丝光沸石改性对合成气一器化制乙醇的影响

合成气经二甲醚羰基化和乙酸甲酯加氢一器化制乙醇技术因原子经济和环境友好而备受关注，但二甲醚羰基化催化剂作为该过程的关键技术之一存在活性较低，进而导致乙醇选择性不高的问题.利用硬模板剂在水热过程中对丝光沸石(MOR)的微观形貌尺寸和酸性质进行调控，以提高Cu/MOR催化剂的羰基化能力，进而提升乙醇的选择性.结果表明：碳纳米管(CNT)硬模板剂可以有效地提升乙醇的选择性，Cu/MOR-0.1CNT-24 h(合成过程中CNT的添加量为0.1 g,晶化时间为24 h)作为羰基化催化剂时乙醇的选择性最优，在压力为2.0 MPa、温度为210℃、进料空速为2 400 mL/(g·h)、进料气组成为V(H₂)∶V(CO)∶V(CO₂)∶V(N₂)=60∶30∶5∶5的反应条件下，CO的转化率约为5%,而乙醇选择性可达到60%以上.X射线粉末衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(SEM)、氮气物理吸脱附、吡啶吸附红外(Py-IR)和氨气程序升温脱附(NH₃-TPD)的表征结果表明，在MOR合成过程中添加CNT可以...     

PdNi/C低温高效催化湿式氧化无害化处理氨氮废水

氨氮废水对环境的危害日益严重,催化湿式氧化技术能高效无害化处理氨氮废水,但现有催化剂工作条件苛刻.采用化学还原法制备2%Pd1%Ni/C双金属催化剂,并考察了其氨氮废水催化湿式氧化性能.结果表明:Pd和Ni的结合使得PdNi/C催化剂在更低贵金属用量的前提下,比相对应的单贵金属催化剂(Pd/C)具有更优的催化性能,尤其是低温催化性能.在每千克催化剂每小时处理约33 L模拟废水(氨氮的质量浓度为1 000 mg/L,pH=12)及反应压强为2 MPa处理3 h的条件下:在140℃时,2%Pd1%Ni/C催化剂能催化氧化脱除废水中99.0%的氨氮,且N_2选择性为90.5%;而3%Pd/C和3%Ni/C催化剂的氨氮转化率仅分别为86.4%和50.6%;即使在120℃的温和条件下,采用2%Pd1%Ni/C催化剂也能脱除80%以上的氨氮.采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、CO程序升温还原(CO-TPR)对PdNi/C催化剂进行表征,结果表明Pd和Ni之间的协同作用调变了催化剂的亲氧性能,进而提高了氨氮转化率.     

水蒸气改性H-FER分子筛在催化正丁烯骨架异构化反应中的应用

为了进一步提高H-FER分子筛的催化性能及稳定性,以水蒸气对其进行改性处理,并考察其对正丁烯骨架异构化的催化反应性能.结果表明:水蒸气处理可以有效调变H-FER分子筛的孔结构和酸性,且保持其晶型相对完整;当水蒸气流量和处理温度分别为1.0mL/min和370℃时,处理30min后的H-FER分子筛具有最佳的催化性能.X射线衍射和氮气吸脱附等表征结果表明:较高的水蒸气处理温度(370～420℃)和较大的水蒸气流量(1.0～3.0mL/min)可同时调控微孔和介孔的结构;介孔与微孔的合理匹配对H-FER催化剂的稳定性影响处于主要地位,酸性变化的影响则处于次要地位;此外,H-FER分子筛的微孔孔径不宜过大(1.45nm),微孔和介孔的粒径比(d_(micro)/d_(meso))也不应大于0.19,即微介孔的连通性相当重要.     

室温催化湿式氧化处理甲醛废水的Pt/层状双金属氧化物催化剂

详细研究了层状双金属氧化物(LDO)制备方法对Pt/LDO催化剂进行催化湿式氧化(CWAO)处理甲醛废水性能的影响,并对制备的催化剂进行X射线衍射、透射电镜、N₂物理吸-脱附、H₂程序升温还原和X射线光电子能谱等表征.催化剂评价结果表明：在室温和低Pt负载量(质量分数0.25%)的条件下,与Pt/LDO(P)(共沉淀法制备的LDO)相比,Pt/LDO(H)(水热法制备的LDO)催化剂具有更为优异的CWAO处理甲醛废水的催化性能.在室温(30℃)下反应5 h, Pt/LDO(H)可将甲醛完全转化,且能将84.1%的甲醛完全氧化为CO₂;而在相同条件下,Pt/LDO(P)只能转化63.8%的甲醛,且仅有57.9%的甲醛被完全氧化为CO₂.Pt/LDO(H)催化剂还具有良好的稳定性,在连续测试的5次反应内,保持高的甲醛转化率(约100%)和总有机碳转化率(约83%).表征结果显示,Pt/LDO(H)催化剂具有高的Pt分散性、强的金属-载体电子相互作用、丰富的表面氧物种、强的氧化能力和良好的抗流失性能,这是...