金属负载变形石墨烯催化乙炔氯氢化反应机制

采用密度泛函的计算方法,研究使用变形石墨烯作为载体,系列二价金属催化剂(HgCl_2、PdCl_2、MgCl_2)催化C_2H_2和HCl的微观反应机制.设计3种不同的反应路径,通过比较每条反应路径的速控步骤的活化能大小,确定每种催化剂的最佳反应路径,并将研究结果与二价催化剂负载在石墨烯上催化C_2H_2产氯乙烯进行对比,通过观察反应活化能的变化,表明载体不同对催化剂催化乙炔生成氯乙烯反应的催化活性也有一定影响因素.     

催化剂制备方法对高浓度乙炔加氢制乙烯反应的影响

为了缓解我国对石油进口的依赖,本文研究采用非石油路线生产乙烯,以煤化工下游产品电石乙炔为原料,对高浓度乙炔选择性加氢制乙烯,并以加氢反应中常用的金属Pd为活性组分,以大比表面积、表面弱酸位点丰富的MCM-41为载体,以NaBH_4、乙二醇(EG)、H_2为还原剂制备出不同Pd颗粒分散状态的系列Pd催化剂。活性测试及表征结果表明:与其他制备方法相比,EG还原法制备的催化剂中金属Pd颗粒分散良好且粒径均匀,并且对应的催化活性相对较好。     

分子水氧化催化剂及其光电催化分解水研究进展

 总结了近年来基于不同第一过渡系列金属的分子水氧化催化剂，包括贵金属分子水氧化催化剂和非金属分子水氧化催化剂；以及常用的氧化物半导体电极材料，例如α-Fe₂O₃、WO₃和BiVO₄等。概述了目前分子水氧化催化剂在电极表面的负载方式，包括物理吸附方式、共价键结合方式、分子催化剂修饰吸附基团方式、静电作用和π-π堆积作用等。提出构建高效稳定的光致水分解分子器件需要解决的问题，从而实现利用太阳能大规模裂解水制备清洁能源的设想。     

CaO基催化剂在生物质热解中原位脱碳作用研究

研究了CaO基复合催化剂在生物质热解过程中的原位脱碳作用,通过气相色谱仪分析热解气体产物组分及含量。结果表明,CaO基复合催化剂可以原位吸附生物质热解过程中产生的CO₂,达到生物质定向催化转化的目的。使用Fe-CaO、Ni-CaO复合催化剂可使生物质热解液相产物产率降低至20%以下,而气体产率提高,最高可达67.1%。Ni-CaO催化热解条件下气体产物中H₂含量最高可达52.9%,同时φ(H2)/φ(CO)达到2.6,改善了热解气品质。     

磁性花生壳负载钯催化剂的制备及催化氨硼烷释氢性能

以高锰酸钾改性后的花生壳为原料,通过共沉淀法制备了磁性花生壳(PSK-Fe_3O_4)复合材料,并以其为载体制备了磁性花生壳负载钯催化剂(Pd/PSK-Fe_3O_4).以XRD、FT-IR、TEM、XPS、TG等表征手段对该催化剂进行了表征,并将其应用于催化氨硼烷水解释氢.结果表明:Pd/PSK-Fe_3O_4催化剂在催化氨硼烷水解反应中表现出较好的催化活性,其转换频率(TOF)为6.7 mol_(H2)·mol_(Pd)~(-1)·min~(-1),表观活化能(E_(app))为28.0 kJ mol~(-1).Pd/PSK-Fe_3O_4催化氨硼烷水解释氢反应对于催化剂浓度和氨硼烷浓度的反应级数分别为一级和零级.此外,循环实验表明该催化剂具有较好的循环稳定性.     

合成水杨醛方法的改进

采用Reimer-Tiemman合成法,首次使用十六烷基三甲基溴化铵为相转移催化剂,以苯酚和三氯甲烷为初始原料,制备水杨醛,通过高分辨质谱、傅里叶红外、核磁共振光谱等测试仪器进行表征得以确认.考察了氢氧化钠用量、相转移催化剂十六烷基三甲基溴化铵用量、反应温度、反应时间等因素对水杨醛产率的影响,优化条件之后水杨醛最佳产率为60.5%.此工艺路线具有合成方法简便、反应条件温和、产品质量稳定、产品收率较高等优点,可以进行工业放大.     

生物质基磁性固体酸催化玉米秸秆液化工艺的研究

通过热化学液化法,以乙二醇、聚乙二醇、丙三醇的混合比例、催化剂种类、催化剂量、液化温度、液化时间为影响因素,液化率为指标,采用单因素试验和正交试验优化生物质基磁性固体酸催化玉米秸秆多组分溶剂液化工艺条件.利用最佳工艺条件下制备的玉米秸秆液化油替代多元醇制备聚氨酯发泡材料,对发泡体进行观察.结果表明,7个因素对玉米秸秆液化率影响的主次顺序为乙二醇量聚乙二醇量液化温度液化时间催化剂种类丙三醇量催化剂量,即最佳工艺条件为液化剂V(乙二醇)∶V(聚乙二醇)∶V(丙三醇)为1∶1.5∶1.5.在玉米秸秆基磁性固体酸作为催化剂,催化剂量为12 g,液化温度135℃,液化时间70 min的条件下,液化玉米秸秆得到最高液化率为72.3%;玉米秸秆液化油替代多元醇能够制备均匀的聚氨酯发泡材料.