ZnO/NaY催化尿素与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯

通过浸渍法制备了ZnO/NaY催化剂,采用XRD、BET、异丙醇探针反应等手段对其物化性质进行了表征,并考察了催化剂对尿素和1,2丙二醇在固定床反应器上减压条件下合成碳酸丙烯酯的催化性能.结果表明:负载适量的ZnO没有改变NaY分子筛的骨架结构,且ZnO高度分散于NaY分子筛表面.当ZnO质量分数为5%时,催化剂表现出较好的催化活性,尿素的转化率和碳酸丙烯酯的收率分别达到86.2%和82.3%.N2气氛下异丙醇探针反应结果表明,催化剂表面的酸性位与碱性位分布直接影响催化剂催化活性.     

4-烯丙氧基-2,6-二(N,N-二乙胺基甲基)吡啶钌配合物催化苯乙酮氢转移反应

以配体4-烯丙氧基-2,6-二(N,N-二乙胺基甲基)吡啶与三苯基膦氯化钌配位化合物生成新的钌催化剂,催化苯乙酮氢转移反应。考察温度、碱强度、底物浓度及产物等对反应的影响。研究结果表明:在N2气氛下,82℃,苯乙酮、钌配合物和KOH的初始摩尔比为250∶1∶12,反应6 h,苯乙酮的转化率达到99.8%,该催化剂具有很好的催化活性和稳定性。     

新型磷钼钒杂多酸季铵盐催化氧化苯制苯酚

采用碱式碳酸钴、四丁基溴化铵和磷钼钒杂多酸反应合成系列新型Dawson型磷钼钒酸季铵盐Co(8-n)/2(Bu4N)nP2Mo16V2O62(n=1～8),其中(Bu4N+是C16H36N+)。将其用于乙腈作溶剂,30%过氧化氢作氧化剂催化氧化苯制苯酚的反应过程中,考察了催化剂种类对反应的影响。结果表明,催化剂中各组分在双氧水作用下催化活性较高,任一组分单独作用时催化活性较低,只有当催化剂中钴盐、季铵盐与磷钼酸配比合适时,催化效果才会最优,其中Co2(Bu4N)6P2Mo16V2O62的催化活性最优。在最佳合成条件下,即苯5mL、30%双氧水10mL、催化剂0.176g、乙腈25mL、反应温度65℃、反应时间6h,苯的转化率达40.4%,苯酚的选择性达85%,且催化剂重复使用情况良好。     

类水滑石负载铜基催化剂的CO还原NO催化性能的研究

采用共沉淀法制备Cu3Ce0.2Al0.8-O-HT型类水滑石,再负载不同比例的Cu O,得到一系列Cu O/Cu3Ce0.2Al0.8-O-HT催化剂。通过X射线衍射(XRD)、拉曼光谱分析(LRS)、N2吸附脱附分析(BET)、程序升温还原(H2-TPR)、原位红外漫反射(in situ DRIFTS)对样品表征,并且通过CO还原NO研究不同Cu O负载量的催化剂的催化性能。结果表明:8%Cu O/Cu3Ce0.2Al0.8-O-HT中的活性组分Cu O有较好的分散性,催化剂的还原能力最强,催化活性最好。NO转化率在200℃下就能达到100%,同时也具有较高的选择性,230℃下N2选择性达到100%。当负载量为5%时,负载的Cu O占据了载体表面一些活性位点,使得催化活性和选择性均比未负载的效果更差。当负载量8%的时候,随着负载的Cu O量的增加,Cu3Ce0.2Al0.8-O的前驱体表面的活性位点被Cu O慢慢地覆盖,比表面积减小,使得催化活性下降,还原能力降低,最终达到负载阀值时,尽管Cu O的负载量仍然在增加,但是催化剂的活性和选择性均保持不变。     

Mg-Cu／SiO2体系催化NO＋CO反应的研究

采用溶胶凝胶法和浸渍法制备了不同组成的Mg-Cu/SiO2催化剂,利用BET,XRD和H2-TPR等研究了该催化剂的表面结构及在NO+CO反应中的催化活性.结果表明,随着Mg含量的增加,活性组分Cu与载体之间的作用力逐渐增强,CuO还原温度逐渐升高.在NO+CO反应中,当Cu的含量是载体SiO2质量的2%,Mg的含量是载体SiO2质量的3%时,Mg-Cu/SiO2催化剂活性最高,250 ℃时NO生成N2的转化率达到100%.     

固体超强酸SO_4~(2-)/ZrO_2-TiO_2催化合成富马酸二甲酯

研究了以SO2-4 /ZrO2 --TiO2固体超强酸为催化剂 ,催化合成富马酸二甲酯 (DMF)的反应。研究了催化剂的制备条件 ,原料配比 ,反应时间 ,催化剂用量等条件对DMF收率的影响。结果表明 :催化剂有较好的催化活性 ,DMF的收率达到91.6 %     

氮掺杂纳米TiO2的制备及其可见光催化活性的研究

以钛酸四丁酯为原料,尿素为氮源,采用溶胶-凝胶法制备了N掺杂TiO2光催化剂.研究了溶胶液的pH,溶胶液的温度,N掺杂量以及焙烧温度对TiO2光催化剂催化活性的影响,并用XRD、UV-Vis、XPS等手段对催化剂性能进行了表征,考察了催化剂在可见光和紫外光下的催化活性.结果表明最佳的制备条件为:饱和尿素溶液的加入量为4 mL、溶胶液的pH为2.5、溶胶液的反应温度为40℃、焙烧温度为500℃.制得的N/TiO2催化剂为锐钛矿相、平均粒径为18.5 nm.该催化剂在钨灯可见光照射5 h后对亚甲基蓝溶液的去除率为41.8%,比同样条件下用纯TiO2高11.9倍.     

聚苯乙烯/聚吡咯复合微球催化剂性能

采用种子乳液聚合制备了聚苯乙烯/聚吡咯(PS/PPY)复合微球,以其为载体负载钼活性中心制备了PS/PPY复合微球负载钼系催化剂,系统研究了载体性质对负载型催化剂催化环辛烯环氧化反应的催化活性.结果表明:亲水性的负载型催化剂在以过氧化氢为氧源的催化体系中催化活性较高;聚合物的掺杂离子对催化剂的催化性能具有重要影响,以硝酸铁为氧化剂制备的负载型催化剂的催化活性最高,催化环辛烯环氧化的转化率可以达到90%.     

N,N,N′,N′-四(2-羟乙基)乙二胺常压催化CO_2与环氧烷耦合反应研究

利用N,N,N′,N′-四(2-羟乙基)乙二胺(THEED)与四丁基碘化铵(TBAI)组成二元催化体系,催化二氧化碳(CO_2)与环氧烷在常压无溶剂条件下进行耦合反应生成环状碳酸酯.系统地探讨了温度、助催化剂等因素对反应的影响.结果表明:催化剂用量THEED/TBAI摩尔比为1:4,反应温度60℃,反应时间24 h,为最佳的反应条件.在最佳条件下,THEED与TBAI共催化活性最好,合成的环状碳酸酯的产率达90%以上,产物的选择性均达到99%以上.     

中温质子传导膜H2S燃料电池电极催化剂

研究了基于三相边界层理论设计的中温质子传导膜H2S燃料电池的阳极与阴极催化剂.考察了3种阳极催化剂Pt、MoS2及复合金属硫化物(MoS2/N iS)电化学氧化硫化氢的性能和在硫化氢环境下的化学稳定性,发现MoS2和复合MoS2/N iS催化剂比Pt具有更好的催化活性,但MoS2在温度超过450℃时会升华,而含有Mo和过渡金属N i的复合MoS2/N iS催化剂在操作条件下很稳定.文中还研究了两种阴极催化剂Pt与复合N iO催化剂的电化学性能,发现复合N iO催化剂比Pt电极具有更低的过电位和更好的电化学性能;虽然复合电极的导电性比Pt差些,但是这一问题可以通过在电极中掺杂10%的Ag粉解决.由H2S、(MoS2 N iS Ag 电解质 淀粉)/Li2SO4-A l2O3/(N iO Ag 电解质 淀粉)、空气构成的燃料电池在101.13 kPa和600~680℃下的电化学特性研究表明,电池最大输出电流密度和功率密度在680℃时分别达到240mA/cm2和70mW/cm2.     

非晶态Ni-B/SiO_2催化硝基苯加氢及其晶化失活

采用化学还原法制备了负载型Ni－B/SiO2非晶态合金催化剂,采用高压液相硝基苯的加氢反应,测定了上述催化剂的加氢活性和选择性,并与其他Ni系催化剂（Ni／SiO2和RaneyNi催化剂）进行了比较,发现所有催化剂均具有很高的催化活性和选择性,而Ni－B／SiO2非晶态合金的催化活性和选择性最高．通过高温处理获得对应的晶态Ni－B／SiO2催化剂,Ni－B／SiO2非晶态合金的加氢活性明显高于对应的晶态催化剂,表明催化剂存在晶化失活现象,结合催化剂的表征,讨论了非晶态合金催化剂的晶化失活机理,主要归因于高温团聚导致催化剂活性比表面积下降．     

反相微乳液法制备Ni-B非晶态合金团簇

采用W/O型微乳液法,用KBH4还原Ni(Ac)2制备Ni-B非晶态合金团簇.扫描电镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)测试表明,团簇形貌呈球形,尺寸为10~15 nm,分布较均匀,基本达到单分散.热分析(DSC)测试表明,Ni-B样品的热稳定性明显高于水溶液体系用KBH4还原Ni(Ac)2制得的Ni-B非晶态合金纳米颗粒.热处理实验及XRD测试结果表明,Ni-B非晶态合金团簇的晶化过程包括两个步骤,即Ni-B非晶态合金晶化成晶态Ni-B合金和Ni-B晶态合金分解成纳米晶Ni和单质B.     

Co助剂对Ni-B非晶态催化剂微观结构和加氢性能的影响

通过化学还原法制备了一系列Ni-B非晶态合金催化剂,研究了n(KBH4)/n(Ni)和Co含量对Ni-B非晶态合金催化剂微观结构及其催化二硝基甲苯(DNT)合成甲苯二胺(TDA)性能的影响。通过XRD和H2-TPD技术对催化剂微观结构表征表明,随着n(KBH4)/n(Ni)的增大,NiB2含量增多,催化剂的加氢性能先增大后减小;当n(KBH4)/n(Ni)=4时,Ni-B非晶态合金的催化加氢性能最优。Co助剂的引入增大了Ni-B非晶态合金的无序程度,降低了Ni活性中心对H2的吸附强度,使得H2物种更容易在催化剂表面流动并参加反应,进一步增大了Ni-B催化DNT加氢合成TDA的活性和选择性。当Co的摩尔分数为6%时,Ni-Co-B非晶态合金催化剂的性能最优,DNT转化率为96.8%,TDA的选择性达100%。     

负载型Ni-B/SiO2非晶态催化剂应用于菜籽油选择加氢的研究

研究了负载型Ni-B/SiO2非晶态合金催化剂对菜籽油的选择性加氢性能,考察了反应温度、反应时间及催化剂浓度对反应的影响,确定了适合菜籽油氢化的工艺条件,并初步探讨了温度对生成反式酸的影响.     

以非晶态Ni-B合金阴极电解还原葡萄糖

实验采用化学镀镍法制备非晶态Ni-B合金电极，以此电极为阴极材料电解还原葡萄糖。结果表明非晶态Ni-B合金的电催化性能较晶态Ni优越，在温度为25℃，电流0．4A，电解90min，葡萄糖转化率达88．1％，电流效率保持87．5％。     

掺杂铜锌铝介孔材料的合成、表征及其在甲醇重整制氢中的应用

分别以正硅酸乙酯(TEOS)和Na2SiO3为硅源,室温合成了Cu∶Zn∶Al∶Si摩尔比为6∶3∶5∶100的类MCM-41催化剂,以XRD、N2吸附、氨吸附量热及异丙醇脱水/脱氢反应等表征了催化剂的性质.结果表明,两种催化剂均具有较好的介孔结构,以Na2SiO3为硅源的催化剂具有较强的酸性.甲醇水蒸气重整反应表明,以TEOS为硅源的催化剂对甲醇转化率和H2选择性均高于以Na2SiO3为硅源的催化剂.     

新型介孔钒氧化物催化剂上丙烷高选择性氧化脱氢制丙烯研究

采用醇溶液浸渍法制备了介孔SBA-15、介孔MCM-41及无定形SiO2三种不同氧化硅载体担载的系列钒氧化物催化剂．活性测试结果表明,SBA-15为载体的钒氧化物催化剂具有优良的丙烷氧化脱氢反应性能．BET、SEM/TEM、UV-Vis DRS,TPR,UV Raman和程序升温吡啶-FTIR结果表明：介孔SBA-15载体较大的比表面积及孔径、对钒氧物种较高的分散能力以及催化剂表面仅存在少量的弱酸性位等特点有利于丙烷的活化及产物丙烯的脱附,使得催化剂在丙烷氧化脱氢反应中显示出高活性和高选择性．     

甲醇脱氢合成甲酸甲酯的Cu—ZnO／SiO2催化剂

研究了外界条件对Cu-ZnO/SiO2催化剂在甲醇脱氢合成甲酸甲酯反应中活性的影响，使用X射线粉末衍射法、红外光谱－程序升温热脱附法等手段对催化剂进行了表征。结果表明，还原前的Cu-ZnO/SiO2催化剂中只有CuO和ZnO物相，还原活化后的CuO-Zno/SiO2催化剂中，CuO被还原Cu,ZnO被部分地还原；催化剂表面只有L酸中心，没有B酸中心，甲醇的吸附发生在L酸中心上。     

TiO2/SiO2复合粉体的制备及催化性能的研究

文章采用XRD和FT-IR等方法对用Sol-Gel法制备的TiO2/SiO2复合粉体进行了表征,考察了原料组成和焙烧温度对复合物相变温度和晶型转变的影响,以及掺杂对甲基橙光催化降解的影响。研究表明,TiO2微粒以锐钛矿相高度分散在SiO2基质中,并与其形成了Ti-O-Si桥氧结构,提高了TiO2的表面积和表面缺陷,有利于有机物的吸附及半导体光生电子-空穴的分离,从而提高了半导体的光催化活性。     

Fe-Mn/SiO_2催化剂的制备及其催化甲苯燃烧性能

以SiO2为载体,采用浸渍法分别制备了Fe-Mn(物质的量比为1∶1)质量分数为5%~35%的Fe-Mn/SiO2催化剂,以及Fe-Mn质量分数为30%,Fe-Mn物质的量比(x=0.1~0.9)的Fex-Mn1-x/SiO2催化剂,在常压固定床反应器上评价了这些催化剂对甲苯催化燃烧的反应性能,用X-射线衍射、氢气程序升温还原等分析手段对催化剂的结构进行了研究。结果表明Fe、Mn物质的量比为1∶1、Fe-Mn质量分数为30%的Fe-Mn/SiO2催化剂具有最好的活性,在280℃的反应条件下甲苯可完全催化燃烧。在Fe-Mn/SiO2催化剂体系中,Fe-Mn质量分数小于30%时检测不到Fe或Mn的物相。Fe-Mn质量分数大于30%时只检测到了Fe2O3物相;在Fex-Mn1-x/SiO2催化剂体系中,x的值在0.5~0.9之间时只检测到了Fe2O3物相,x的值在0.1~0.3之间时只检测到了Mn2O3物相。催化剂的氧化还原性能与Fe-Mn的质量分数和Fe、Mn的物质的量比有很大的关系,这些可能都影响着催化剂的性能。