溶剂调变合成的LaPO_4:Dy~(3+)纳米荧光粉的形貌表征

采用水热法制备了单斜相LaPO_4:Dy~(3+)纳米白光荧光颗粒,并研究其形貌表征.研究结果表明,调变溶剂中聚乙二醇400与水的比例对LaPO_4:Dy~(3+)纳米发光粉体形貌和结构有很大影响,随着聚乙二醇含量的减少,样品的形貌由纳米球→纳米棒→纳米线转变.XRD结果表明,所制备的样品均属于单斜相结构。发光结果显示,LaPO_4:Dy~(3+)纳米颗粒在475 nm(蓝光区)与575 nm(黄光区)处具有较强的发射峰,分别对应于Dy~(3+)的~4F_(9/2)→~6H_(15/2)和4F9/2→~6H_(13/2)跃迁,由于蓝黄两个峰的强度接近,色度坐标为(0.29、0.31),表明LaPO_4:Dy~(3+)具有应用于白色荧光粉的潜在价值。     

焙烧温度对TiO_2纳米纤维的组成及其载铂催化剂对甲醇电化学氧化活性的影响

采用静电纺丝技术及随后的高温焙烧制备了不同晶相组成的TiO_2纳米纤维(TiO_2NFs),再经浸渍还原将Pt纳米颗粒负载于其表面,得到Pt/TiO_2纳米纤维催化剂(PT-x,x为焙烧温度).通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和X射线能量散射谱(EDS)等测试手段对样品的晶相、微结构和化学组成进行了表征.测试结果表明,随着焙烧温度的升高,TiO_2纳米纤维中金红石相含量相应增大,550℃下焙烧获得的TiO_2纳米纤维中金红石含量为2.67%.所制备的催化剂中,Pt负载量均大约为20%,Pt纳米颗粒均匀地分布于TiO_2纳米纤维表面,其中PT-550所负载的Pt纳米颗粒最小.电化学测试结果表明,PT-550催化剂具有较好的催化甲醇氧化活性、抗CO中毒能力和稳定性.     

负载型金催化剂的制备及其对CO催化氧化性能的研究

通过沉积沉淀法制备了负载型金催化剂,测定了其对CO的催化氧化性能.结果表明,催化剂的活性与催化剂的载体种类、焙烧温度和放置时间等因素有关;Au/TiO2和Au/CeO2催化剂的催化活性较高,而Au/ZnO催化剂的催化活性较低;焙烧温度影响催化剂的性能,焙烧温度为400℃时,催化剂活性最高;较长的放置时间会降低催化剂性能,这可能与活性组分粒径长大有关.     

制备条件对Au/La-Mn-O催化剂低温氧化CO性能的影响

采用溶胶-凝胶法(Sol-gel法)制备系列La-Mn-O载体,用沉积-沉淀法(DP法)制备负载型金催化剂,以CO催化氧化为探针反应,对催化剂活性进行测试,并考察催化剂的制备条件(焙烧温度、制备过程中溶液的pH值、Au的负载量以及载体的种类)对催化活性的影响,用XRD、BET和AAS等手段对催化剂进行表征.结果表明,当溶液的pH=9,Au的理论负载量为2%,未经焙烧的Au/LaMnO3催化剂表现出较好的活性,CO的最低完全转化温度为90℃.稳定性测试结果显示.Au/LaMnO3催化剂具有较好的稳定性,连续反应30 h,CO的转化率一直保持100%,放置150d后催化剂活性稍有下降,CO的最低完全转化温度由原来的90℃升至110℃.     

α-MnO_2纳米颗粒的可控制备及其催化性能

以高锰酸钾和硫代硫酸钠为前驱物,采用氧化还原沉淀法可控制备了α-MnO2纳米颗粒,并以邻二甲苯为目标污染物评价了α-MnO2纳米颗粒对其深度催化氧化性能的影响.考察了pH值、反应物的摩尔比、焙烧温度对催化剂结构和活性的影响.采用X射线衍射、扫描电子显微镜和比表面积分析仪对催化剂进行了表征.结果发现,该类α-MnO2纳米颗粒的催化活性和稳定性良好,在400~700℃保持晶型稳定,粒径为25~50nm.其中,当反应原料的反应摩尔比为8∶3、pH=5、焙烧温度400℃时所制备的催化剂可在220℃时使0.06%(体积分数)的邻二甲苯完全转化为CO2和H2O,表现出最好的催化活性,并且其活性在连续60h的测试中保持稳定.     

多级孔TiO_2担载金钯纳米催化剂在CO氧化反应的应用

针对贵金属纳米粒子稳定性差,容易发生团聚造成催化活性低的问题,以多级孔TiO_2为载体,利用其介孔孔道限制贵金属纳米粒子团聚,采用浸渍法制备Au-Pd双金属纳米催化剂.通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)等分析手段对催化剂进行表征,结果表明金钯纳米粒子均匀地分布在TiO_2载体上,尺寸约为3~5nm.选择CO氧化反应评价催化剂活性,考察催化剂制备过程中金钯比例对催化活性的影响.结果表明,在120℃的条件下催化剂Au_1-Pd_4/TiO_2达到最高的转化率90%,这归结于双金属间的电子协同效应,金原子从钯原子上吸电子,导致钯原子缺电子,而CO分子提供电子给钯原子,提高了催化活性.     

焙烧温度对Ni-Al_2O_3甲烷化催化剂性能的影响

以偏铝酸钠和硝酸镍为原料,采用均匀沉淀法制备出Ni质量分数为40%的Ni-Al2O3催化剂,考察了不同焙烧温度(350,450,550,650,750℃)下制备的催化剂在CO甲烷化反应中的催化活性,使用TG-DTG、N2吸附、XRD、H2-TPR和H2化学吸附分析了催化剂的织构、晶相和活性金属的化学形态。结果表明,随着焙烧温度的上升,Ni与Al2O3载体之间的相互作用逐渐变强,形成大量的NiAl2O4,在450℃焙烧的催化剂活性最佳,在压力1.0 MPa、空速20 000mL/(g·h)和温度220℃的反应条件下,CO转化率达到99%以上;随着焙烧温度的增加,催化剂活性与镍的活性比表面积变化趋势一致,先增加、后降低,表明催化剂镍的活性比表面积影响其活性。     

SO_4~(2-)负载型固体酸催化制备生物柴油

以浸渍法制备了不同载体的SO42-负载型固体酸催化剂,用于催化制备生物柴油。考察了不同载体及不同焙烧温度下的催化剂活性,并对催化剂的失活和再生进行了研究。结果表明,本实验制备的SO42-负载型固体酸催化剂催化制备生物柴油时具有较高活性,最佳实验条件下,100℃反应13h,脂肪酸甲酯收率达90%以上;SiO2为载体时催化剂在100℃的干燥温度下催化活性较高,SnO2为载体时催化剂在450℃的焙烧温度下催化活性较高,而催化剂SO42-/SnO2-SiO2在焙烧温度小于450℃时催化活性皆较高。使用过的催化剂部分失活,原因是催化剂表面的硫酸根被甲醇淋洗掉;催化剂表面的活性位被油和甲酯所覆盖。使用过的催化剂通过焙烧,重新浸渍硫酸溶液再焙烧后,其活性得以恢复。     

高活性碳氮共掺杂二氧化钛纳米线的制备与应用

一维纳米线(尤其是非金属掺杂的一维纳米线)具有电荷移动速度快和载流子复合率低的特点,其在温和条件下的制备备受关注.以硫酸钛为钛源、异丙醇为保护剂水热法制备了碳掺杂及碳氮共掺杂两种Ti O2纳米线,并进行了XRD、SEM、HRTEM、SAED、XPS、BET和UV-Vis等表征.结果表明,经500℃煅烧得到的碳氮共掺杂Ti O2纳米线含有Ti O2(B)和锐钛矿相,并在600℃时完全转变为锐钛矿相;在可见光激发下,相比于碳氮共掺杂纳米颗粒和碳掺杂纳米线,制备的碳氮共掺杂纳米线对阿特拉津的降解效果更好.原因在于:其一,碳和氮的引入有缩短催化剂价带、有效分离光生电子空穴和增加光生电子等作用;其二,600℃以上煅烧能延长锐钛矿到金红石的转化温度,避免产生催化活性低的金红石相.     

Au／NiO催化剂的制备及其对CO催化氧化性能研究

采用不同制备方法翩备了Au/NiO催化剂,以CO氧化反应作为表征反应.考察了催化剂制备方法对催化剂活性的影响,在不同处理条件下制备了NiO载体.采用沉积-沉淀法制备了相应Au/NEO催化剂,进一步考察了载体的制备条件对催化剂性能的影响,并对催化剂进行了XRD、BET和TPR表征.实验结果表明:催化剂的制备方法对催化剂的催化活性有显著影响.经沉积-沉淀法制备催化剂的活性最好,而浸渍法制备的催化剂活性最差;载体的制备条件对催化剂的活性也有一定影响.在载体制备过程中加入分散剂并不能提高催化剂的活性,而载体经微波处理后的催化剂表现出较高的活性.BET结果显示负载于未经焙烧载体上的催化剂活性较高可能和催化剂较高的比表面积有关;TPR结果显示催化剂含有氧化态的金,而且催化剂的活性与氧化态金的还原温度相关.     

纳米ZnO晶体的制备与表征

采用一种简单的直接物理蒸发法制备了纳米ZnO晶体，该生长过程在无催化剂的条件下于900～1200℃下进行的、所得产物用X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)进行了表征。结果表明所得的产物属于纤锌矿结构的高纯度六方相ZnO，在实验中发现在900～1000℃的条件下容易生成纳米棒，在1000～1100℃的条件下容易生成纳米线，在1100～1200℃的条件下容易生成纳米梳并简单讨论了其生长机理，提出所得纳米结构是通过简单的VS(Vapor—Solid)机制生长的。     

焙烧温度对Pt/Al_2O_3催化剂催化纤维素转化性能的影响

以溶剂挥发诱导自组装方法合成的有序介孔氧化铝(MA)为载体负载铂,制备了Pt/MA催化剂。考察了载体和催化剂焙烧温度对Pt/MA催化剂催化纤维素转化性能的影响。采用X射线衍射、N2物理吸附、透射电镜和NH3程序升温脱附等手段对载体和催化剂进行了表征,随着载体焙烧温度的升高,氧化铝的有序度、晶相、比表面积、酸量、铂粒径大小均有明显变化。催化结果表明,载体焙烧温度和催化剂焙烧温度对催化剂的催化性能有显著影响。以800℃焙烧的氧化铝为载体负载铂,再经400℃焙烧制得的催化剂活性最高,六元醇的选择性达到了78.5%。     

水溶液中相转化制备六方相三氧化钼及其电化学嵌锂性质

三氧化钼(MoO3)以三种常见的物相存在:正交相、六方相和单斜相,前者为热力学稳定相,后两者为热力学介稳相.相对于稳定的正交相MoO3,介稳的六方相MoO3较难制备.笔者采用对已商品化的正交相MoO3再次结晶的方法制得了纯六方相MoO3.通过透射电镜(TEM)观察可知产物为均匀的纳米棒.实验结果表明合成的六方相MoO3的首次放电容量比商品化的正交相MoO3高.六方相MoO3有望成为理想的锂离子电池阴极材料.     

Fe/C_3N_4纳米颗粒用于高效电催化还原CO_2至CO

电催化转化CO2技术用于海洋油气中CO2的处理,不但可以高选择性地将CO2转化为CO、CH4等化学品,并且其可以实现在常温常压下的催化转化。本研究将Fe纳米颗粒担载在h-C3N4纳米片上,并通过包覆无定型碳后制备获得了铁基纳米复合催化剂。同时,研究不同的铁前驱体负载量以及煅烧温度对铁纳米颗粒催化剂电催化还原CO2性能的影响,发现在1 100℃焙烧温度下,在铁负载量为2.36 wt.%时,铁纳米颗粒催化剂电催化CO2还原效果最佳,产物CO的法拉第效率可达到88%。     

纳米Co_3O_4的制备及其在富氢气氛下CO选择氧化反应中的催化性能

过渡金属氧化物四氧化三钴(Co_3O_4)在CO氧化反应中展示了较好的低温活性.Co_3O_4催化剂用于富氢气氛下CO选择氧化反应已引起了人们极大的关注,具有潜在的应用前景.采用液相沉淀-热解氧化方法制备了2种不同形貌的纳米Co_3O_4.用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等技术考察了包括沉淀剂种类、老化时间、焙烧温度等合成条件对生成Co_3O_4形貌、晶粒尺度的影响.制备的Co_3O_4的外形与沉淀前驱物外形直接相关.焙烧温度越高,Co_3O_4的颗粒越大.研究了制得的Co_3O_4在富氢气氛下CO选择氧化反应中的催化性能.对比以上方法制备的Co_3O_4的催化性能发现,催化剂的粒径和比表面积与催化剂的活性存在关联.使用尿素沉淀法并经250～300℃空气热解氧化制得的Co_3O_4具有较好的催化活性.     

氮杂活性炭负载钯的制备及其在苯甲酸水相加氢中的应用

以双氰胺为氮源、廉价的活性炭为前驱体,合成氮含量易于调节的氮杂活性炭,并用于负载高分散的Pd纳米颗粒(Pd/NAC).在以水作溶剂的苯甲酸选择性加氢至环己基甲酸的反应中,Pd/NAC的催化活性是未掺杂活性炭(AC)负载Pd催化剂的6.7倍.表征发现:氮源的添加量可以调变活性炭表面氮的含量和种类,从而影响载体表面Pd纳米颗粒的分散性和电子结构,进而调变催化剂的催化活性.     

无溶剂条件下氮杂碳黑负载钯催化苯乙醇选择性氧化的研究

以炭黑为载体、双氰胺为氮源,采用一步热解法制得氮杂炭黑(NBC),并用于负载高分散的Pd纳米颗粒(Pd/NBC).在无溶剂条件下、以空气作为氧源的苯乙醇选择性氧化中,Pd/NBC的催化活性明显高于无氮掺杂的炭黑(Pd/H2O2-BC)和活性炭(Pd/H2O2-AC)负载的钯催化剂.表征发现:氮源的添加提高了载体表面Pd纳米颗粒的分散性和缺电子钯的含量.在90℃下反应3 h,α-苯乙醇的转化率达到87.9%,苯乙酮的选择性为95.4%.反应温度可低至70℃,催化剂具有良好的可重复使用性能.     

磁性纳米颗粒负载离子液体催化合成聚甲醛二甲醚

制备了磁性纳米颗粒负载离子液体催化剂,使用XRD、TEM、FT-IR等手段对催化剂进行分析表征,结果表明离子液体较好地负载在磁性纳米颗粒上。将其用于催化合成聚甲醛二甲醚(PODEn)的反应中,考察了催化剂用量、醇醛比、反应温度和时间等因素对催化活性的影响,得出了最佳工艺条件:催化剂的质量分数为2.0%,甲醇与三聚甲醛物质的量比2∶1,反应温度110℃,反应时间3h.在该条件下,三聚甲醛的转化率为99.8%,PODE3～5的选择性达到37.96%,催化剂重复使用4次后仍有较高催化活性。     

制备方法对NiO/γ-Al2O3催化剂重整活性的影响

利用固定床流动反应装置,研究了NiO/γ-Al2O3催化剂的制备方法对CH4与CO2转化制合成气催化活性的影响.在本实验条件下,采用浸渍法和焙烧温度为400℃制备的NiO/γ-Al2O3(w=0.113)催化剂,在反应温度为750C和空速为2500h-1下,对CH4和CO2重整反应会显示良好的催化活性.本文还对催化剂抗积炭性能作初步讨论.     

制备方法对NiO/γ-Al2O3催化剂重整活性的影响

利用固定床流动反应装置,研究了NiO/γ-Al2O3催化剂的制备方法对CH4与CO2转化制合成气催化活性的影响.在本实验条件下,采用浸渍法和焙烧温度为400℃制备的NiO/γ-Al2O3(w=0.113)催化剂,在反应温度为750C和空速为2500h-1下,对CH4和CO2重整反应会显示良好的催化活性.本文还对催化剂抗积炭性能作初步讨论.