AgI/Ag_2Mo_2O_7和AgBr/Ag_2Mo_2O_7复合光催化剂

室温下混合AgNO_3溶液与Na_2MoO_4溶液,用HNO_3溶液将上述混合溶液的pH调到2,之后将上述混合物在150℃水热处理12h得到Ag_2Mo_2O_7微米棒.在Ag_2Mo_2O_7悬浊液中先后加入AgNO_3溶液和KI或KBr溶液,分别制得AgI/Ag_2Mo_2O_7和AgBr/Ag_2Mo_2O_7系列复合材料.上述复合材料在可见光照射下对罗丹明B和甲基橙水溶液的光催化降解均表现出比单一的AgI、AgBr和Ag_2Mo_2O_7更高的活性.通过多种表征技术研究了相关材料的结构、形貌及其他物化性质.通过自由基捕获实验和电子自旋共振确定光催化过程主要的活性物质,并提出相应的光催化机理,解释了复合催化剂具有较高光催化活性的原因.     

硫掺杂TiO2光催化处理模拟废水Cr(Ⅵ)和2-萘酚

采用自制的S/TiO2作为光催化剂,在可见光下进行光催化降解2-萘酚和还原Cr(Ⅵ)的实验.考察了S/TiO2投加量、2-萘酚初始浓度和pH值对2-萘酚降解光催化性能的影响及Cr(Ⅵ)～2-萘酚混合体系光催化反应的研究.结果表明:S/TiO2投加量为2.0 g/L,2-萘酚溶液初始浓度18.75 mg/L,pH值为6～7时2-萘酚光催化降解效果最好;混合体系中的2-萘酚的降解率及Cr(Ⅵ)还原率均较相应的单一体系高,Cr(Ⅵ)的还原与2-萘酚的氧化之间产生了协同效应.Cr(Ⅵ)和2-萘酚的光催化反应均为拟一级反应动力学.     

二硫化锡的形貌调控及其光催化还原Cr（Ⅵ）性能

在络合剂一水合柠檬酸(C_6H_8O_7·H_2O)的辅助下,以五水合四氯化锡(SnCl_4·5H_2O)为锡源,以硫脲(CH_4N_2S)为硫源,通过改变硫脲(CH_4N_2S)的添加量,采用一步水热法成功制备了一系列不同形貌的二硫化锡晶体。利用X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对样品的晶体结构和形貌进行了分析。随着硫脲添加量的增加,SnS_2形貌由最初简单的花状结构,最后变为致密的花球状结构。以一定浓度的重铬酸钾溶液为模拟污染物,研究了所合成样品光催化还原Cr(Ⅵ)的活性,当硫脲的添加量为4 mmol时,SnS_2的光催化还原Cr(Ⅵ)性能最佳,且所有样品均具有良好的光稳定性能。     

黑暗条件下Cu_2O/Ag_x复合催化还原Cr(Ⅵ)的研究

采用一步液相还原法合成了系列Cu_2O/Ag_x复合催化剂,使用X射线衍射谱(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(DRS)、电子顺磁共振谱(EPR)等分析手段对样品进行表征和分析.结果显示,复合催化剂Cu_2O/Ag_x表面附着大量的纳米金属Ag,形成无数的纳米岛,使得样品的表面等离子体共振效应大幅增强,导致催化剂在紫外、可见和近红外光谱区域的光吸收非常强.在无超声分散、黑暗条件下Cu_2O/Ag_x催化剂可以有效地还原Cr(Ⅵ),其中Cu_2O/Ag_(0.15)样品的催化还原效率最高.当存在0.01 mol/L的柠檬酸缓冲液(pH 5.0)时,100 mg/L的Cr(Ⅵ)在黑暗下于30 min内被完全还原为Cr(Ⅲ).另外,对Cu_2O/Ag_x体系催化还原Cr(Ⅵ)的机理以及柠檬酸的作用进行了初步探讨.     

六硝酸银合乙炔银(Ag_2C_2·6AgNO_3)的晶体结构

将乙炔气体通入硝酸银的溶液中,随着溶液浓度和溶剂成分的改变,可以得到几种乙炔银和硝酸银的复合物晶体:在含氨的硝酸银溶液中,自由的银离子浓度很小时,可得组成为Ag_2C_2的沉淀;在浓度较低(例如<10%)的AgNO_3溶液中,通入乙炔气体,可以获得组成为Ag_2C_2·AgNO_3的白色沉淀;当乙炔通入硝酸银的酒精溶液,可得组成相当于Ag_2C_2·2AgNO_3的沉淀;若硝酸银的浓度很大,通入少量乙炔,则溶液不会立即产生沉淀,而能慢慢结晶出组成为Ag_2C_2·6AgNO_3的大块晶体。     

硫掺杂TiO2光催化处理模拟废水Cr( VI)和2-萘酚

采用自制的S/Ti O2作为光催化剂,在可见光下进行光催化降解2-萘酚和还原Cr(VI)的实验。考察了S/Ti O2投加量、2-萘酚初始浓度和p H值对2-萘酚降解光催化性能的影响及Cr(VI)~2-萘酚混合体系光催化反应的研究。结果表明:S/Ti O2投加量为2.0 g/L,2-萘酚溶液初始浓度18.75 mg/L,p H值为6~7时2-萘酚光催化降解效果最好;混合体系中的2-萘酚的降解率及Cr(VI)还原率均较相应的单一体系高,Cr(VI)的还原与2-萘酚的氧化之间产生了协同效应。Cr(VI)和2-萘酚的光催化反应均为拟一级反应动力学。     

二氧化钛光催化还原Cr(Ⅵ)的研究

用自制二氧化钛粉末光催化剂成功地处理了含Cr(Ⅵ)废水。提出了Cr(Ⅵ)光致还原的最佳条件,确立了当溶液酸度为0.5mol/LH2SO4,Cr(Ⅵ)质量浓度为80mg/L的50mL废水,催化剂用量为0.3g,光照时间4.0h时,Cr(Ⅵ)的光致还原率达95.0 %以上。同时对光催化转化Cr(Ⅵ)的机理进行了初步探讨,证明Cr(Ⅵ)的TiO2 光致还原遵循一级反应速率公式:lnC= -0.88t +4.38。     

CeO2/Ti3C2/CdS Z型异质结复合物的制备及其光催化降解甲基橙

采用水热法制备了CeO₂/Ti₃C₂/CdS Z型异质结复合物，并对其进行了光催化降解甲基橙的研究.结果表明：制备所得CeO₂/Ti₃C₂/CdS复合物具有较大的比表面积，表现出较高的可见光催化降解活性.以Ti₃C₂为传输介质，CeO₂/Ti₃C₂/CdS Z型异质结复合物的形成促进了电荷的转移，有效抑制光生载流子的复合，增强了体系的氧化还原降解能力，加速了活性物种的产生，提高了体系对甲基橙的可见光催化降解性能.其中，CeO₂/Ti₃C₂/CdS-1∶3具有高的光催化活性.     

Sb_2O_3/α-Fe_2O_3纳米异质结的制备及其光催化性能

以Fe(NO3)3·9H2O和Sb Cl3为原料,采用水热法和浸渍法制备了Sb2O3/α-Fe2O3纳米异质结复合可见光催化剂,并用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外可见漫反射光谱(UVVis DRS)等测试手段表征了试样的结构和性能。结果表明:Sb2O3与α-Fe2O3的复合使α-Fe2O3吸收带边红移,在可见光区的吸收增强;Sb2O3只存在于α-Fe2O3的表面,未改变α-Fe2O3的晶体结构;二者形成的异质结,能高效转移光生载流子,并实现电子-空穴的高效分离;以甲基橙为目标降解物考察了催化剂的可见光催化降解性能,结果显示,Sb2O3/α-Fe2O3的可见光催化活性优于纯α-Fe2O3;当Sb2O3的复合含量为1.5%时,光催化活性最佳。     

三维纳米花状Bi_5O_7I/Bi_2O_2CO_3的制备及其可见光催化性能

25℃下,以Bi(NO_3)_3·5H_2O和KI为原料,在乙二醇和水的混合体系中进行磁力搅拌,继而通过NaOH溶液处理获得具有异质结的三维纳米花状Bi_5O_7I/Bi_2O_2CO_3半导体材料,并通过X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱和紫外-可见漫反射光谱等方法对样品进行表征与分析;然后以制备的样品为催化剂,研究其对罗丹明B的可见光催化降解作用.结果表明,添加15mL 2.0mol·L~(-1) NaOH溶液处理所得的Bi_5O_7I/Bi_2O_2CO_3-15样品在2h内对罗丹明B的降解率为84.5%,表现出良好的光催化活性.     

3D Keggin型杂多蓝光催化降解罗丹明B的研究

在紫外光条件下,研究了水热合成的四电子还原的3D杂多蓝Ba_4[SiW_4~ⅤW_8~ⅥO_(40)]·H_2O催化降解罗丹明B的行为.考察了染料浓度、反应体系的pH值及催化剂用量对罗丹明B降解效果的影响.实验结果表明,当罗丹明B浓度为1×10-5 mol/L、溶液的初始pH值为2.48、催化剂用量为0.075 6g/L、过氧化氢的用量为2×10~(-3)mol/L、光源为500 W高压汞灯时,能够获得最佳的降解效果,90min的降解率为98.2%.     

高活性异质结TiO_2/SrTiO_3纳米管阵列及其光电催化性能

首先通过阳极氧化法制备TiO2纳米管阵列薄膜,以TiO2纳米管为初始反应物和模板,在Sr(OH)2溶液中水热反应,然后热处理,合成了异质结TiO2/SrTiO3纳米管阵列.采用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、场发射透射电子显微镜(FE-TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和激光拉曼(Raman)光谱测试手段对样品进行表征.最后通过紫外光照下亚甲基蓝(MB)的降解速率,评估异质结TiO2/SrTiO3光电催化活性.结果表明:部分TiO2发生原位取代在高度有序的纳米管表面形成了SrTiO3,并促使TiO2锐钛矿(004)晶面的取向生长;与纯TiO2纳米管相比,该异质结TiO2/SrTiO3活性提高非常明显,特别是阳极氧化2 h异质结TiO2/SrTiO3,光电催化15 min,MB降解率高达99.66%.此外,讨论了异质结纳米管长度对光电性能的影响.本文所提出的合成异质结TiO2/SrTiO3纳米管阵列的方法,为异质结TiO2/ATiO3(A=Ca、Ba等)复合材料的合成提供了基础.     

Ag/Bi_2WO_6二元催化材料的构筑及其活性增强机理研究

以硝酸铋、钨酸铵为起始原料,分别采用水热法和沉淀法合成了三维分级结构的Bi_2WO_6微球;在此基础上采用沉积-沉淀法的,成功获得了Ag_3PO_4量子点表面修饰Ag_3PO_4/Bi_2WO_6异质催化材料。采用X-射线粉末衍射仪(XRD)、固体紫外-可见漫反射谱(UV-Vis-DRS)、冷场发射电子扫描电镜(FE-SEM)、投射电镜(TEM/HRTEM)对所得样品的物相组成、光吸收特性和表面形貌等进行了表征,并以偶氮类污染物罗丹明B(Rh B)为模型污染物,探讨了该异质结的光催化活性。结果表明,可见光照射下Ag_3PO_4/Bi_2WO_6异质催化材料对RhB具有较高的光催化活性,且其活性与Ag_3PO_4和Bi_2WO_6复合比例有关,当二者等摩尔比复合时,催化活性最高。     

CDPVC/Ag3PO4复合光催化剂的制备及性能研究

采用溶液浸渍法制备聚氯乙烯/磷酸银(PVC/Ag_3PO_4)复合微粒,经热处理使PVC脱除HCl得到PVC共轭衍生物/Ag_3PO_4(CDPVC/Ag_3PO_4)复合微粒,采用XRD,SEM,UV-vis DRS,PL和XPS等手段对CDPVC/Ag_3PO_4进行了分析表征。通过甲基橙在可见光下的降解反应,考察制备条件对CDPVC/Ag_3PO_4复合微粒可见光催化性能的影响。结果表明,CDPVC的复合有利于Ag_3PO_4微粒的分散,可以显著提高复合微粒的可见光吸收及光生电子-空穴的分离效率,当PVC占Ag_3PO_4的质量分数为0.03%、热处理温度为130℃、热处理时间为2h时,复合微粒表现出良好的可见光催化活性和稳定性。     

Ag/α-Fe_2O_3/g-C_3N_4光催化降解罗丹明B

为了使g-C_3N_4光生电子和空穴容易复合,改善可见光响应低等缺点,该实验中采用溶胶-凝胶法将g-C_3N_4和α-Fe_2O_3进行复合形成g-C_3N_4异质结光催化剂,再采用光沉积法将Ag沉积在α-Fe_2O_3/g-C_3N_4上,构建Z型机制Ag/α-Fe_2O_3/g-C_3N_4催化剂材料,改善光生电荷的分离和传输能力及可见光响应,进一步增强其光催化降解污染物活性.最后通过XRD、FT-IR、XPS、SEM、TEM、紫外-可见漫反射光谱表征光催化剂结构和性能,并以染料罗丹明B溶液模拟废水,研究催化剂的降解动力学特性,通过活性基团捕获实验探究光催化机制.实验结果表明:(1)α-Fe_2O_3和g-C_3N_4复合形成异质结,当α-Fe_2O_3负载量为3%时,α-Fe_2O_3/g-C_3N_4光催化性能比纯的g-C_3N_4有了明显的提高,光催化性能降解罗丹明B达到79%.(2)Ag负载在α-Fe_2O_3/g-C_3N_4,当Ag的负载量为3%时,在可见光下3.5 h能够对罗丹明B达到95%以上的降解.(3)Ag/α-Fe_2O_3/g-C_3N_4增强的光催化剂性归因于α-Fe_2O_3和g-C_3N_4形成异质结以及Ag加入后形成Z型异质结结构.     

一步水热法制备MoS2/Ni3S2@NF析氧催化剂

采用一步水热法成功制备了MoS₂/Ni₃S₂@NF异质结催化剂.通过X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)对所制备电极的物相和微观形貌进行表征,表面粗糙的核壳MoS₂/Ni₃S₂异质结均匀紧密地分布在镍网(NF)表面.在1 mol·L^-1的KOH电解液中,运用线性扫描伏安测试(LSV)、电化学交流阻抗(EIS)、计时电位和计时电流等方法对电极的电催化析氧(OER)性能进行了测试.结果表明,驱动10 mA·cm^-2电流密度,仅需134 mV过电势;其Tafel斜率为55.2 mV·dec^-1;经过15 h计时电位测试,电流密度保持率高达93.5%.在300、400、500 mA·cm^-2电流密度连续测试45 h的结果耐久性表明,MoS₂/Ni₃S₂@NF具有较好的大电流密度工作耐久性.     

小球藻引发水中Cr（Ⅵ）的光化学还原研究

重点研究了在金属卤化物灯(λ≥365nm,250W)光照下由小球藻类引发水体中Cr(Ⅵ)的光化学还原反应,考察了小球藻浓度、光照时间Cr(Ⅵ)初始浓度及pH值在通N2的条件下对Cr(Ⅵ)还原的影响.结果表明:随着小球藻浓度的增大,Cr(Ⅵ)的还原速率及还原率均增大;随着小球藻浓度的增大,光照时间的增加,Cr(Ⅵ)的初始浓度降低以及溶液pH值的降低,Cr(Ⅵ)的光化学还原率逐步增大.当pH≥6时,Cr(Ⅵ)的光化学还原反应基本消失;当pH=4时,六价铬的浓度在0.4~1.0mg/L范围内,小球藻浓度对应的吸光度Aalga在0.025~0.180范围内,Cr(Ⅵ)的初始还原速率拟合方程为V0=kC00.1718A0al.5ga235.     

Ag_2CO_3/Ag_2O异质p-n结光催化剂的制备及其可见光光催化性能

采用光分解法成功在Ag2CO3颗粒上制备了Ag2CO3/Ag2O异质p-n结.通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼光谱仪(Raman)和紫外-可见光分光光度计对样品的结构、形貌和光学性能进行表征.以甲基橙(MO)为模型污染物,考察Ag2CO3/Ag2O复合光催化剂在可见光下作用下的光催化性质.结果表明,Ag2CO3/Ag2O异质p-n结能够促进光生电荷的分离,有效提高了Ag2CO3的可见光光催化活性.光催化反应进行80 min后,Ag2CO3/Ag2O复合光催化剂对甲基橙降解率达到86%,而纯Ag2CO3只能降解51%的甲基橙.结果表明表面修饰Ag2O的Ag2CO3复合材料是一种高活性的光催化剂.     

Fe/TiO2/堇青石催化KBH4水解析氢性能研究

以涂敷二氧化钛(TiO2)的蜂窝状堇青石(2MgO2.A l2O3.S iO2)为载体,用水热合成法负载铁盐,经500℃焙烧及硼氢化钾(KBH4)浸渍后,合成了Fe/TiO2/堇青石催化剂.实验研究表明,经KHB4浸渍后的催化剂催化析氢性能明显改善,常温下0.45g该催化剂于质量浓度约为10%的KBH4溶液中催化析氢速率可达30m l/m in,产率接近100%.XRD及XPS测试结果表明,催化剂经KHB4浸渍后,氧化态铁被还原为单质铁,从而使催化剂具有优良的催化析氢性能.     

微波辅助球磨还原含Cr(Ⅵ)废水的研究

通过微波辅助球磨法还原含Cr(Ⅵ)废水及单因素法观察铁球质量的改变、还原铁粉量、pH值对还原Cr(Ⅵ)的影响.实验结果表明,球料比和还原铁粉量越大,pH值越小,Cr(Ⅵ)的还原速度越快.在中性溶液中,通过微波辅助球磨,能在55min内,将六价铬质量浓度从50mg/L还原到0.473 mg/L,产物经XRD和XPS检测为FeCr2O4;当pH=2时,将初始质量浓度为300mg/L的含Cr(Ⅵ)废水还原到0.5mg/L以下只需6min,所以采用微波辅助球磨装置能够高效处理含Cr(Ⅵ)的工业废水.