催化剂载体γ-Al2O3上NO对SO2的氧化吸附

通过研究催化剂载体γ-Al2O3在423K吸附温度和不同气氛(有氧和无氧)下NO和SO2的吸附曲线、吸附量,以及漫反射红外光谱(DRIFTS)分析,探讨了低温下在γ-Al2O3上NO对SO2的氧化吸附的影响．研究表明,低温下在γ-Al2O3上NO对SO2氧化吸附有促进作用,γ-Al2O3晶格氧直接参与了NO促进SO2氧化的反应,NO促进SO2氧化吸附的机理是：γ-Al2O3吸附NO形成的表面螯合亚硝基与邻位弱吸附的Al-O-SO2发生表面反应,使弱吸附的Al-O-SO2氧化生成稳定的SO4^2-,并产生氧空位,放出NO,气相中的氧补充氧空位生成晶格氧,使表面反应得以继续进行。     

富氧条件下In2O3／A12O3催化剂C3H6选择性还原NO

以碳氢化合物作为还原刑的选择性催化还原法(SCR)被认为是净化稀燃汽车尾气中NO的最有效途径之一．采用深胶—凝胶法制备了In2O3／Al2O3氧化物催化剂，对其进行了BET、XRD、XPS及TPD表征．在固定床反应器上用C3H6作还原剂，考察了不同焙烧温度，H2O及SO2对催化剂活性的影响．结果发现，催化剂的最佳焙烧温度为600℃，在反应温度为400℃时，NO最大转化率为95％．水蒸汽存在下，NO转化活性温度窗口向高温方向移动，NO最大转化率下降到90％，对应的反应温度为450℃．添加φ(SO2)＝0．009％后，催化剂在低于350℃的区间还原NO的活性得到一定程度的提高，表现出促进作用．当反应温度大于350℃后，催化活性明显下降，NO最大转化率下降到58％．     

焙烧温度对PdO-CeO_2催化剂CH_4氧化活性的影响

采用共沉淀法制备了PdO-CeO2催化剂,考察了焙烧温度对其CH4氧化反应催化性能的影响,并运用X射线粉末衍射(XRD)、物理吸附(BET)、CO化学吸附、Raman光谱和X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行了表征.实验结果表明:随着焙烧温度从400℃提高到800℃,PdO-CeO2催化剂的活性下降;焙烧温度进一步提高到1 000℃,催化剂的活性又出现明显的提高.结合相关表征可知:Pd(PdO)粒子烧结和比表面积下降是CH4活性下降的主要原因;然而,随着焙烧温度的升高,催化剂中金属Pd含量增加是导致1 000℃焙烧后催化剂活性提高的原因.     

制备条件对钙钛矿型BaZrO3储存NOx能力的影响

采用改进的柠檬酸络合溶胶-凝胶法制备了钙钛矿型BaZrO3催化剂,考察了焙烧温度、吸附温度及SO2浓度对BaZrO3样品富氧条件下的NOx储存性能（NSC）的影响;对其储存的NO2进行程序升温脱附（TPD-MS）测试,并通过BET比表面测定、X射线衍射等方法研究了催化剂的结构及其对性能的影响．结果表明：750℃下焙烧的BaZrO3的比表面积为84．0m^2／g;900℃下焙烧的BaZrO3的烧结程度较高;BaZrO3是主要的NOx吸附中心,750℃焙烧制得的BaZrO3的NSC比900℃焙烧制得的高;BaZrO3样品储存NOx的最佳温度在400℃左右．     

活性炭纤维吸附NO和SO2的试验研究

利用聚丙烯腈活性炭纤维(PAN-ACF)在模拟烟气条件下进行吸附脱除NO和SO2的试验研究,重点研究吸附剂质量与烟气流量之比W/Q、水蒸气和氧体积分数、温度等因素对吸附的影响,得到了单独吸附SO2和NO时的最佳工况为:温度30℃、水蒸气体积分数为8%、氧气体积分数为5%、W/Q为2.5(g.min)/L,此时SO2和NO的吸附效率分别为85.8%和65.9%.最后进行同时脱除SO2和NO的试验,结果表明:SO2和NO同时存在时,NO促进了SO2的吸附,而SO2对NO的吸附起抑制作用,此时SO2和NO的吸附效率分别为89.0%和19.0%.     

MgFe氧化物催化氧化吸附SO2的研究

用不同制备方式得到了三种MgFe复合氧化物和混合物，即机械混合的Fe2O3 MgO;以MgO为载体，浸渍法制备的Fe2O3/MgO；以MgFe水滑石类为前驱体，经焙烧制得MgFeOx,分别测定了三种材料对SO2氧化吸附的速率和硫容量，发现MgFeOx脱硫性能最好，硫容量达到1．4gSO2/(g吸附剂）。通过BET，XRD和IR的表征，分析了材料脱硫性能好的原因，主要是高度分散状态的MgFeOx中Mg和Fe的协同作用，Fe^3 起到了催化氧化的作用，Mg是吸附中心，氧化和吸附的耗合加快了MgFeOx对SO2的吸附速率，，增加了硫容量。     

富氧条件下In2O3/Al2O3催化剂C3H6选择性还原NO

以碳氢化合物作为还原剂的选择性催化还原法(SCR)被认为是净化稀燃汽车尾气中NO的最有效途径之一.采用溶胶-凝胶法制备了In2O3/Al2O3氧化物催化剂,对其进行了BET、XRD、XPS及TPD表征. 在固定床反应器上用C3H6作还原剂,考察了不同焙烧温度,H2O及SO2对催化剂活性的影响. 结果发现,催化剂的最佳焙烧温度为600 ℃,在反应温度为400 ℃时,NO最大转化率为95%. 水蒸汽存在下,NO转化活性温度窗口向高温方向移动,NO最大转化率下降到90%,对应的反应温度为450 ℃. 添加φ(SO2)=0.009%后,催化剂在低于350 ℃的区间还原NO的活性得到一定程度的提高,表现出促进作用. 当反应温度大于350 ℃后,催化活性明显下降,NO最大转化率下降到58%.     

SO2对NO催化氧化过程的影响Ⅰ. 载体的作用

研究了载体在SO2影响NO催化氧化过程中的作用，考察了反应温度为423K时，γ-Al2O3、ZrO2、TiO2和SiO24种载体及其负载的Pt催化剂对NO的氧化性能，与SO2存在下的NO反应活性相比，只有γ－Al2O3及其负载的Pt催化剂上存在SO2促进NO氧化的现象。运用BET、XRD、IR及固体酸度测定等多种表征手段，对不同载体在反应前后的化学结构和表面性质进行了分析，并与反应过程相联系，证实SO2的吸附改变了γ－Al2O3的表面结构，有利于产物NO2的脱附；而对SO2吸附能力较弱的其他载体或催化剂，SO2的影响则不同。     

核壳结构纳米催化剂的制备及其低温催化氧化NO性能

选用醋酸锰作为成壳的前驱物质、纳米二氧化硅作为核材料,分别采用浸渍法、浸渍沉积法和层层自组装法制备SiO2/MnOx核壳结构催化剂,并探索所制核壳结构催化剂NO低温催化氧化活性,对3种方法所制催化剂进行TEM表征。此外,分别研究核壳结构催化剂制备过程中核材料SiO2焙烧温度、SiO2负载锰物质后的焙烧温度、焙烧时间和锰负载量(质量分数)4个因素对催化剂催化性能的影响。研究结果表明:层层自组装法可制备出核壳结构催化剂,SiO2球形颗粒表面形成了厚度均一、包裹完整、界面清晰的晶状物壳层,壳层厚度为6~15 nm;能量色散谱仪(EDS)结果显示壳层上包覆物质主要为MnOx晶粒。在SiO2焙烧温度为400℃,SiO2负载锰物质后的焙烧温度为400℃,焙烧时间为4 h,锰负载量为15%条件下制得的SiO2/MnOx核壳结构催化剂,在反应温度为150℃时,NO转化率可达38.3%(进口配气为0.05%NO和3%O2(体积分数),空速为30 000~35 000 h-1),已达到现阶段较成熟的负载型锰基催化剂在此温度区间的NO转化水平。     

SO2对低温NO催化氧化活性的增强效应

研究了SO2对NO催化氧化过程的影响，考察了SO2存在前后γ-Al2O3及其负载NiO催化剂对NO的氧化活性，发现在较低温度（150℃）反应时，在较长一段时间内SO2对NO氧化有促进作用，同时运用BET，XRD，固体酸测定及TPD等方法，比较了SO2处理前后载体及催化剂的结构和性能，并对SO2的增强效应提出了看法。     

Polanyi吸附势理论的热力学推导

运用热力学理论和溶液理论,在不受经验性假设限制的条件下,分析了Polanyi吸附势的热力学含义,推导出固液界面吸附的基本条件、凝聚吸附条件、混合溶液竞争凝聚吸附以及顶替吸附的基本条件,并得出与Polanyi吸附势理论及其在溶液中吸附的应用相一致的结果。     

水杨酸修饰超高交联吸附树脂对邻氯苯酚吸附性能的研究

研究了水杨酸修饰的超高交联吸附树脂SYS对不同温度下水溶液中邻氯苯酚的静态吸附,并探讨了SYS树脂对邻氯苯酚的吸附热力学的特征.结果表明,邻氯苯酚在水杨酸树脂上的吸附符合Langmuir和Freundlich等温吸附方程,其动态吸附过程可分为大中孔区和微孔区的吸附两个阶段,两个阶段都符合准一级动力学吸附方程.     

六元瓜环对铅离子的捕集性能研究

利用原子吸收光谱法研究了六元瓜环（Q[6]）对Pb（Ⅱ）离子的捕集性能,分别考察了体系pH影响因素,捕集动力学、热力学性质。结果表明pH由1．0增大到6．0时捕集率依次增强,捕集动力学可用Lagergren拟二级速率方程来描述,线性相关系数达到0．99以上,捕集热力学等温线符合Freundlich方程;而活性炭捕集Pb（Ⅱ）离子满足Langmuir等温模型。静态模拟考察了Q[6]捕集合铅废水的能力,结果表明在合Pb（Ⅱ）离子1．00×10^-2mol／l的模拟水样中,随着Q[6]的加入量增加,水样中的Pb（Ⅱ）离子平衡浓度依次降低,当加入Q[6]2．0g／mmol后,Q[6]对Pb（Ⅱ）离子的捕集率达到98．4％．     

活性炭-甲醇工质对吸附制冷相关性能研究

以活性炭-甲醇作为工质对,采用静态重量法对其进行吸附等温线测定,目的在于研究该工质对与吸附制冷相关的吸附率、吸附速度和吸附热等性质.试验数据分析表明,吸附率可以D-A方程较好的描述,回归得出了相应的方程参数.吸附速度一般以Sakoda-Suzuk i方程描述,研究发现,方程中的吸附速度常数不只是温度的函数,它同时还受系统压力的影响,因此对原方程作了相应的改进.吸附热通过两种途径分别求取,一是利用实测吸附等温线,二是利用由特性吸附曲线预测的吸附等温线,第二种方法可以更为清晰地描述吸附热的变化规律.     

吸附树脂对对甲苯胺的静态吸附行为及其热力学性质的研究

对比 Amberlite XAD-4与两种新型吸附树脂 NK和新 H对对甲苯胺的静态吸附行为 ,根据吸附等温线研究并讨论吸附热力学性质 .两种新型吸附树脂对对甲苯胺的吸附能力明显强于 Amberlite XAD-4 ,微孔作用机制及表面部分极性起决定作用 .吸附焓变 ΔH<0表明吸附为放热过程 ,降低温度有利于吸附 .对吸附焓变和自由能变的讨论同时表明树脂对对甲苯胺的吸附为多层物理吸附过程 .吸附熵变 ΔS表明吸附树脂表面的不均匀性和吸附质分子在树脂表面的分布及其局域运动与吸附有密切关系 .     

河口水中Cd(Ⅱ)在Fe_2O_3·nH_2O(am.)上的特性吸附及界面电性研究

本文叙述了盐度为5％。的河口水中Cd（Ⅱ）在Fe2O3·nH2O（am）上的吸附等温线以及pH，盐度对吸附百分率的影响，着重讨论了吸附对固-液界面电性的影响和不同盐度（s＝2.5‰;5.0‰;7.5‰）时吸附Cd（Ⅱ）后变化的等电点。结果表明：Cd（Ⅱ）在Fe2O3·nH2O（am.）上的吸附为特性吸附，固液界面的电性变化及等电点移动与体系的pH和Cd（Ⅱ）的吸附量有关。盐度上升，吸附量降低，由吸附～pH曲线和海水中锅的溶存状态可知吸附机理为离子交换～表面络合沉淀过程。     

沸石-水的吸附特性及其制冷/热泵性能分析

本文根据吸附理论,利用朗格缪尔模型和巴兰尼吸附位能理论模型对沸石13X-水的实测平衡数据进行等温吸附曲线拟合。计算出沸石13X对水的单层分子吸附能力以及等量吸附热。以朗格缪尔模型为基础,利用计算机绘制出沸石13X-水吸附对的lgp-1/T图。该图用以对吸附制冷或热泵过程进行热力分析,揭示出工作条件对吸附系统循环特性的影响,为吸附制冷系统的设计提供理论依据。     

氧氮共吸附系统穿透曲线的预测

本文利用二元共吸附平衡关系,并考虑固体相传质阻力,建立了固定床共吸附等温理论模型。借助于纯组分等温线数据,经数值法求解上述模型,获得了氮、氧二元混合物在5A沸石分子筛柱和炭分子筛柱内的共吸附穿透曲线。该计算曲线与本文相同条件下的实测结果吻合。     

MIL-101(Fe)对草甘膦的吸附行为研究

采用溶剂热法制备MIL-101(Fe)用作吸附材料,借助XRD、SEM、XPS及氮气吸脱附测试对所制材料的形貌及结构进行表征,研究了溶液pH值、反应时间、溶液浓度以及温度对其吸附草甘膦行为的影响。结果表明,当pH为3时,MIL-101(Fe)对草甘膦的吸附效果最佳,且随着温度的升高,MIL-101(Fe)对草甘膦的吸附速率明显增加,吸附过程符合拟二级动力学,等温吸附实验数据符合Langmuir和Temkin模型。MIL-101(Fe)吸附草甘膦属自发吸热的化学吸附反应,MIL-101(Fe)的中心金属Fe与草甘膦中O的配位在吸附过程中起主要作用。     

不同结构硅胶材料对甲苯分子的吸附行为及吸附动力学实验研究*

选用3种商用硅胶(A型、B型和C型),利用物理吸附仪详细表征了孔结构参数;在298.15 K下测定了不同浓度甲苯分子在硅胶上的动态吸附穿透曲线,计算了对应的平衡吸附量;并研究了硅胶对甲苯分子的吸附动力学。结果表明:A型硅胶具有丰富的微孔结构,而B型硅胶和C型硅胶则为典型的介孔材料;对比分析了硅胶孔结构对平衡吸附量的影响,确定了具有1~4 nm孔径分布的A型硅胶为适宜甲苯分子吸附材料。同时,相比于准二阶动力学方程,甲苯分子在硅胶上的吸附行为更符合准一阶动力学方程。