负载型金-银双金属催化剂低温催化尾氯脱氢性能

以Al_2O_3作为载体,采用阴离子浸渍法和等体积浸渍法制备负载型金-银双金属催化剂,并使用固定床反应器考察在低温条件下,不同的焙烧温度、还原温度等对催化剂尾氯催化脱氢性能的影响。结果表明,Au-Ag双金属催化剂的最佳制备条件为:Au负载量为0.4%,Ag负载量为0.7%,制备的Au-Ag/Al_2O_3催化剂在反应温度为100℃时,脱氢的氢气转化率达94.58%,氢氧反应选择性达59.28%.     

固体酸MoO_3/ZrO_2-TiO_2的制备和催化性能的研究

采用混合沉淀过饱和浸渍法制备Mo O_3/Zr O_2-Ti O_2固体酸催化剂.以催化水解CFC-12(CCl_2F_2)的转化率90%作为评价标准,考察并优化浸渍液浓度、浸渍时间、浸渍温度、焙烧温度、焙烧时间等催化剂制备条件.结果表明,催化剂的最佳制备条件为:钛锆摩尔比为7∶3,浸渍液浓度为0.25 mol/L,浸渍时间6 h,浸渍温度60℃,焙烧温度500℃.对催化剂进行XRD、SEM、EDS表征,结果表明该方法合成的催化剂为纯相,主要结构为四方晶相的Zr(Mo O_4)_2掺杂锐钛型的Ti O_2,稳定性较好,是催化水解CFC-12良好的催化剂.     

镁修饰钨铝复合氧化物在甘油催化中的应用

采用重复浸渍-焙烧法将Mg(NO_3)_2和贵金属Pt依次负载在已制备的钨铝复合氧化物WO_x/Al_2O_3(W/Al)载体上,制得负载Pt的镁修饰钨铝复合氧化物(Pt-MgO/W/Al)。使用X线衍射仪(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、CO脉冲吸附、H_2程序升温脱附(H_2-TPD)和NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)对制备的样品进行表征。用水热釜对催化剂进行水热稳定性的探究,在固定床反应器上考察催化剂催化氢解甘油的性能。结果表明:负载在W/Al表面的Mg(NO_3)_2在一定温度下焙烧后在催化剂上分解,使得催化剂有良好的水热稳定性,提高并保持了Pt在催化剂上的分散度,增强了催化剂的H_2吸附能力,并在长时间的催化氢解反应过程中提高了催化剂活性,保持了催化剂性能的稳定;在H_2压力为4 MPa、甘油的质量空速为0.2 h~(-1)、反应温度为160℃的条件下,甘油的转化率达到78%,1,3-丙二醇的选择性达到55%。     

KOH/Al_2O_3固体碱催化酯交换合成生物柴油的研究

采用等体积浸渍法制备了KOH/Al_2O_3负载型固体碱催化剂,并将其用于菜籽油与甲醇酯交换法合成生物柴油的研究;分别考察了催化剂附载量、煅烧温度、醇油摩尔比、反应温度、反应时间等条件对生物柴油产率的影响;结果表明:用等体积浸渍法,在400℃煅烧5 h,制得负载量为20%(w)的KOH/Al_2O_3催化剂.当催化剂用量为5%(w),醇油摩尔比为12:1,在60℃下反应2 h后,生物柴油产率高达92.3%(w).运用X-射线衍射、比表面积测定等手段对催化剂结构进行了表征,结果表明催化剂的活性与其晶相和比表面积密切相关.     

KOH/Al2O3固体碱催化酯交换合成生物柴油的研究

采用等体积浸渍法制备了KOH/Al_2O_3负载型固体碱催化剂,并将其用于菜籽油与甲醇酯交换法合成生物柴油的研究;分别考察了催化剂附载量、煅烧温度、醇油摩尔比、反应温度、反应时间等条件对生物柴油产率的影响;结果表明:用等体积浸渍法,在400℃煅烧5 h,制得负载量为20%(w)的KOH/Al_2O_3催化剂.当催化剂用量为5%(w),醇油摩尔比为12:1,在60℃下反应2 h后,生物柴油产率高达92.3%(w).运用X-射线衍射、比表面积测定等手段对催化剂结构进行了表征,结果表明催化剂的活性与其晶相和比表面积密切相关.     

低温下CO选择性催化还原NO_x的实验研究

进行了CO作为还原剂选择性催化还原低温烟气中NO_x的实验.主要考察了反应温度、活性金属负载质量比、活性金属种类3个因素对脱硝效率及CO转化率的影响.结果表明:考察温度窗口内(100~180℃),随着反应温度的升高,Cu-Co/Al_2O_3催化剂的NO脱除率逐渐升高,Cu-Mn/Al_2O_3催化剂的NO脱除率先升高后降低,CO转化率不断增大;随着活性金属负载质量比的改变,实验工况下Cu-Co/Al_2O_3和Cu-Mn/Al_2O_3催化剂活性金属负载质量比均为1.5时催化剂的脱硝性能最优;Cu-Mn/Al_2O_3的整体NO脱除率高于Cu-Co/Al_2O_3;8种催化剂中活性金属负载质量比为1.5的Cu-Mn/Al_2O_3催化剂在160℃下脱硝效果最好.     

甘氨酸燃烧法制备Co/CeO_2催化剂用于CO选择性氧化脱除

采用甘氨酸燃烧法制备了不同负载量的Co/CeO_2催化剂,考察了钴负载量和反应温度对其在富氢气氛中选择性催化氧化CO的反应性能,并与浸渍法制备的Co/CeO_2催化剂进行了对比;同时采用XRD、SEM和H_2-TPR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,在富氢气氛下,甘氨酸燃烧法制备的Co/CeO_2催化剂,对CO的选择性催化氧化反应,具有较好的低温反应活性和较高的选择性.当钴金属氧化物负载量为30%时,在150~200℃,催化剂对CO的催化氧化率达到99%以上;并且在反应温度为150℃时,催化剂对CO催化氧化的选择性达到100%.另外,通过用XRD、Raman和TPR对催化剂进行分析表征,在甘氨酸燃烧法制备的催化剂中Co_3O_4具有较好的分散度,Co和Ce之间的相互协同作用提高了催化剂的催化氧化活性和选择性.     

制备方法对Pd催化剂上CH_4催化燃烧性能的影响

以Al_2O_3为载体材料,采用共沉淀-浸渍法、溶胶凝胶-浸渍法、共沉淀法和溶胶凝胶法制备了纳米级含Pd催化剂,用于低浓度甲烷催化燃烧性能实验研究。应用BET法测试催化剂的比表面积和孔径分布,程序升温还原(TPR)和程序升温脱附(TPD)技术表征催化剂表面性能。在固定床微型反应装置上评价催化剂的活性和稳定性。结果表明,溶胶凝胶法制备的催化剂具有较高的活性和稳定性。空速5 000 h~(-1)条件下,转化率达10%时,对应的转化温度T_(10)为280℃;转化率为90%时,对应的转化温度T_(90)为440℃;反应温度恒定在450℃,反应时间在5 000 min内,1%CH_4催化燃烧的转化率稳定在99%。     

分子氧氧化环己烯制环己烯酮

由传统的浸渍法制备Al_2O_3担载的Co催化剂,以空气做氧源,催化氧化环己烯制环己烯酮.探讨了时间、温度等因素对该反应的影响.     

V_2O_5/TiO_2催化剂上甲苯气相氧化制苯甲醛

采用浸渍法,制备出一系列不同负载量的V_2O_5/TiO_2催化剂;并采用XRD、FT-IR、N_2-物理吸附对催化剂结构进行表征.结果表明,适量的V_2O_5可较好地分散在TiO_2载体上,其中15%V_2O_5/TiO_2催化剂展现出更好的催化活性.在优化的工艺条件:反应温度为350℃,空速为2500h-1,n(air):n(toluene)=5:1,在15%V2O5/TiO2催化剂上,甲苯的转化率为7.3%,苯甲醛的选择性和收率分别为79.1%和5.8%.     

负载Ru的金属基体整体式阳极Al_2O_3催化剂上煤油的水蒸气重整反应

使用板式金属基体整体式阳极Al_2O_3催化剂载体γ-Al_2O_3/Fe-Cr-Ni合金/γ-Al_2O_3(MPAA),通过溶液浸渍法制备一系列负载Ru的催化剂,研究催化剂在煤油水蒸气重整(SRK)反应中的性能。结果表明:与Ru浸渍负载后500℃空气中焙烧的多孔阳极Al_2O_3载体的催化剂Ru/MPAA-C相比,120℃烘干的催化剂Ru/MPAA-D显示了更高的Ru分散度和更好的催化剂活性及耐久性;高温N_2预处理可以完全分解Ru/MPAA-D催化剂上的前驱体; H_2预还原不是Ru/MPAA-D上煤油水蒸气重整反应的必要步骤;Ce的添加明显改善了煤油水蒸气重整反应中催化剂的抗积炭性能,从而提高了催化剂SRK耐久性。在高液时空速(40 mL/(g·h))下,添加1.25%Ce的Ru/1.25Ce/MPAA-D催化剂表现出了优于商业催化剂的耐久性,显示了其产业化的可能性。     

羟基磷灰石负载Ru催化氨硼烷产氢性能研究

采用浸渍-还原法制备了Ru/羟基磷灰石(HAP)催化剂,并考察了Ru负载量、还原剂硼氢化钠的用量、还原温度以及反应条件对催化剂Ru/HAP催化BH₃NH₃水解产氢的影响.结果表明:当Ru的负载质量分数为0.3%、Ru与还原剂硼氢化钠的物质的量比为1.0:2.2、还原温度为303 K时,Ru/HAP催化剂催化BH₃NH₃水解产氢的转化频率T_OF为125 mol H₂·mol^-1Ru·min^-1.当搅拌转速为450 r·min^-1时,外扩散限制消除,产氢速率最大.产氢速率与催化剂浓度成正比,氨硼烷水解产氢反应由催化剂界面反应控制,Ru/HAP催化剂催化BH₃NH₃水解产氢反应对催化剂浓度反应级数为0.8.随着反应温度的升高,氨硼烷产氢速率系数增大,副产物偏硼酸钠越易从催化剂表面脱附,产氢速率逐渐增大.反应动力学计算表明Ru/HAP催化剂催化BH₃NH₃水解产氢反应对氨硼烷浓度为0级反应,活化能为44 kJ·mol^-1.     

催化空气氧化环己烯制环己烯酮

由传统的浸渍法制备Al_2O_3担载的Co催化剂,以空气做氧源,催化氧化环己烯制环己烯酮。探讨了催化剂Co/Al_2O_3中Co含量、时间、温度等因素对该反应的影响。结果表明,以DMF做溶剂,用Co含量为7%的该催化剂在333 K反应6 h,可以得到转化率为34.3 mol%的环己烯和选择性为73.0%的环己烯酮,烯丙位氧化产物的总选择性可达到96.9%。     

催化湿式过氧化氢氧化耦合Fe_2O_3/Al_2O_3膜分离处理有机废水（英文）

为提高有机废水的降解效率,设计了一种耦合陶瓷管式膜分离和催化湿式过氧化氢氧化(CWPO)技术的反应器.通过溶胶凝胶法将Fe_2O_3/Al_2O_3催化剂涂覆到陶瓷管式膜基底上.并通过控制PVA的浓度和涂覆次数,将制备的膜孔径优化到超滤范围.在进行的CWPO实验中,优化了pH、温度、压力和H_2O_2浓度操作条件.实验表明,在20 mmol/L H_2O_2,pH=6,90℃和0.4 MPa的反应条件下,苯酚在150 min内能完全降解,TOC去除率为70%.5次连续重复实验和溶出测试表明Fe_2O_3/Al_2O_3陶瓷膜具有良好的稳定性和可重复性.该反应器耦合CWPO与膜分离技术为有机废水处理领域提供了新的思路.     

不同载体铜基催化剂生物质热解气低温变换反应性能研究

采用浸渍法制备了不同载体(ZrO_2、CeO_2、Al_2O_3和ZrO_2/CeO_2)负载的铜基催化剂,对不同载体的催化剂进行了XRD、BET、H2-TPR等表征,并且进一步研究了催化剂对于生物质热解气低温变换反应的催化性能.结果表明,载体对于铜基催化剂低温水煤气变换反应催化性能影响很大,ZrO_2/CeO_2作为载体的催化剂催化效果最佳.在400℃条件下,Cu/ZrO_2/CeO_2催化剂的CO转化率可以达到95%.     

在负载型氧化物催化剂上CO与硝基苯的相互作用

负载型氧化物催化剂:CuO/Al_2O_3、MoO_3/Al_2O_3、V_2O_5/Al_2O_3和PdO/Al_2O_3催化CO和硝基苯的反应,在某些方面相似于催化CO和O_2的反应。过渡金属离子通过反复氧化-还原,而将CO氧化为CO_2、硝基苯则被还原,生成一系列含氮有机化合物。其中偶氮苯和吩嗪的生成,表明苯基氮烯中间物生成的可能性。应用电子顺磁共振谱、脉冲色谱技术研究了上述催化剂表面的氧化-还原性能和催化作用机理。     

蒽醌加氢催化剂Pd/Al_2O_3的制备

对浸渍法制备Pd/Al_2O_3的一些影响因素进行了考察。发现经1173K焙烧的氧化铝作为载体最好,其表面积为109m~2/g,孔径分布以2～10nm的孔为主,其晶型为θ型与δ型的混合物。载体载钯为0.3(wt)%时,催化剂的活性较好。用H_2-O_2滴定法测得0.3(wt)%Pd/Al_2O_3的金属分散度为22.0%。研究了Pd/Al_2O_3上氢的热脱附,并对脱附峰进行了分析,区分了氢的脱附与吸附水的脱附峰。     

Ru/ZrO2催化剂催化氨硼烷水解产氢研究

采用浸渍-化学还原法制备了Ru/ZrO_2催化剂,并考察了钌负载量、硼氢化钠的用量、还原温度以及反应条件对催化剂Ru/ZrO_2催化BH_3NH_3水解产氢的影响。结果表明,在钌的负载量为0.4%,钌与还原剂硼氢化钠的物质的量比为1∶1.6,还原温度为303 K时,Ru微晶尺寸为3.2 nm, Ru/ZrO_2催化剂催化BH_3NH_3水解产氢的转化频率TOF(turn over frequency)为38.4 mol/mol(Ru)·min。搅拌转速为450 r/min时,外扩散限制消除,产氢速率最大;产氢速率与催化剂用量成正比,氨硼烷水解产氢反应由催化剂界面反应控制;随着反应温度的升高,氨硼烷产氢速率系数增大,副产物偏硼酸钠越易从催化剂表面脱附,产氢速率越大。反应动力学计算表明Ru/ZrO_2催化剂催化BH_3NH_3水解产氢速率与氨硼烷浓度无关,活化能为66 kJ/mol。     

Y_2O_3对Pt/WO_3-ZrO_2催化剂催化四氢糠醇加氢制备1,5-戊二醇的影响

用浸渍-焙烧法制备不同质量分数Y_2O_3的Pt/Y_2O_3-WO_3-ZrO_2催化剂。通过X线衍射(XRD)、N2物理吸附-脱附、CO脉冲吸附、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)和H_2程序升温还原(H_2-TPR)等方法表征催化剂的理化性能。用连续流动固定床反应器评价催化剂催化四氢糠醇选择加氢制备1,5-戊二醇的催化性能。结果表明:掺杂Y_2O_3可改变催化剂的晶相结构、酸量、比表面积、还原性能和分散度,从而影响催化剂催化四氢糠醇加氢制备1,5-戊二醇的反应性能。Y_2O_3质量分数为1. 0%的Pt/Y_2O_3-WO_3-ZrO_2催化剂活性达到88. 0%,1,5-戊二醇的收率为68. 0%。     

超临界甲醇中CuO-ZnO/Al_2O_3催化微晶纤维素的液化研究

在超临界甲醇中使用CuO-ZnO/Al_2O_3复合氧化物催化液化微晶纤维素,考察了反应温度、反应时间、催化剂用量、甲醇填充率对微晶纤维素转化率的影响,并通过正交实验确定其最佳反应条件:反应温度280℃,反应时间90 min,催化剂用量125%、甲醇填充率60%.通过FT-IR和GC-MS对其催化液化产物进行分析,结果表明在超临界甲醇中,微晶纤维素主要发生热解与醇解反应,纤维素大分子分解形成小分子化合物,添加催化剂可促进小分子化合物脱水并进行加氢重整,得到C_2~C_7醇类为主要液化产物.