,随着双金属氧化物载体组成的变化,2%Au/ZnO-Fe2O3催化剂的晶相结构、比表面积及氧化还原性质有明显差别,并且对常温常湿CO氧化的稳定性有较大影响;第二组分贵金属Pt的添加促进了2%Au-Pt/ZnO催化剂中类碳酸盐物种的累积和纳米金粒子的聚集,从而引起CO氧化反应稳定性降低。     

喷雾燃烧法制备Pt/Ti_xCe_((1-x))O_2纳米颗粒及其CO催化氧化性能

采用喷雾燃烧法,以钛酸四异丙酯、2-乙基己酸铈和氯铂酸为前驱体,丙酸为溶剂,制备Pt/Ti_xCe_((1-x))O_2系列纳米复合颗粒。系统研究了催化剂助剂CeO_2添加量对产物的粒径、晶型、表面氧空位和CO催化氧化活性的影响规律,探讨了喷雾燃烧过程中纳米颗粒的生长机理。结果表明:Ce离子能够进入TiO_2晶格,并促进TiO_2由锐钛矿相向金红石相的转变;富集存在的CeO_2会沿着TiO_2金红石晶面外延生长为月牙岛状。Ce~(3+)能够增加颗粒表面的氧空位,提升载体活性氧参与CO氧化反应的可能性。Pt/Ti_(0.9)Ce_(0.1)O_2表现出最高的CO催化氧化活性,在70℃时CO转化率达到100%。     

原位水热法合成介孔LaCoO_3/MCF催化剂用于CO氧化反应

采用原位水热法制备了LaCoO_3/MCF、LaCoO_3/SBA-15催化剂,分别采用XRD、氮气物理吸附-脱附、TEM对催化剂进行了表征,并在固定床反应器中对催化剂的CO氧化反应活性进行了测试,考察了不同LaCoO_3负载量和不同载体负载的催化剂的CO氧化性能.结果表明:原位水热合成法制备的LaCoO_3/MCF催化剂具有较高的比表面积(281.1~427.6 m2·g-1)和三维介孔泡沫状孔道结构,LaCoO_3纳米颗粒均匀地分散在催化剂中.LaCoO_3的含量显著影响催化剂的CO氧化反应活性,负载量为30%的催化剂(30LaCoO_3/MCF)的反应活性最高,CO在387℃氧化完全.与SBA-15负载的催化剂相比,由于MCF的三维互通结构,催化剂30LaCoO_3/MCF的催化性能明显提高.     

制备条件对Au/La-Mn-O催化剂低温氧化CO性能的影响

采用溶胶-凝胶法(Sol-gel法)制备系列La-Mn-O载体,用沉积-沉淀法(DP法)制备负载型金催化剂,以CO催化氧化为探针反应,对催化剂活性进行测试,并考察催化剂的制备条件(焙烧温度、制备过程中溶液的pH值、Au的负载量以及载体的种类)对催化活性的影响,用XRD、BET和AAS等手段对催化剂进行表征.结果表明,当溶液的pH=9,Au的理论负载量为2%,未经焙烧的Au/LaMnO3催化剂表现出较好的活性,CO的最低完全转化温度为90℃.稳定性测试结果显示.Au/LaMnO3催化剂具有较好的稳定性,连续反应30 h,CO的转化率一直保持100%,放置150d后催化剂活性稍有下降,CO的最低完全转化温度由原来的90℃升至110℃.     

Ru,CeO2,MnO2/TiO2新型CWO催化剂的研制

 制备了载体为TiO₂,活性组分为Ru(w=0.5%)和Ce,Mn的氧化物的催化湿式氧化法催化剂.制备中运用了Ce,Mn硝酸盐对载体的浸渍法预处理和表面纳米化技术的组合.研究了对模拟废水的催化湿式氧化分解的催化活性,COD去除率近70%,NH₃-N去除率87.9%.     

不同形状的氧化石墨烯-金纳米粒子对对硝基苯酚的表面增强拉曼活性特性分析

通过种子生长法合成了不同形态的金纳米粒子,之后加入至氧化石墨烯水分散液中超声震荡得到不同形状的氧化石墨烯-金纳米粒子复合物。运用扫描电子显微镜、X射线光电子能谱、拉曼光谱等表征手段,探究复合物的表面结构、结合能与电荷状态,通过对对硝基苯酚的检测以表征其拉曼活性,并分析造成不同增强效果的原因。结果表明,氧化石墨烯-金纳米粒子复合物表现出良好的表面增强拉曼活性,可以成功地检测到10^-5 mol/L的对硝基苯酚,且复合物的表面增强拉曼活性因金粒子的形状不同而有所差异。     

金磁微粒的制备及其固定牛血清蛋白的研究

采用水热法快速制备Fe_3O_4纳米粒子,并通过表面氨基化与金纳米粒子自组装构建金磁微粒(Fe_3O_4@Au).表征Fe_3O_4@Au理化性质,并优化Fe_3O_4@Au对牛血清蛋白的固定体系.实验结果表明,所制备的金纳米粒子平均粒径达到(7.8±0.4)nm,氨基化的磁性材料可以固载金纳米粒子,金磁微粒饱和磁化强度为61 emu/g;金磁微粒对牛血清蛋白的固定化体系为金磁微粒添加量0.1 g,固定化温度50℃,固定化时间10 min,且平均固定量为5.189 mg/g.     

碳载体对PtRu/C催化剂性能的影响研究

本文采用水热方法合成不同粒径和形貌的碳球,并将其作为载体,采用化学镀的方法制备PtRu/C催化剂;应用XRD、SEM和TEM对碳球及催化剂的结构和形貌进行表征。采用电化学方法测试不同形貌碳球的比表面积以及碳球担载催化剂的催化活性,结果表明,水热反应条件对碳球的粒径及形貌影响显著,三种碳球担载催化剂的活性按照以下顺序衰减：多孔的粒径约为100nm的碳球担载PtRu催化剂优于连体碳球优于直径约500nm的单分散碳球担载催化剂。TEM分析结果表明,在碳球表面化学镀的PtRu纳米颗粒均匀分散在碳载体表面,其平均粒径约为3nm。电化学测试表明粒径为100nm的多孔碳球的电化学比表面积较大,以这种碳球为载体的PtRu/C催化剂对甲醇氧化的催化性能较高。     

Au／NiO催化剂的制备及其对CO催化氧化性能研究

采用不同制备方法翩备了Au/NiO催化剂,以CO氧化反应作为表征反应.考察了催化剂制备方法对催化剂活性的影响,在不同处理条件下制备了NiO载体.采用沉积-沉淀法制备了相应Au/NEO催化剂,进一步考察了载体的制备条件对催化剂性能的影响,并对催化剂进行了XRD、BET和TPR表征.实验结果表明:催化剂的制备方法对催化剂的催化活性有显著影响.经沉积-沉淀法制备催化剂的活性最好,而浸渍法制备的催化剂活性最差;载体的制备条件对催化剂的活性也有一定影响.在载体制备过程中加入分散剂并不能提高催化剂的活性,而载体经微波处理后的催化剂表现出较高的活性.BET结果显示负载于未经焙烧载体上的催化剂活性较高可能和催化剂较高的比表面积有关;TPR结果显示催化剂含有氧化态的金,而且催化剂的活性与氧化态金的还原温度相关.     

AuNPs/PEI/GO纳米复合物修饰电极的制备及电化学应用

利用高分子聚合物壳聚糖链上富含的氨基修饰石墨烯,制备了具有独特性质的石墨烯基纳米复合材料,并利用壳聚糖对金纳米粒子良好的保护作用,使金纳米粒子固载到石墨烯纳米复合材料的表面,合成了一种具有生物相容性的金纳米粒子/氧化石墨烯纳米复合材料.同时,利用UV-vis、FT-IR、Zeta电位仪、XRD粉末衍射仪、TEM等对所制备石墨烯基纳米复合材料进行了表征.结果表明,PEI/GO/GC,AuNPs/PEI/GO/GC修饰电极对H2O2具有更好的电化学催化性能.     

稳定化ZrO2超微粉体的制备及其催化CO氧化反应性能

采用凝胶—超临界流体干燥工艺制备无团聚ZrO2(CaO)超微粉体，考察ZrO2(CaO)及M/ZrO2(CaO)催化剂对CO完全氧化反应的催化活性．研究发现，超临界流体干燥可以有效地防止凝胶干燥过程中硬团聚体的生成，从而获得高比表面积、大孔体积、小粒径且具有良好单分散性能的ZrO2(CaO)粉体．作为催化剂活性组分及裁体，超微ZrO2(CaO)在CO完全氧化反应中表现出优良的性能．未担载任何活性组分的超微ZrO2(CaO)是CO完全氧化反应的高温催化剂，其50％转化温度约为280℃，100％转化温度为550℃；以超微ZrO2(CaO)粉体作裁体，担载Ni，Cu和Pd的负载型催化剂对CO低温氧化表现出较高的催化活性．