烧结板布风的甲烷化流化床反应器建模与分析

采用双流体模型对烧结板型气体分布器的甲烷化流化床反应器进行数值模拟,在ANSYS-FLUENT平台中利用用户自定义函数建立了烧结板型气体分布器的数学模型;并对过程反应动力学模型进行改进,在宏观上实现了反应速率与催化剂浓度的正相关;通过模型的计算结果与实验数据对比验证了模型的有效性.在模拟结果的基础上对烧结板型气体分布器的甲烷化流化床反应器的参数分布进行了分析,结果表明:烧结板模型的引入增强了反应器进口边界描述的精确性,对反应动力学模型的合理改进更好地反映了甲烷化反应过程,并更符合实验结果,从而提高了模拟计算的精确性.     

高浓度单糖溶液纳滤分离工艺研究

以葡萄糖溶液为主要原料,用商业卷式纳滤膜研究高浓度单糖溶液纳滤分离过程中料液浓度、操作压力、操作温度3个主要因素对膜分离的影响.在较低浓度下,渗透流率受操作压力影响较大,表现截留率受操作压力影响较小;面在较高浓度下,结果刚好相反.随着温度的升高,压力增大可以加快渗透流率的增加速率,降低表观截留率的下降速率:浓度增大将降低渗透流率的增加速率,将加快表观截留率的降低速率.本研究可为工业生产中综合选择工艺条件以提高处理效率并减少原料损失提供指导.     

丝光沸石改性对合成气一器化制乙醇的影响

合成气经二甲醚羰基化和乙酸甲酯加氢一器化制乙醇技术因原子经济和环境友好而备受关注，但二甲醚羰基化催化剂作为该过程的关键技术之一存在活性较低，进而导致乙醇选择性不高的问题.利用硬模板剂在水热过程中对丝光沸石(MOR)的微观形貌尺寸和酸性质进行调控，以提高Cu/MOR催化剂的羰基化能力，进而提升乙醇的选择性.结果表明：碳纳米管(CNT)硬模板剂可以有效地提升乙醇的选择性，Cu/MOR-0.1CNT-24 h(合成过程中CNT的添加量为0.1 g,晶化时间为24 h)作为羰基化催化剂时乙醇的选择性最优，在压力为2.0 MPa、温度为210℃、进料空速为2 400 mL/(g·h)、进料气组成为V(H₂)∶V(CO)∶V(CO₂)∶V(N₂)=60∶30∶5∶5的反应条件下，CO的转化率约为5%,而乙醇选择性可达到60%以上.X射线粉末衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(SEM)、氮气物理吸脱附、吡啶吸附红外(Py-IR)和氨气程序升温脱附(NH₃-TPD)的表征结果表明，在MOR合成过程中添加CNT可以...     

PdNi/C低温高效催化湿式氧化无害化处理氨氮废水

氨氮废水对环境的危害日益严重,催化湿式氧化技术能高效无害化处理氨氮废水,但现有催化剂工作条件苛刻.采用化学还原法制备2%Pd1%Ni/C双金属催化剂,并考察了其氨氮废水催化湿式氧化性能.结果表明:Pd和Ni的结合使得PdNi/C催化剂在更低贵金属用量的前提下,比相对应的单贵金属催化剂(Pd/C)具有更优的催化性能,尤其是低温催化性能.在每千克催化剂每小时处理约33 L模拟废水(氨氮的质量浓度为1 000 mg/L,pH=12)及反应压强为2 MPa处理3 h的条件下:在140℃时,2%Pd1%Ni/C催化剂能催化氧化脱除废水中99.0%的氨氮,且N_2选择性为90.5%;而3%Pd/C和3%Ni/C催化剂的氨氮转化率仅分别为86.4%和50.6%;即使在120℃的温和条件下,采用2%Pd1%Ni/C催化剂也能脱除80%以上的氨氮.采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、CO程序升温还原(CO-TPR)对PdNi/C催化剂进行表征,结果表明Pd和Ni之间的协同作用调变了催化剂的亲氧性能,进而提高了氨氮转化率.     

水蒸气改性H-FER分子筛在催化正丁烯骨架异构化反应中的应用

为了进一步提高H-FER分子筛的催化性能及稳定性,以水蒸气对其进行改性处理,并考察其对正丁烯骨架异构化的催化反应性能.结果表明:水蒸气处理可以有效调变H-FER分子筛的孔结构和酸性,且保持其晶型相对完整;当水蒸气流量和处理温度分别为1.0mL/min和370℃时,处理30min后的H-FER分子筛具有最佳的催化性能.X射线衍射和氮气吸脱附等表征结果表明:较高的水蒸气处理温度(370～420℃)和较大的水蒸气流量(1.0～3.0mL/min)可同时调控微孔和介孔的结构;介孔与微孔的合理匹配对H-FER催化剂的稳定性影响处于主要地位,酸性变化的影响则处于次要地位;此外,H-FER分子筛的微孔孔径不宜过大(1.45nm),微孔和介孔的粒径比(d_(micro)/d_(meso))也不应大于0.19,即微介孔的连通性相当重要.     

室温催化湿式氧化处理甲醛废水的Pt/层状双金属氧化物催化剂

详细研究了层状双金属氧化物(LDO)制备方法对Pt/LDO催化剂进行催化湿式氧化(CWAO)处理甲醛废水性能的影响,并对制备的催化剂进行X射线衍射、透射电镜、N₂物理吸-脱附、H₂程序升温还原和X射线光电子能谱等表征.催化剂评价结果表明：在室温和低Pt负载量(质量分数0.25%)的条件下,与Pt/LDO(P)(共沉淀法制备的LDO)相比,Pt/LDO(H)(水热法制备的LDO)催化剂具有更为优异的CWAO处理甲醛废水的催化性能.在室温(30℃)下反应5 h, Pt/LDO(H)可将甲醛完全转化,且能将84.1%的甲醛完全氧化为CO₂;而在相同条件下,Pt/LDO(P)只能转化63.8%的甲醛,且仅有57.9%的甲醛被完全氧化为CO₂.Pt/LDO(H)催化剂还具有良好的稳定性,在连续测试的5次反应内,保持高的甲醛转化率(约100%)和总有机碳转化率(约83%).表征结果显示,Pt/LDO(H)催化剂具有高的Pt分散性、强的金属-载体电子相互作用、丰富的表面氧物种、强的氧化能力和良好的抗流失性能,这是...     

1,4-丁炔二醇温和条件下Pd-Ni基加氢催化剂的研究

鉴于1,4-丁炔二醇加氢制1,4-丁二醇的生产工艺一般涉及高压高温,分别以α-Al2O3和碳纳米管(CNTs)为载体,研究了近室温(30℃)近常压(0.2MPa)下1,4-丁炔二醇的Pd(Ni)基催化剂的加氢性能及其结构特征.结果发现,Pd-Ni双金属催化剂可以实现1,4-丁炔二醇的完全转化.对于产物1,4-丁二醇的选择性,还原法制备的1%Pd-1%Ni/CNTs仅达60.6%,而分步浸渍法制备的1%Pd-1%Ni/α-Al2O3和1%Pd-1%Ni/CNTs则分别达到89.1%和98.9%.X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)及透射电镜(TEM)等表征结果表明:具有合适相互作用、合金形式(部分)以及高度分散的Pd-Ni物种对1,4-丁炔二醇加氢具有重要作用,有利于反应中间产物1,4-丁烯二醇进一步加氢至1,4-丁二醇;且CNTs具有较优的储氢能力,以CNTs为载体有利于提高Pd-Ni基催化剂表面的氢浓度,进而促进1,4-丁烯二醇加氢.