Au/CexZr1-xO2催化剂在高浓度CO室温催化氧化中的活性

 以柠檬酸溶胶凝胶法制备的铈锆氧化物为载体,采用沉积-沉淀法制备了Au/Ce_xZr_1-xO₂催化剂.探讨了载体组成、焙烧温度、金担载量对该催化剂催化氧化一氧化碳性能的影响,并对催化剂进行XRD表征,优化了制备条件.结果表明:当载体为Ce_0.75Zr_0.25O₂,焙烧温度为550℃,金担载量为4.7%的催化剂在室温下催化氧化CO的效果最好.该催化剂的优点是具有较强的耐水性;在用量少,一氧化碳浓度高的条件下仍能氧化CO₃0%~40%左右.     

锰氧化物改性分子筛的制备及其在含酚废水处理中的应用

根据催化氧化原理,利用4A分子筛为载体,次氯酸钠（NaClO）为氧化剂,通过硫酸锰（MnSO₄）在其表面的原位氧化来制备对环境无害的锰氧化物（MnO_x）改性的分子筛（MnO_x@MS）材料.通过场发射扫描电镜（FE-SEM）和X射线衍射（XRD）对材料进行了表征.XRD分析表明：Mn元素是以MnO_x形式存在,在pH为7.2时,反应得到的MnO_x中Mn离子的价态最高.测试表明：Mn离子的价态越高对含酚废水的处理效果就越好.采用在最优条件下得到的MnO_x@MS材料作为催化剂,对过氧化氢（H₂O₂）氧化降解含酚废水进行研究,考察了不同体系、温度、pH值和H₂O₂用量对苯酚降解的影响.结果表明：在优化的降解条件下,120 min内,未改性分子筛对苯酚的去除率仅为35%,而MnO_x@MS改性材料对苯酚的去除率达到82%,说明通过MnO_x改性后的分子筛,对苯酚的氧化降解能力大大提高.     

模板法制备La2O3-CexZr1-xO2催化酯交换反应的研究

以松木屑为模版,制备了La₂O₃-Ce_xZr_1-xO₂复合氧化物,用于催化餐饮废弃油合成生物柴油的酯交换反应。采用BET比表面积分析仪、扫描电子显微镜（SEM）对La₂O₃-Ce_xZr_1-xO₂进行表征。研究不同制备方法对催化剂活性的影响,分析不同的反应条件对酯交换反应产率的影响。结果表明：当反应条件为x=0.5,催化剂量为餐饮废油质量的5%,甲醇与餐饮废油物质的量的比为54：1时,在165℃下反应4.5 h左右,酯交换反应获得生物柴油的产率为91.1%。     

Mn掺杂CuCrO2纳米粉体的室温铁磁性

利用固相反应与球磨相结合的方法,制备了(Cu_1-xMn_x)CrO₂ (0≤x≤6 at%) 和 Cu(Cr_1-yMn_y)O₂ (0≤y≤6 at%)两个系列的纳米粉体.结果表明,所有样品都具有3R-CuCrO₂铜铁矿单相结构.晶格膨胀说明Mn离子已分别固溶到(Cu_1-xMn_x)CrO₂的Cu亚晶格中和Cu(Cr_1-yMn_y)O₂的Cr亚晶格中,这在X射线光电子能谱的分析中得到了进一步的证实.B位Mn掺杂样品具有室温铁磁性,磁性源于Cr³⁺-Mn³⁺离子对间以空穴为媒介的双交换相互作用.CuMO₂(M=Cr,Mn)铜铁矿纳米粉体的饱和磁化强度比文献值高出约一个数量级,并随着Mn含量的增大而逐渐减小,主要受到3个因素的共同影响:M-M离子对数目、M-M离子间距及空穴浓度.     

Fe3O4@NiSiO3纳米催化剂制备及催化臭氧化降解对苯二甲酸性能研究

采用水热法和溶胶凝胶法制备Fe₃O₄@SiO₂纳米颗粒,经表面镍刻蚀得到Fe₃O₄@NiSiO₃磁性纳米催化剂。利用XRD、TEM和VSM等手段表征催化剂的晶体和表面结构。构建类均相催化臭氧化体系,考察其催化降解对苯二甲酸性能。结果表明：在臭氧通入量10.52 mg.min_-1、催化剂投加量40 mg.L_-1和初始溶液pH=9的条件下,催化臭氧化反应20 min时对苯二甲酸降解率为78.13%,TOC去除率27.25%;5次循环实验后,PTA降解率仅下降2.75%。     

Pd/γ-Al2O3催化剂作用下对苯醌加氢制备对苯二酚

采用浸渍法制备了负载型钯催化剂（Pd/γ-Al₂O₃）,并将制备的催化剂应用于对苯醌加氢制备对苯二酚反应. 考察了不同反应温度、压力、时间、催化剂用量等因素对Pd/γ-Al₂O₃催化剂性能的影响. 以甲醇（CH₄O）作为溶剂,在反应温度为30 ℃、氢气（H₂）压力为3.0 MPa、反应时间为2 h、对苯醌和甲醇的质量比m（对苯醌）:m（甲醇）=3:47、催化剂质量分数仅为0.25%（以对苯醌质量计）的条件下,对苯醌转化率为100%,对苯二酚的选择性为96.9%,产率为96.9%.     

模板法制备CexZr1-xO2及催化餐饮废油合成生物柴油

以松木为模板,使用模板法制备了不同铈锆含量的Ce_xZr_1-xO₂复合氧化物的催化剂,用于餐饮废油与甲醇进行酯交换反应合成生物柴油.采用BET、SEM对Ce_xZr_1-xO₂进行表征分析.研究不同制备方法、CeO₂的负载量和煅烧温度对催化剂活性的影响,以及不同的酯交换反应条件对生物柴油产率的影响.制备的Ce_xZr_1-xO₂具有松木的生物形态,并有助于催化剂形成多孔道结构.以Ce_xZr_1-xO₂为催化剂,考察甲醇和餐饮废油的酯交换反应.结果表明：当x=0.5,煅烧温度为600℃时,甲醇与餐饮废油物质的量比为60：1,催化剂用量（基于餐饮废油的质量）的质量分数为5%,反应温度为190℃,反应时间为6 h的反应条件下,酯交换反应的甲酯收率达到91.1%.     

CH2(X3B1)分子的结构与解析势能函数

 运用密度泛函理论(DFT)的B3LYP方法在6-311++G^**水平上,对基态CH₂分子的结构进行了优化计算,得到CH₂分子的稳定结构为C_2v构型,电子态为X³B₁,平衡核间距R_CH=0.1072nm、离解能D_e=8.034eV,用多体项展式理论推导了基态CH₂分子的解析势能函数,其等值势能图准确再现了基态CH₂分子的结构特征及其势阱深度与位置.     

TiO2/CB-NiCo2O4修饰玻碳电极的制备及其对葡萄糖的电化学测定

利用低温下的水化学生长法合成了镍钴氧化物（NiCo₂O₄）纳米针,因其自组装而表现出立方晶相,再用二氧化钛/炭黑（TiO₂/CB）对NiCo₂O₄表面进行了改性,合成了TiO₂/CB-NiCo₂O₄复合纳米材料.用X射线光电子能谱仪（XPS）、扫描电子显微镜（SEM）、能量色散X射线光谱仪（EDX）图谱对材料的形貌进行了表征,运用循环伏安法（CV）、时间-电流（i-t）曲线法考察了TiO₂/CB-NiCo₂O₄修饰玻碳电极的电化学行为.实验发现：TiO₂/CB-NiCo₂O₄修饰电极对葡萄糖的氧化有良好的电催化性能,其线性范围为0.001~1.780 mmol·L^-1,检测限为0.53 μmol·L^-1（信噪比S/N=3）.将该法用于实际样品中葡萄糖的测定,结果令人满意.     

Al/Pb-WC-ZrO2复合电极材料的电化学性能研究

 研究了电镀液中固体微粒质量浓度及工艺条件对Al/Pb-WC-ZrO₂复合电极材料的表面化学组成及稳态析氧极化曲线的影响规律,对上述工艺条件进行了优化,优化后的工艺条件如下:WC:50 g/L,ZrO₂:40g/L,温度:20℃,电流密度:1.5 A/dm²,电沉积时间:2 h.所获得Al/Pb-WC-ZrO₂复合电极材料的析氧动力学参数为:a=771 mV,b=140 mV,i⁰=3.11×10^-6A·cm^-2,并且电极的析氧过电位为η=1 009 mV,复合镀层中WC和ZrO₂质量分数分别为10.02%和3.55%.     

铁铜复合催化混凝剂的制备及应用

 催化湿式氧化法处理COD为2.458 mg/L的印染废水,以废水COD去除率、脱色率、出水pH评价药剂对废水的处理效果。为了提高实验药剂的性能指标,对实验前期所筛选的Fe、Cu催化剂,研制了复合型药剂Fe1Cu1（即m(Fe ²⁺)∶m(Cu²⁺)=1∶1）,并对其降解印染废水的机理及应用进行研究。实验表明：Fe₁Cu₁起到了催化和混凝的双重作用;废水的处理效果随药剂量的增加及反应温度的升高而增强;实验确定适宜的Fe₁Cu₁投加量为150 mg/L,而反应温度为210 ℃。处理后废水的可生化性大幅度提高,BOD5/COD值由初始的0.016提高到0.420。     

电催化氧化处理垃圾渗滤液

以复极性固定床电解槽为反应器,利用CuO-CeO₂/γ-Al₂O₃多相催化剂取代传统反应器的绝缘填料,构建电催化氧化体系。采用XRD、SEM对CuO-CeO₂/γ-Al₂O₃进行表征,考察了槽电压、pH、气体流量和极间距等因素对垃圾渗滤液降解的影响。结果表明,该体系对渗滤液具有较好的催化降解效果。当槽电压为15.0V、pH为中性、气体流量为0.08m³/h、极间距为3.0cm时,垃圾渗滤液COD和NH⁺₄-N的去除率分别达到93.7%和100%。在处理垃圾渗滤液的过程中,体系运行稳定,经过20次反复实验,降解效果仍能维持在70%以上。在电催化氧化体系的作用下,垃圾渗滤液中的难降解有机污染物被直接矿化或降解为小分子有机物;而NH⁺₄-N则主要被氧化为氮气和水。     

光催化降解养虾废水中有机物及灭菌研究

 为了研究TiO₂光催化降解养虾废水中有机物及杀菌能力,文章以TiO₂二氧化钛为催化剂,并分别加入H₂ O₂和Fenton试剂作为助剂进行了光催化降解实验。结果表明：在300 W中压汞灯和太阳光下,Fenton试剂作为助剂的效果最好, COD-Cr去除率分别达到71.6%和13.0%,而空白实验对应的COD-Cr去除率几乎为0。养虾废水中细菌总数为2.6×10¹¹个/L,以TiO₂为光催化剂,经300 W中压汞灯照射30 min或太阳光照射3 h后,杀菌率为100%。     

基于BP神经网络模型的催化湿式氧化正丁酸反应条件的优化

研究正丁酸原液TOC质量浓度、 催化剂用量、 反应温 度、 氧气分压对Mn Ce催化剂催化湿式氧化正丁酸恒温反应过程的影响, 建立了催化湿式氧化降解正丁酸恒温反应过程的BP神经网络模型. 经计算, 模型的模拟效率系数NSC=0.973 2>0.80, 表明所建模型可以较准确地预测催化湿式氧化过程中残余的正丁酸质量浓度; 在BP神经网络模型上研究了催化湿式氧化降解正丁酸恒温反应过程影响因素的最优取值, 结果表明, 在最优反应条件下, 催化湿式氧化降解正丁酸的效率可提高约20%.     

可商业化催化剂Cu/γ-Al2O3的制备和活性研究

用浸渍法制备出低成本的可商业化的Cu/γ-Al₂O₃催化剂，催化剂在NH₃做还原剂下对NO有良好的活性。研究了Cu负载量和煅烧温度对催化剂结构和催化活性的影响，借助XRD和N₂吸附法对催化剂的晶体结构、比表面积和平均孔径进行了表征；以NH₃为还原剂，NO转化率为活性评价指标，对所制备催化剂进行了选择催化还原反应研究。结果表明：Cu负载量对催化活性有影响，而煅烧温度的影响不大。煅烧温度为723K，Cu负载量为质量分数10%时，催化剂的活性最高。     

铁酸锌掺杂纳米二氧化钛的制备及其光催化活性

 以钛酸四丁酯和自制铁酸锌为原料,采用溶胶-凝胶法制备了未掺杂的TiO₂和掺杂不同量的ZnFe₂O₄/TiO₂纳米粉体,通过XRD、TEM对产物的晶体结构、晶粒大小、形貌进行了表征,通过对罗丹明B的光催化降解实验研究了ZnFe₂O₄的掺杂对TiO₂催化活性的影响.结果表明,产物为纳米微粒,ZnFe₂O₄的掺杂能加快TiO₂的晶型转变速度,减小TiO₂的粒径,提高TiO₂的光催化活性.     

室温常压湿式催化氧化催化剂及废水脱臭研究

炼油焦化废水中主要的恶臭物质为硫化物,本文用沉淀-浸渍法制备了湿式氧化催化剂Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3,并在室温常压下对模拟焦化废水进行了催化氧化脱臭处理。研究表明,适宜组成的Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3催化剂,具有较好的室温常压湿式催化氧化去除废水中硫化物的能力,Fe2O3、CeO2和TiO2等组分的适宜组成分别为3.5 wt%、1.6wt%和8.3 wt%。在废水pH为9～10、催化剂用量3 wt%、空气流量0.6 L.min-1/100 mL废水、反应时间90 min条件下,模拟焦化废水的硫化物转化率可达90%以上。废水的臭气强度可下降一级。     

液相催化氧化净化烟气中SO2和NOx的实验研究

 采用Fe²⁺,Mn²⁺,Zn²⁺,Al³⁺4种金属离子进行了催化氧化SO₂和NO废气的实验.对循环吸收液的酸度、催化剂浓度最佳配比及操作条件的改变等对SO₂和NO催化氧化效率的影响及其变化规律进行了研究.结果表明,当Fe²⁺,Mn²⁺,Zn²⁺,Al³⁺质量分数分别为0.5%,0.2%,0.5%,1.0%,气体流量为0.1 m³/h;循环液流量为6~8 L/h时,SO₂和NO催化氧化效率分别为95%和50%以上.     

催化氧化氨基C酸染料中间体废水的研究

研究了Cu/r-Al2O3单组分催化剂和Ni-Zn/r-Al2O3双组分催化剂两种催化氧化体系.通过对废水pH、反应时间、ClO2投加量、催化剂投加量、初始浓度等工艺条件的考察,确定Ni-Zn/r-Al2O3催化氧化处理氨基C酸染料中间体模拟废水的最佳工艺条件:初始pH,ClO2投加量10 mL,催化剂投加量3.0 g,反应20 min.在该条件下,COD和浓度去除率分别为65.2%和86.5%,为该工艺处理氨基C酸工业废水提供了实验依据.     

湿式催化氧化法深度处理垃圾渗滤液的试验研究

垃圾渗滤液经膜生物反应器（MBR）处理后,COD含量仍很高,浓度甚至高达几万毫克/升,为实现其达标排放还需进行以物理化学方法为主的深度处理。文章采用湿式催化过氧化氢氧化法对某垃圾渗滤液MBR出水进行处理研究。制备了CuO-CeO2系列催化剂,并添加助剂ZrO2和Al2O3,研究其对垃圾渗滤液中COD的去除效果。试验结果表明,制备方法和助剂对催化剂活性影响较大,其中共沉淀法制备的CuO-CeO2-Al2O3催化剂催化效果较好,在10mL垃圾渗滤液中,当氧化剂用量为8mL、催化剂的投加量为0.60g、反应温度为80℃时,垃圾渗滤液中COD去除率达82.46%。