分子筛催化苯和低浓度Cl_2混合气制氯化苯的性能

以HCl为Cl源经催化氧化,制备不同组成的HCl和Cl_2等的混合气体。考察在分子筛催化下混合气体中Cl_2浓度对苯氯化反应速率和Cl_2利用率的影响。比较不同氢型分子筛HY、HZSM-5、Hβ和稀土改性Y型分子筛(REY)的孔道结构、酸性对苯氯化反应的催化性能。通过BET、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶吸附傅里叶红外光谱(Py-FT-IR)等技术对催化剂进行表征。结果表明:混合气体中Cl_2浓度对苯氯化反应影响很小,分子筛的孔道结构及其酸种类是影响苯转化率的关键因素;Hβ分子筛由于其具有三维特殊孔道、合适的酸强度和较多的Lewis酸(L酸)酸量,其催化活性明显优于HY、HZSM-5分子筛;REY分子筛含L酸最多,催化活性最高。当Cl_2质量分数为15%,反应3 h时,在REY分子筛催化下,氯化苯的平均生成速率为8.4 g/(g·h)。     

溶剂法与丁胺滴定法测定REY分子筛催化剂的表面酸性

利用溶剂法和丁胺滴定法对REY分子筛裂化催化剂的表面酸性进行了测定,得到了两套酸量-酸强度分布曲线。确定了溶剂的pK_a~S和Hammett指示剂的pK_a~H之间的关系,发现用两种方法测得的酸量-酸强度分布曲线的走向有很好的一致性。     

基于天然气脱水过程的分子筛失效机理研究

针对天然气脱水工艺分子筛使用周期短、需频繁再生等问题,在干燥塔上中下部位取样的分子筛通过热重和扫面电镜进行了分析。分子筛的极性评价结果表明,失效分子筛的pH值发生了下降,表明有酸性物质中和了分子筛表面的碱性。分子筛的热重分析表明,分子筛孔道内含有有机物。这可能是烃类吸附的结果。     

镍取代云母蒙脱石的催化性能表征

对镍取代合成云母蒙脱石(NiSMM)的孔结构和酸性质进行了表征,并和其它几种催化材料进行了对比。实验数据表明,正戊烷和正已烷在NiSMM中的晶内扩散系数比在稀土Y型分子筛(REY)中要大数倍;比在交联蒙脱土(CLS)中要小1～2个数量级。随着进入层状结构的镍含量的增加,NiSMM的表面酸量增加,其中强酸量的增加幅度大于弱酸量。NiSMM的强酸数量仅决于氢型丝光沸石(HM),而多于氢Y型分子筛(HY)和CLS。NiSMM既有来自三配位Al的Lewis酸,也有来自层间羟基的Bronsted酸。Ni含量增加时,Lewis酸量增加而Bronsted酸量下降。     

新型模板剂分子筛FeMCM-41的合成及催化活性

用松香为模板剂,采用水热合成法合成了FeMCM-41分子筛.研究了原料配比、pH、焙烧温度、晶化时间等因素对分子筛合成的影响;用合成的分子筛催化松香与正丁醇的酯化反应,研究了分子筛的催化活性.     

AlPO_4-5分子筛转晶的研究

在AlPO_4-5(3)分子筛相区内,选择几个点,探讨了温度、时间、pH等条件对AIPO_4-5分子筛合成的影响。找到了晶化过程中AIPO_4-5分子筛与其相应的磷酸铝盐间的转换关系,为合成纯净的AlPO_4基分子筛奠定了基础。     

纳米分子筛和硅藻土去除水中氨氮的比较研究

为了解纳米分子筛和硅藻土去除水中氨氮的可行性,分别进行了单独投加纳米分子筛和硅藻土去除水中氨氮的研究,而且考察了纳米分子筛和硅藻土复配去除氨氮的可行性,结果表明,单独投加纳米分子筛时,纳米分子筛对溶液中氨氮具有吸附速度快的特点,在吸附时间5 min时即可达吸附容量的90%,但存在着反应后溶液偏碱性,溶液浊度大幅度增高的现象,且反应后溶液pH值和溶液中浊度与纳米分子筛投加量间存在良好的函数关系;单独投加硅藻土时,硅藻土对溶液中氨氮几乎没有作用,反应前后溶液中氨氮质量浓度几乎没变,但投加硅藻土后溶液显酸性,而且硅藻土的沉降速度比较快;纳米分子筛和硅藻土复配后大大改善了溶液的pH环境,对氨氮的去除率明显高于单独投加纳米分子筛的去除率.     

新型模板剂分子筛FeMCM-41的合成及催化活性

用松香为模板剂．采用水热合成法合成了FeMCM-41分子筛．研究了原料配比、pH、焙烧温度、晶化时间等因素对分子筛合成的影响；用合成的分子筛催化松香与正丁醇的酯化反应，研究了分子筛的催化活性．     

Fe‒Beta分子筛类Fenton降解罗丹明B染料废水

考察了类Fenton体系中初始pH值、H_2O_2投加量、FeBeta分子筛投加量、温度、无机盐离子浓度等因素对罗丹明B溶液脱色率的影响,并对Fe-Beta分子筛的回用进行研究。结果表明,对100 mL的100 mg·L-1罗丹明B溶液,初始pH值为3.0,H_2O_2投加量为0.4 mL,Fe-Beta分子筛投加量为30mg,在70℃下反应2 h后罗丹明B溶液的脱色率可达95%;Fe-Beta分子筛经5次回用后罗丹明B溶液脱色率仍维持在80%以上。最后用实际染料废水进行了验证。对30 mL原水,H_2O_2投加量为10%(体积比),Fe-Beta分子筛投加量为80 mg,200℃下反应2 h后罗丹明B溶液脱色率可达96%。     

4A和13X分子筛去除水中重金属Cd~(2+)及其吸附性能研究

以4A和13X分子筛为吸附材料,考察废水pH值和Cd2+初始浓度等对Cd2+去除率的影响,并研究了分子筛对Cd2+的吸附性能。结果表明,4A和13X分子筛投加量为0.16g/L、废水pH值为5、Cd2+浓度为20mg/L时,Cd2+去除率达到95%以上;分子筛对Cd2+的去除机理以离子交换吸附为主,交换出来的Na+与分子筛吸附的Cd2+摩尔浓度比为2;在吸附热力学和动力学方面,4A和13X分子筛均符合Langmuir吸附等温模型和Lagergren二级速率方程,计算的饱和吸附容量Q0分别为150.15、163.67 mg/g,二级反应速率常数K2分别为2.45×10-3、3.96×10-4 g/(mg·s)。该吸附反应是一种单分子层反应速度较快的化学吸附过程。     

MgAPO-5可见光光催化剂的制备及其性能研究

以拟薄水铝石、正磷酸、硫酸镁为原料,采用水热法合成了MgAPO-5分子筛.以可见光光催化降解亚甲基蓝作为模型反应,详细考察了合成条件(晶化时间、模板剂种类、晶化胶体酸度)和光催化反应条件(催化剂用量、反应液初始pH值)等因素对合成产物的理化性能及光催化性能的影响.结果表明,MgAPO-5分子筛的最佳合成条件为:以三乙胺为模板剂,晶化时间为20 h,晶化胶体的pH值为6.0;MgAPO-5分子筛降解亚甲基蓝的最佳反应条件为:催化剂用量1.25 g/L,反应液初始pH值以中性为宜.     

超微HMS介孔分子筛的合成研究（I）——合成条件的影响

以十二胺为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,采用水热法合成了HMS介孔分子筛,系统地研究了合成条件如pH值、合成温度、合成时间、DDA/SiO₂、H₂O/SiO₂和EtOH/SiO₂对HMS介孔分子筛结构和粒径的影响.结果表明,合成条件对HMS介孔分子筛的结构和粒径有很大影响,在pH＝7,DDA/SiO₂＝0.27,H₂O/SiO₂=66.7,EtOH/SiO₂=6.5,20 ℃下反应18 h,可以获得粒径为100～300 nm的超微HMS介孔分子筛.     

酸处理法对NaY分子筛膜的影响

考察了在酸处理过程中酸的种类、质量分数、酸处理时间和温度对NaY分子筛膜属性和渗透汽化性能的影响.通过XRD、SEM、氮气吸脱附、接触角和热重分析等方法对酸处理前后的NaY分子筛和NaY分子筛膜进行表征.经酸处理后的NaY分子筛膜的Si/Al比和接触角增大,分子筛膜的疏水性和对有机物的吸附作用增强; 经酸处理后的NaY分子筛的BET比表面积和孔体积均减小,可阻碍大尺寸MMA分子的透过,从而增强了酸处理后NaY分子筛膜的渗透通量和选择透过性.NaY分子筛膜的最佳酸处理条件是pH值为3的HAc溶液、酸处理温度为25 ℃、酸处理时间为30 min.经酸处理后的NaY分子筛膜的硅铝比增加了7%.在分离温度为50 ℃、10 MeOH/MMA混合液的渗透汽化过程中,酸处理过程可改善NaY分子筛膜渗透汽化性能,其中渗透通量增加了71%.     

NaX型分子筛的合成及对Cr~（6＋）离子的吸附研究

采用高温碱熔融处理后的粉煤灰,合成NaX型沸石分子筛,考察了不同的水热晶化温度对产物结果的影响。通过XRD、SEM和粒径分析等方法对产物的物相、形貌和粒度进行表征。结果表明,在晶化温度为90℃时能得到晶形较好的NaX型分子筛。同时考察所得样品对重金属离子Cr6＋的吸附情况,通过单因素实验考察NaX分子筛的用量、时间和pH值等因素对离子的吸附影响。结果表明,在25 mL50 mg/LCr6＋的溶液中,最佳吸附条件为：吸附剂用量为0.14 g,吸附时间为2 h,吸附温度为35℃,吸附溶液pH值为8。     

Y/SBA-15的微波水热法合成及其表征分析

研究了微波水热法合成微孔-介孔复合分子筛Y/SBA-15,以XRD为表征手段,考察了pH、二氧化硅与P123物质的量比、微波功率、搅拌速度和晶化温度等因素对复合分子筛结构的影响.经过研究确定了复合分子筛的合成条件:pH值为2.5,SiO2和P123物质的量比为58,微波功率为200W,搅拌速度为250r/min,晶化温度为120℃.采用氮气吸附脱附、透射电镜等分析方法对复合分子筛进行了表征分析,结果表明:合成产物同时具有微孔介孔结构特征,结晶度良好、短棒状大小均匀,微孔、介孔2种孔径分布均匀,平均孔径为4.050 13nm,孔壁厚度为2.2nm,BET孔容为0.350 525cm3/g.     

用混合表面活性剂合成MCM-48介孔分子筛

在水热体系中研究了以混合非离子阳离子表面活性剂为模板剂来合成MCM 48介孔分子筛的方法,考察了模板剂用量、晶化温度、晶化时间以及辅助模板剂TX 100用量等条件对分子筛合成的影响,并与用单一表面活性剂CTAB来合成的MCM 48介孔分子筛进行了比较。结果表明,以混合非离子阳离子表面活性剂为模板剂来合成MCM 48介孔分子筛不仅晶化过程中不易发生转晶,而且还大大缩短了晶化时间,减少了模板剂用量,提高了产物的结晶度和稳定性。此外,辅助模板剂TX 100具有生物降解性,可减少对环境的污染。用盐酸来调节晶化后溶液的pH值,可提高分子筛的产率。     

黑豆凝集素的提取及血凝效果研究

采用70%饱和度硫酸铵盐析的方法,分别以蒸馏水、生理盐水、pH=7.2的磷酸缓冲液、pH=5.2的乙酸缓冲液和0.7mol/L的甲酸作为浸提溶液,提取黑豆凝集素粗品,透析并用分子筛层析纯化黑豆凝集素,以鸡血凝集试验检测.结果表明:磷酸缓冲液为最佳浸提液,黑豆凝集素提取率最高,为9.17%,凝血效果最好.血凝试验表明分子筛层析图谱中出现的第1个峰即为黑豆凝集素,冷冻干燥后所得产品为白色粉末.     

分子筛对水中氨氮的吸附性能研究

利用复合分子筛对模拟含氨氮废水进行研究,分析了吸附过程中粒径,温度,pH值,停留时间等影响因素对氨氮去除效率的影响.结果表明:氨氮去除效果随着分子筛粒径的减小而增加,4 g粒径小于2 mm分子筛对100 mL浓度为5 mg/L的模拟氨氮水的去除效果达到了80%,停留时间与去除率呈正相关,当40 min时反应基本达到了平衡,在弱酸性和碱性条件下氨氮去除率有所增加,氨氮的去除效果随着温度的升高而上升.     

Y/ ZSM-5复合分子筛的合成及表征

利用乙二胺为模板剂,在水热体系中采用两步晶化法,在先合成Z-5沸石的基础上合成具有双微孔结构的复合分子筛Y/ZSM-5,并系统地研究了模板剂的用量、溶液的pH值、原料配比及第二步晶化时间对Y/ZSM-5复合分子筛结构的影响.按照(3.0～4.0)Na2O:(25～60)SiO2:Al2O3:(10～15)乙二胺(EDA):1 000 H2O的摩尔配比合成出含ZSM-5的固液混合物,然后在该体系中加入适量的偏铝酸钠溶液,所得最终凝胶的硅铝比n(SiO2):n(Al2O3)=20～30,pH值11.5～12.5,第二步最佳晶化时间为24 h.用N2吸附-脱附分析了相同硅铝比下复合分子筛与机械混合物的孔结构特征.结果表明,Y/ZSM-5复合分子筛的孔径和孔容高于二者的机械混和.SEM的分析表明,Y/ZSM-5复合分子筛的形貌不同于纯的Y型和ZSM-5沸石.     

Al - MCM - 41介孔分子筛对镉离子吸附性能的研究

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,合成Al-MCM-41介孔分子筛,通过X-ray粉末衍射、氮气吸附-脱附等温线对样品进行了表征.采用Al-MCM-41为吸附剂,乙酰丙酮为螯合剂对含有二价镉离子的溶液进行了吸附实验,结果表明:Cd2 能定量吸附在Al-MCM-41分子筛上,静态饱和吸附量约为136.86 mg/g,吸附性能符合Langmuir吸附方程特征,并且随吸附液pH值的增大,Cd2 去除率也随之增加.Al-MCM-41介孔分子筛作为吸附剂,对处理有毒金属离子的废水具有积极意义.