6H-SiC表面热氧化SiO2的正电子谱研究

本文将慢正电子湮灭多普勒展宽谱技术,应用于对SiC表面热氧化生长的SiO2特性的研究。S参数和W参数在退火前后的变化,直观的反映出SiO2/SiC表面氧化层中空位型缺陷浓度的改变。通过与SiO2/Si样品的对比,证实C元素及其诱生空位型缺陷的存在,很可能是影响SiO2/SiC氧化层质量和SiC MOS击穿特性的重要因素,后退火工艺可以提高SiO2/SiC中氧化层的致密性。实验表明,慢正电子湮灭多普勒展宽谱是研究热氧化SiO2特性的有效手段。     

6H-SiC表面热氧化SiO2的正电子谱研究

本文将慢正电子湮灭多普勒展宽谱技术,应用于对SiC表面热氧化生长的SiO2特性的研究．S参数和W参数在退火前后的变化,直观的反映出SiO2/SiC表面氧化层中空位型缺陷浓度的改变．通过与SiO2/Si样品的对比,证实C元素及其诱生空位型缺陷的存在,很可能是影响SiO2/SiC氧化层质量和SiC MOS击穿特性的重要因素,后退火工艺可以提高SiO2/SiC中氧化层的致密性．实验表明,慢正电子湮灭多普勒展宽谱是研究热氧化SiO2特性的有效手段     

SiO_2/6H-SiC界面的物理性质及其辐照特性的研究

在p型及n型 6H -SiC外延衬底上成功地制备了MOS电容 ,通过高频C～V测试 ,研究了SiO2 /SiC系统的物理性质和电学性质 .发现在SiO2 /p -SiC界面存在大量的施主型界面态 ,在p -SiC热氧化生成的SiO2 中有净的正电荷中心 ,而在n -SiC热氧化生成的SiO2 中有净的负电荷中心 .对n -SiC和SiMOS电容进行了γ辐照对比实验 ,证实了n -SiCMOS电容器具有优异的抗辐照性能 .     

TiO2/SiO2的制备及其光催化性能

采用溶胶－凝胶法制得SiO2胶体，并将其与锐钛型TiO2微粒复合制得TiO2/SiO2催化剂。用透射电镜（TEM）观察表面形貌，用红外光谱（IR）和X－射线衍射（XRD）表征其结构。以敌敌畏溶液等为体系，考察了TiO2/SiO2的催化性能，同时与单一的锐钛型TiO2作对比。结果表明，TiO2/SiO2具有比TiO2更强的光催化性能。     

H2O2敏化H3PW12O40/SiO2光催化降解甲基紫

采用溶胶-凝胶技术将Keggin型H3PW12O40负载在SiO2上,并用H2O2溶液对其进行敏化,制得H3PW12O40/SiO2/H2O2光催化剂.考察在模拟自然光条件下,甲基紫的初始浓度、溶液pH以及催化剂用量对甲基紫可见光催化降解率的影响.实验发现,在甲基紫初始浓度为30mg/L,溶液pH为2.5,催化剂的用量为0.6g/L的优化情况下,光降解2.5h,甲基紫的降解率达到92%.     

溶胶凝胶法制备SiO2/活性炭复合材料及其吸波性能研究

以正硅酸乙酯为硅的前驱体、活性炭为基体,通过溶胶凝胶反应制备SiO2/活性炭复合材料;以XRD,SEM,BET以及电磁参数测定等手段,对SiO2/活性炭复合体的孔隙结构、电阻率、以及电磁参数等性质进行表征.实验结果表明,活性炭与正硅酸乙酯混合后,经过溶胶凝胶反应,SiO2与活性炭形成结构均一的复合物,且溶胶凝胶温度较低时,反应速度较慢,生成的SiO2颗粒较小、分布较均匀.通过改变SiO2的质量分数量,可以改变SiO2/活性炭复合材料的电磁参数,进而影响其对电磁波的吸收性能,当SiO2质量分数为12%时,复合材料有最佳吸波性能.     

甲基三乙氧基硅烷改性制备疏水SiO_2气凝胶

采用原位聚合法结合超临界干燥工艺,以正硅酸四乙酯为硅源、甲基三乙氧基硅烷为改性剂制备出疏水型SiO2气凝胶.采用比表面积及微孔物理分析仪、接触角分析仪、热分析仪和红外光谱仪对其性能和结构进行表征.结果表明:所制备出的SiO2气凝胶是接触角为160°、比表面积为674.47 m2/g和孔体积为4.13 cm3/g的疏水型气凝胶.疏水SiO2气凝胶的热稳定温度为244.5℃.     

NiO/SiO2催化剂上CO氧化的反应机理研究

NiO/SiO2 是优良的非贵金属型CO氧化催化剂 ,EXAFS和TPR表征表明其活性中心为NiO .在此基础上进行的MonteCarlo模拟表明 ,在NiO/SiO2 上CO氧化遵循L H机理 .     

无机高分子复合絮凝剂的制备及絮凝性能研究

制备无机高分子絮凝剂＿硅钙复合型聚合氯化铝镁锌(SCPAMZC),考察了不同pH值条件下水玻璃的胶凝时间,SiO2/Al(硅铝比),Mg/Zn,Ca/Zn,Ca Mg Zn/SiO2等因素对其絮凝性能的影响,确定了最佳制备条件为pH值2～4,SiO2/Al为1/0.7左右,Mg/Zn和Ca/Zn分别为1,Ca Mg Zn/SiO2为0.3。经应用实验表明:SCPAMZC用于印染废水和生活污水处理,具有优异的絮凝性能。     

CTAB微乳体系合成纳米T iO2 /SiO2复合物的研究

采用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)/正己醇/水微乳体系合成纳米TiO2/SiO2复合物,用X射线衍射、投射电镜和热重分析法对其结构进行了表征,并以碱性品红降解评价了其光催化性能,讨论了煅烧温度与光催化活性的关系.光催化实验表明TiO2/SiO2复合物降解碱性品红能力优于纯TiO2;TiO2/SiO2复合物的光催化活性随煅烧温度先增加后减少,煅烧温度在800℃时TiO2/SiO2复合物的光催化活性最好.     

以Cu－ZnO／SiO_2作催化剂在甲醇脱氢制甲酸甲酯反应中ZnO的助催化作用

使用连续微型反应器、程序升温还原、Ｘ－射线衍射光谱及红外光谱等方法研究了在甲醇脱氢制甲酸甲酸甲酯反应（以两种方式制得的Ｃｕ－ＺｎＯ／ＳｉＯ２作催化剂）中ＺｎＯ的助催化作用．研究发现，加入ＺｎＯ后，催化剂的活性、选择性及稳定性得到了提高，而催化剂的还原温度却降低，此外，还增加了Ｃｕ在载体上的分散度．根据红外光谱的结果，提出了可能的反应机理．     

In situ time-resolved FTIR investigation on the reaction mechanism of partial oxidation of methane to syngas over supported Rh and Ru catalysts

In situ time-resolved FTIR spectroscopy was used to study the reaction mechanism of partial oxidation of methane (POM) to synthesis gas and the reaction of CH4/O2/He (2/1/45, molar ratio) gas mixture with adsorbed CO species over Rh/SiO2, Ru/γ-Al2O3 and Ru/SiO2 catalysts at 500-600℃. It was found that CO is the primary product of POM reaction over reduced and working state Rh/SiO2 catalysts. Direct oxidation of CH4 is the main pathway of synthesis gas formation over Rh/SiO2 catalyst. CO2 is the primary product of POM over Ru/γ-Al2O3 and Ru/SiO2 catalysts. The dominant reaction pathway for synthesis gas formation over Ru/γ-Al2O3 catalyst is via the reforming reactions of CH4 with CO2 and H2O. For the POM reaction over Rh/SiO2 and Ru/γ-Al2O3 catalysts, consecutive oxidation of surface CO species is an important pathway of CO2 formation.     

苯加氢反应镍催化剂表面活性集团性质的研究

用CS2 脉冲中毒法测定Ni/SiO2 催化剂表面上苯加氢反应的动力学性质 ,结合用H2吸附法测定的镍表面积数据 ,求出了苯加氢反应要求催化剂中Ni分散度随Ni含量减少而增加 ,分散度与Ni含量关系接近 4次方 .但分散度不影响催化反应的Ni原子组合数 ,K对Ni/SiO2 催化剂的影响也作了研究 ,K降低Ni/SiO2 对苯加氢反应的催化活性 ,但也不影响Ni原子组合数 .     

免焙烧制备WP/SiO2加氢脱硫催化剂

采用等体积浸渍法制备焙烧和免焙烧的催化剂前驱体,用H2程序升温还原法制备焙烧和免焙烧的WP/SiO2催化剂.对制备的催化剂进行XRD和N2物理吸附表征,并用质量分数为0.8%的二苯并噻吩/十氢萘溶液来考察催化剂的加氢脱硫反应活性.与焙烧的WP/SiO2(C-WP/SiO2)催化剂相比,NC-WP/SiO2具有较大的比表面积和孔容;反应后,两种催化剂的比表面积和孔容均降低.在NC-WP/SiO2上,DBT的转化率略低于C-WP/SiO2,但均随着温度的增加而升高;随着温度的升高,两种催化剂加氢中间体的选择性降低,直接脱硫产物BP的选择性升高,说明增加温度有助于含硫化合物的脱硫.340℃,C-WP/SiO2催化DBT的反应速率(0.33 mol·g－1·min－1)略高于NC-WP/SiO2(0.28 mol·g－1·min－1);在NC-WP/SiO2上,DBT主要以DDS路径脱硫,而在C-WP/SiO2上,加氢活性较高.     

不同载体负载的钴基费-托合成催化剂性能研究

考察了碳纳米管与传统氧化物作为载体负载的钴基催化剂用于费-托合成反应的性能.采用等体积浸渍法制备了钴基催化剂,并对催化剂进行了TPR、TEM、H2-化学吸附等表征分析.结果表明,Co/SiO2和Co/CNTs催化剂具有较低的还原温度且Co/SiO2催化剂还原峰较狭窄.TEM的结果显示Co/γ-Al2O3催化剂和Co/CNTs催化剂中的钴颗粒粒径分布范围较宽,而Co/SiO2催化剂的钴颗粒粒径分布较为均匀,这是导致其还原峰温范围不同的原因之一.费-托合成反应结果显示Co/CNTs催化剂和Co/γ-Al2O3催化剂具有比Co/SiO2催化剂更高的一氧化碳转化率,而Co/γ-Al2O3和Co/SiO2催化剂具有比Co/CNTs催化剂更高的C5＋选择性和较高的α值.     

合成吲哚的高效催化剂Cu—Zn—Mn／SiO2

本文制备了以苯胺和乙二醇为原料合成吲哚的一系列铜基催化剂,筛选出了高效催化剂Cu—Zn—Mn／SiO2,并对它们进行了ICP—AES和XRD表征。实验表明,由浸渍法制备的Cu—Zn—Mn／SiO2催化剂,稳定性、活性高于由共沉淀法制备的Cu—Zn—Mn／SiO。催化剂,吲哚收率76．0％。锰对铜和锌有明显的分散作用;铜晶拉越小,活性越高。     

TPR-TPO技术研究甲醇直接脱氢铜基催化剂

TPR-TPO是一种表征负载或非负载的金属或金属氧化物催化剂的高灵敏度技术,用此技术研究甲醇直接俄氢制无水甲醛负载型铜基催化剂Cu/SiO_2和Cu-Cr/SiO_2,动力学活性评价表明Cu-Cr/SiO_2的活性和单程寿命明显优于Cu/SiO_2,XPS和TPR-TPO谱测定,以及催化剂的再生实验结果表明,Cu的还原以及表面积炭是活性下降的主要原因,在高温条件下,铬组份可能以铬酸铜形式存在,使部分铜难还原,并阻碍了铜微晶的聚集。     

二氧化硅负载磷钨杂多酸钠光催化降解甲基紫

本实验研究了Keggin型杂多化合物Na3PW12O40／SiO2（二氧化硅负载的磷钨杂多酸钠）在紫外光的照射下催化降解有机染料甲基紫的效能。实验结果表明,催化剂用量不同,溶液的初始浓度,酸度不同则降解有机染料的效率不同。催化剂加入量的最佳值为0．09g／L;溶液的初始浓度为2mg／L时,降解的效果最佳;降解最适宜的初始酸度为pH=1。Keggin型杂多化合物Na3PW12O40／SiO2光催化降解甲基紫为一级动力学反应。     

甲烷氧化偶联催化剂和部分氧化反应机理的原位及非原位谱学表征

采用原痊红外和原位显微Raman光谱技术及XPS、吡啶（Py)吸附的漫反射UV谱、Py-TPD、CO2-TPD等方法对含氟稀土基催化剂上甲烷氧化偶联（OCM）反应活性氧物种、催化剂表面酸碱性进行了考察。在O2预处理和/或工作条件下的SrF2/La2O3,SrF2/Nd2O3,LaOF,BaF2/LaOF和BaF2/CeO2等催化剂上原位观测到超氧物种（O2^-),并在其中前4种催化剂上检测到O2^-物种与CH4反应生成的气相C2H4,CO2和表面碳酸盐等OCM反应主、副产物。这些结果为O2^-是相应催化剂上OCM反应的活性氧物种首次提供了直接的光谱证据。研究结果表明,催化剂的OCM反应性能与其表面酸碱性的强弱并无简单的对应关系。采用原拉时间分辨红外光谱和原位显微Raman光谱技术对SiO2和γ-Al2O3负载的Rh、Ru催化剂上甲烷部分氧化（POM）制合成气反应的研究表明,由CH4直接氧化生成CO和H2是Rh/SiO2上POM反应的主要途径,而燃烧-重整机理是Ru/γ-Al2O3和Ru/SiO2上CO和H2生成的主要途径,反应条件下催化剂表面氧（O^2-)物种浓度的差异很可能是导致这两种催化剂体系上POM反应机理不同的主要原因,其本质可能源于Rh和Ru对氧的亲合力的不同。     

Ammoxidation of substituted toluenes on silica-supported VPO catalysts

The ammoxidation of substituted toluenes to their corresponding nitriles over silica-supported vanadium phosphorus oxide (VPO/SiO2) catalysts has been studied. The effects of carrier silica, the addition of phosphorus, the substituents and the loadings have been discussed. Compared with unsupported VPO, the VPO/SiO2 catalysts have higher catalytic activity for ammoxidation of substituted toluenes and much lower reaction temperature. XRD shows that vanadium phosphorus oxides exist as amorphous phase and disperse to a high degree on the silica surface in 10 % loading catalyst. When the loadings are over 10 %, the crystalline α-VOPO4 would emerge, which would decrease the yield and selectivity. Additional phosphorus can form composite oxides with vanadia and play concerted catalytic function, which increase the selectivity of nitriles remarkably. Different substituents or same substituents on diffetent positions have different influences because of the variant electronic stability of intermediates, the hindered accessibility of methyl group or the chemisorption state of the substrate molecule on the electrophilic catalyst surface.