水法热合成的K-OMS-2催化剂上甲苯气相氧化制苯甲醛反应研究

采用水热法制备了氧化锰八面体分子筛（K-OMS-2）,对其进行了XRD,FT-IR,N2-低温物理吸附和SEM表征,并考察了其对甲苯气相氧化制苯甲醛反应的催化性能.研究结果表明,所制备的K-OMS-2具有纳米纤维状形貌（直径约为30 nm、长度大于1 μm）.相对于固相法和热回流法,水热法制备的K-OMS-2催化剂上苯甲醛选择性和收率更高.     

乳酸催化转化制备2,3-戊二酮

采用浸渍负载法制备了分子筛担载的钾催化剂K/Zeo(Zeo = ZSM-5,Y),研究了分子筛及K/Zeo对乳酸制备2,3-戊二酮的催化活性.对催化剂进行了X-光衍射和低温氮气吸附表征.结果表明,改性过程导致分子筛的骨架结构在一定程度上的破坏,比表面积、孔体积减小,而孔径增加.催化剂反应性能评价及碳平衡研究表明,与改性...     

丙烯醛二甲缩醛和氨合成吡啶和3-甲基吡啶的反应条件探究

在连续流动性固定器中,以丙烯醛二甲缩醛、水和氨为原料合成吡啶和3-甲基吡啶.多种重要的影响因素被详细地考察,包括碳源、催化剂、反应温度、液相空速和丙烯醛二甲缩醛/氨/水摩尔比.研究结果表明,与丙烯醛/氨路线相比,丙烯醛二甲缩醛/氨路线能平稳运行,其反应条件对吡啶和3-甲基吡啶总收率产生巨大的影响.最优化的反应条件为:HZSM-5为催化剂、反应温度为450oC、液相空速为0.75 h-1和丙烯醛二甲醛/氨/水物质的量之比为1/3.5/1.在产物中未检测到4-甲基吡啶.     

Ni/γ-Al_2O_3催化剂上丙烯与Ni的相互作用——XPS EPR UV-DRS研究

用 XPS研究了 Ni负载量对催化剂表面结构的影响 .选择负载量为 8%的 Ni/γ- Al2 O3催化剂 ,解迭出 Ni2 p3 /2 XPS,Eb(Ni O) =855.2 e V,Eb[Ni- O(T) ] =856.5 e V,Eb[Ni- O(O) ] =857.9e V;测定了不同温度通 H2 还原后吸附丙烯及不同温度吸附丙烯后 Ni2 p3 /2 及 C1 s XPS的变化 .对照EPR及 UV- DRS结果 ,推断丙烯在反应过程中形成 [Ni(C3H6 ) n] (1 -δ) +及 [Ni(C3H6 ) n] (2 -δ) + (n =1 ,2 )过渡态配位化合物 .     

[Cd(phen)3](ClO4)2·H2O的合成、结构及热性质研究

合成了Cd(Ⅱ)的新型超分子配合物[Cd(phen)3](ClO4)2.H2O,对其进行了元素分析、红外、差热-热重等表征。其晶体结构经X-射线单晶衍射仪测定表明:该晶体属单斜晶系,C12/c1(15)空间群,晶胞参数:a=31.683(3),b=16.202 7(13),c=16.203,α=90.00,β=120.76,γ=90.00,°V=2 490.4(7)3,Z=8,F(000)=3 412,S=0.777,CCDC:633451。     

负载型Rh, Ru催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理的原位时间分辨红外光谱研究

采用原位时间分辨红外光谱(in situ TR-FTIR)技术, 在500~600℃、时间分辨率优于0.3 s的条件下, 对CH4/O2/He (2/1/45, 摩尔比)混合气在不同预处理后的Rh/SiO2, Ru/?-Al2O3和Ru/SiO2上的反应及其与催化剂上吸附CO物种的作用情况进行了跟踪、考察. 实验结果表明, 在还原态和工作态Rh/SiO2上, CO是POM反应的初级产物. 由甲烷直接脱氢生成表面吸附氢和CHx (x = 1~3)物种, 后者再进一步氧化生成CO是Rh/SiO2上POM反应的主要途径. 在Ru/?-Al2O3, Ru/SiO2和氧化态的Rh/SiO2上, CO2是CH4/O2/He混合气反应的初级产物. CH4与CO2和H2O的重整反应是Ru/?-Al2O3和Ru/SiO2上CO和H2生成的主要途径. 在Rh/SiO2和Ru/?-Al2O3上, 催化剂表面吸附CO物种的进一步氧化是POM反应中CO2生成的重要途径之一.     

甲硫氨酸在Fe3+或In3+掺杂的SnO2:Sb5+电极上的电催化氧化

采用金属离子氯化盐溶胶热分解法制备了Fe3 或In3 掺杂的SnO2:Sb5 电极,并通过线性电位扫描法考察了这种电极材料对甲硫氨酸的电催化氧化性能.根据甲硫氨酸在不同掺杂含量的SnO2:Sb5 (5%)-Fe3 和SnO2:Sb5 (5%)-In3 电极上的电催化氧化情况,确定了Fe3 和In3 离子的最佳掺杂含量分别为0.5%和0.3%.根据扫描速度、甲硫氨酸浓度和转速对甲硫氨酸在Fe3 或In3 掺杂的SnO2:Sb5 电极上的电催化氧化的影响结果可以看出,该电极对甲硫氨酸的电催化氧化性能正比于实验所采用的扫描速度、甲硫氨酸的浓度以及旋转圆盘电极的转速.     

微波诱导催化轻质烃芳构化

研究了在常规加热和微波辐射两种不同加热方式下ZnN/HZSM-5早混合碳四烃及正己烷芳构化反应的性能。考察了高／径比、反应温度及反应时间对反应性能的影响。探讨了微波辐射诱导催化反应的作用机理。     

负载型Rh, Ru催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理的原位时间分辨红外光谱研究

采用原位时间分辨红外光谱（ｉｎ ｓｉｔｕ ＴＲ－ＦＴＩＲ）技术，在５００～６００℃、时间分辨率优于０．３ｓ的条件下，对ＣＨ４／Ｏ２／Ｈｅ（２／１／４５，摩尔比）混合气在不同预处理后的Ｒｈ／ＳｉＯ２，Ｒｕ／γ－Ａｌ２Ｏ３和Ｒｕ／ＳｉＯ２上的反应及其与催化剂上吸附ＣＯ物种的作用情况进行了跟踪、考察。实验结果表明，在还原态和工作态Ｒｈ／ＳｉＯ２上，ＣＯ是ＰＯＭ反应的初级产物。由甲烷直接脱氢生成表面吸附氢     

[Co(C10H8N2)2CO3]NO3·5H2O的合成及其结构确定

合成了Co(Ⅲ)的2,2'-联吡啶配合物,经元素分析、红外、差热-热重等表征确定了其组成为[Co(C10H8N2)2CO3]NO3·5H2O.通过X-射线单晶衍射仪测定了其结构,配合物晶体属单斜晶系,C2/c空间群,晶胞参数:a=10.954 1(17),b=16.071(2),c=14.462(3)A,α=90.00,β=101.991(2),γ=90.00°,V=2 490.4(7)A 3,Z=4,F(000)=1 208,S=1.026.配合物由配位阳离子[Co(C10H8N2)2CO3] 、平衡阴离子NO3-,结晶水分子构成.在配位阳离子中,每个钴原子与来自两个2,2'-联吡啶的4个氮,碳酸根的两个氧配位,形成了畸变的八面体构型.CCDC:621673.图4,表2,参8.