氧化还原介体催化强化污染物厌氧降解研究进展

 由于厌氧生物处理技术具有产生剩余污泥少、可回收能源等优点而被广泛用于处理各种有机污染物，尤其在有毒、有害、难降解污染物的去除方面取得了良好的效果。然而，厌氧生物法的处理速率通常比较低，而氧化还原介体可通过自身不断的氧化和还原来传递电子，提高电子在氧化还原反应过程中的传递速率，从而促进污染物高效厌氧降解。醌类物质和腐殖酸是应用较多的氧化还原介体，在催化难降解污染物降解方面取得了一定效果。讨论了氧化还原介体的特点、作用机制，并总结了其对偶氮染料厌氧脱色、反硝化和多氯联苯厌氧降解的强化作用，提出了氧化还原介体未来的研究方向。     

Ag/AgCl-LaCO3OH纳米棒可见光催化净化NO的性能增强及反应机理

采用化学沉淀法制备三元Ag/AgCl-LaCO_3OH纳米棒光催化剂.将Ag/AgCl引入LaCO_3OH(LCO)纳米棒后,可同时实现光吸收范围紫外光区拓展至可见光吸收和光生载流子的高效分离.可见光照射下,金属Ag单质等离子共振(SPR)效应诱导电荷-空穴有效分离,使其热电子传输至LCO样品缺陷能级.随后表面O_2捕获光生电子产生超氧自由基·O_2-,该自由基对氧化NO过程起主导作用.空穴可以迁移至AgCl表面与Cl~-相互作用转化Cl~0,直接参与氧化NO后再还原为Cl~-, Cl~-再与Ag~+结合生成AgCl,有效避免了AgCl的光腐蚀.优化过后的Ag/AgCl-LaCO_3OH纳米棒复合材料的可见光净化NO去除率高达54.0%,远高于纯的LCO(3.1%)和Ag/AgCl(8.0%)的可见光催化性能.利用原位红外光谱实时动态监测Ag/AgCl-LaCO_3OH光催化氧化NO的反应过程,结合自由基捕获结果,从分子层面揭示其反应机理,并提出Ag/AgCl-LaCO_3OH光催化性能增强机制.本研究结果对等离子体基半导体复合材料光催化反应机理及环境净化应用提供新的认识.     

丙酸盐对厌氧氨氧化除氮性能及群落结构的影响

为了探究有机碳对厌氧氨氧化的长期影响, 向厌氧氨氧化膜生物反应器中添加不同浓度的丙酸钠, 研究对反应器的除氮效能以及微生物的种群结构和功能变化。结果表明: 反应器主要的脱氮过程由CandidatusBrocadia完成, 当丙酸钠浓度为100 mg/L时, 反应器中由于异养细菌的生长, 可实现碳氮的同步去除, 平均总氮去除率可达91.9%。当丙酸钠浓度为200 mg/L 时, 对Candidatus Brocadia的抑制作用导致反应器除氮性能下降, Candidatus Brocadia的丰度降至41.2%, 总氮去除率降至 78.8%。在有机碳抑制作用解除后, 反应器的除氮性能恢复为86.8%, Candidatus Brocadia丰度增加到54.0%, 但群落多样性下降, 属水平的微生物组成有较大的改变。     

[Zn(Pybox)Br2]配合物的合成, 晶体结构及催化性质研究

合成了一种锌的配位化合物(Dm-Pybox)ZnBr2(1),(Dm-pybox为2,6-二[4',4'-二甲基噁唑啉]吡啶),通过核磁,元素分析,红外和X-射线单晶衍射表征确定其结构.对于配合物C15 H19 N3 O2 ZnBr2,Mr(分子量)=498.52,单斜晶系,空间群为P21/c,a=10.2422(19)?,b=16.141(3)?,c=11.513(2)?,β=99.128(2),V=1879.2(6)?3,Z=4,F(000)=984,μ=5.570mm-1,ρc=1.762g/cm3,最终的R1=0.0584(I>2σ(I))和wR2=0.1773(所有数据).配合物1可以在水溶剂和室温条件下高效催化二茂铁甲醛与活泼亚甲基化合物Knoevenagel缩合反应.     

腐殖酸分子结构对电-Fenton性能的影响探究

采用超滤分级得到不同分子量的腐殖酸组分,并通过傅里叶红外、紫外可见、三维荧光光谱等表征其分子结构的差异.用基于Pd/Fe3O4纳米催化剂的新型电芬顿技术去除不同分子量的腐殖酸与Cr(VI)形成的复合污染物.研究表明,随着腐殖酸分子量的增大,其矿化效果越好,HA5(87.6%) HA4(79.0%) HA3(76.8%) HA2(70.0%) HA1(62.9%),且短时间内高分子量腐殖酸有较好的去除.这归因于高分子量腐殖酸表面的阴离子与Pd/Fe3O4发生静电吸附.此外,苯环取代度更高、共轭结构更多的高分子腐殖酸优先被原位生成的·OH氧化为多羟基化中间体,进而氧化开环,最终矿化为CO2和H2O.而在TOC相同条件下,低分子量腐殖酸中短链羧酸占比较高,其与·OH的反应活性低,矿化速率慢.总铬的去除同样遵循HA5(91.8%) HA4(88.2%) HA3(85.9%) HA2(85.4%)HA1(85.1%)的顺序,因为高分子量腐殖酸中含有更多能与Cr发生络合作用的活性位点,可在电解体系中协同去除Cr.本研究表明了腐殖酸分子结构对金属纳米颗粒协同电化学氧化性能和与重金属相互作用的影响,为揭示腐殖酸与Cr(VI)复合污染物的环境行为及其有效去除提供重要参考.     

糠醛及其衍生物催化加氢制备1,5-戊二醇研究进展

糠醛是重要的生物质平台分子,其合理转化是生物质利用领域的重要课题之一. 1,5-戊二醇是一种具有巨大市场应用前景的聚合单体,研究糠醛及其衍生物选择性氢解制备1,5-戊二醇,在生物质转化和催化加氢理论研究领域都具有重要的意义.本文综述了四氢糠醇、糠醛、糠醇选择性加氢制备1,5-戊二醇的研究现状、催化剂类型和催化性能.对于具有优异1,5-戊二醇选择性的酸性氧化物修饰的贵金属类催化剂,从活性金属种类、金属-氧化物之间的协同作用、氧化物酸性影响、溶剂效应、不同催化剂体系中的构效关系,以及相关催化机理进行阐述.同时,对比了非贵金属类催化剂的研究现状,并对研究趋势和重点作了展望.     

正交试验优化手性镍催化不对称反应条件研究

用正交试验法优化手性镍催化二乙基锌对α，β不饱和酮的不对称麦克尔加成反应条件，优化后的不对称麦克尔加成反应的一般条件为：低温(近反应溶剂冰点)，常压，非质子非极性溶剂(环己烷)．     

催化光度法测定甲醇

基于甲醇对K2S2O8与亮绿间的氧化裉色反应有强烈的负催化作用,从而建立了一种测定甲醇动力学光度新方法.该法的线性范围为8.0×10-6～4.0×10-4mol/L;检出限为2.7×10-6mol/L;对1.0×10-5mol/L甲醇溶液连续进行11次测定,相对标准偏差为4.2%.将该方法用于工业洒精样品中甲醇含量的测定,结果较为满意.     

超临界水氧化处理有机物废料的新技术

和传统方法相比，超临界水氧化处理有机物废料有着极大的优势。介绍了处理废料的原理和工业应用的可能性。