焙烧温度对TiO_2纳米纤维的组成及其载铂催化剂对甲醇电化学氧化活性的影响

采用静电纺丝技术及随后的高温焙烧制备了不同晶相组成的TiO_2纳米纤维(TiO_2NFs),再经浸渍还原将Pt纳米颗粒负载于其表面,得到Pt/TiO_2纳米纤维催化剂(PT-x,x为焙烧温度).通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和X射线能量散射谱(EDS)等测试手段对样品的晶相、微结构和化学组成进行了表征.测试结果表明,随着焙烧温度的升高,TiO_2纳米纤维中金红石相含量相应增大,550℃下焙烧获得的TiO_2纳米纤维中金红石含量为2.67%.所制备的催化剂中,Pt负载量均大约为20%,Pt纳米颗粒均匀地分布于TiO_2纳米纤维表面,其中PT-550所负载的Pt纳米颗粒最小.电化学测试结果表明,PT-550催化剂具有较好的催化甲醇氧化活性、抗CO中毒能力和稳定性.     

Pt／CS复合纳米颗粒的结构表征

采用化学气相沉积（CVD）法制备得到纳米碳微球（CS），采用浸渍还原法合成了Pt／CS纳米颗粒。电镜观察表明颗粒具有光滑的表面，其平均粒径在300nm左右，同时在产物中没有观察到纳米管和其它杂质。从HRTEM表征结果得出CS上的Pt颗粒分散均匀，直径分布在3～4nm之间。表明在溶液中使用Pt／CS催化剂时Pt颗粒可以均匀的分散于CS表面。在催化剂中Pt的含量为18％。这种较为理想的Pt／CS颗粒分布结果有利于其在燃料电池电极中的电催化作用。     

Pt/CS复合纳米颗粒的结构表征

采用化学气相沉积(CVD)法制备得到纳米碳微球(CS),采用浸渍还原法合成了Pt/CS纳米颗粒。电镜观察表明颗粒具有光滑的表面,其平均粒径在300nm左右,同时在产物中没有观察到纳米管和其它杂质。从HRTEM表征结果得出CS上的Pt颗粒分散均匀,直径分布在3～4nm之间。表明在溶液中使用Pt/CS催化剂时Pt颗粒可以均匀的分散于CS表面。在催化剂中Pt的含量为18%。这种较为理想的Pt/CS颗粒分布结果有利于其在燃料电池电极中的电催化作用。     

Pd@Pt核壳型纳米粒子的制备及其在de-No_x加氢反应中的催化性能研究

以PVP、油胺作为稳定剂,采用溶胶法成功合成了不同尺寸的Pt纳米颗粒,以及具有核壳结构的Pd@Pt纳米颗粒.采用TEM,EDS,IR-CO对合成的纳米粒子进行了表征,并考察了Pt/Al_2O-3以及Pd@Pt/Al_2O_3在de-NO_x加氢反应中的催化性能.实验结果表明:溶胶法可以有效控制所合成的Pt纳米颗粒的尺寸,且在deNO_x加氢反应中,小尺寸的Pt纳米颗粒显示出了更高的反应活性.此外当反应条件为H_2/NO=4/1时,de-NO_x反应主产物为氨;在反应条件为H_2/NO=1/1时,该反应更倾向于生成N_2.在相同的反应条件下,与小尺寸的Pt纳米颗粒相比,核壳型Pd@Pt/Al_2O_3纳米颗粒在de-NO_x反应中具有最高的催化性能,显著提升了N_2的选择性,在150℃时N_2含量达到最大值62%,是单金属Pt_(4.5)/Al_2O_3催化剂的两倍以上.这可能是由于核层的Pd与壳层的Pt之间的相互作用改变了金属Pt的核外电子性质而引起的.     

用于PEMFC的介孔碳担载铂氧化钨电催化剂的制备与表征

利用介孔碳作为载体,制备介孔碳担载Pt-WO3复合催化剂应用于质子交换膜燃料电池(PEMFC)电极.以苯为碳源,采用气相沉积法复制介孔SiO2 Al-SBA-15模板结构合成石墨化介孔碳Cg,采用浸渍法制备无定形介孔碳CMK-3.通过分步沉积,将Pt和WO3担载到介孔碳载体上,采用比表面分析(BET)、X线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、循环伏安法以及单电池极化性能测试对介孔碳担载的复合催化剂进行表征.结果表明:介孔碳作为催化剂载体,其孔道结构有助于催化剂的均匀分散,从而提高催化剂的电催化剂活性.由于石墨化介孔碳的导电性能高于无定形介孔碳,因此Pt-WO3/Cg比Pt-WO3/CMK-3具有更好的电极催化活性.     

碳载纳米Pt及纳米Pt—WO3电催化剂的制备与表征

通过电化学方法，在碳载体表面沉积了纳米Pt及纳米Pt—WO3表面电催化剂。运用循环伏安和扫描电子显微镜技术对催化剂电极进行了表征。结果表明：电沉积的碳载Pt电催化材料是粒度均匀的纳米颗粒。碳载Pt—WO3电催化材料是由纳米颗粒组成的柱状结构，直径均匀，定向平行排列，具有很大的比表面积。     

光电催化中Pt／C阴极催化剂的制备与表征

采用浸渍法制备了阴极Pt/C催化剂,用XRD和TEM对催化剂中铂晶粒大小及分布进行了表征,并考察了载体的预处理、pH值、还原剂和稳定剂的用量对Pt/C催化剂活性的影响,又考察了不同载铂量的催化剂对苯酚降解效果的影响.结果表明:以未处理的导电碳黑作载体,较适宜的制备条件为70℃、0.3g稳定剂、9 mL甲醛和中性介质,铂质量分数为1.0%的Pt/C催化剂的催化活性最好,平均粒径约5.0 nm且分布均匀.     

溶液中等离子法制备Pt纳米颗粒负载TiO_2增强甲醇电催化性能

通过溶液中等离子法快速制备Pt纳米颗粒,选用TiO_2(P25)提升Pt纳米颗粒的电催化性能,并以石墨烯纳米片(GNs)为载体材料,通过简单的超声混合制备Pt/GNs/TiO_2催化剂。采用X线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X线光电子能谱仪(XPS)及循环伏安曲线(CV)测试等表征手段分析样品的组成、形貌、表面电子特性及对甲醇的电催化性能。结果表明:制备得到了在GNs表面分布均匀、结晶性良好并且直径为2~5 nm的Pt纳米颗粒,同时TiO_2也成功分散在GNs表面。加入TiO_2极大地提高了Pt纳米颗粒对甲醇的电催化活性,Pt/GNs/TiO_2的电流密度约为2 480 m A/mg,是未加入TiO_2的Pt/GNs(747 m A/mg)的3.3倍,同时其循环性能和抗中毒性能也得到了提升。     

两亲性介孔碳材料负载Pt催化硝基苯制对氨基苯酚

以氟碳表面活性剂(FC4)和Pluronic F127在酸性乙醇溶液中形成的胶束作为模板制备具有明显的介孔孔道结构的聚合物(RF),然后以400 oC碳化后的材料(C-400)为载体,采用浸渍法负载Pt制备得到催化剂Pt/C-400。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、N_2吸附-脱附对载体和催化剂的结构进行表征,并采用油-水双相体系对其亲疏水性测试。研究表明,制备的Pt/C-400金属颗粒分散均匀,孔径尺寸均一,介孔孔道结构明显,具有一定的表面两亲性。该催化剂在硝基苯催化加氢生成对氨基苯酚反应中,硝基苯的转化率和对氨基苯酚的选择性可分别达到94%和76%,中间体苯基羟胺(PHA)的选择性明显高于负载量为5%的商业化Pt/C催化剂,表明两亲性表面催化剂有助于中间体从活性位点的脱附,在一定程度上降低了反应传质阻力,从而提高了反应选择性。     

Pt/C电催化剂碳载体热处理条件和性能研究

采用浸渍还原法,优化碳载体热处理条件,制备出具有高分散性、平均粒径为3.3nm的Pt/C电催化剂.通过TEM、XRD方法对催化剂进行结构表征;利用Pt/C薄膜电极结合CV法评价了电催化剂的性能.测试结果表明,采用VulcanXC 72碳黑,在600℃下、氮气(或氩气)中进行热处理,所制得的Pt/C电催化剂对氧还原反应具有良好的电催化活性.     

基于原位生长法的MgAl水滑石制备及在铂基脱氢催化剂中的应用

在成型γ-Al2O3载体孔道内采用尿素原位生长的方法制备MgAI水滑石材料(LDH),采用X射线衍射(XRD)、差热-热重(TG-DTA)以及扫描电镜(SEM)等手段对合成的材料进行表征,重点考察了Pt/LDO(Mg(Al)O复合氧化物)催化剂在环己酮二聚物脱氧制备邻苯基苯酚(OPP)反应中的性能.结果表明:Al2O3载体颗粒的壳层形成了"花瓣状"发达孔结构,经过500℃焙烧仍能基本维持;相对于传统浸渍法制备的MgO-Al2O3载体,原位生长法制得的LDO载体中,镁物种粒径更小而碱性略低;Pt/LDO催化剂相对Pt/Al2O3以及Pt/MgO-Al2O3催化剂不但具有优良的OPP选择性(超过90%),而且更具有特别优异的活性稳定性.     

Pt/CNTs催化剂的微波法制备及其对甲醇电氧化的催化性能

为快速制备高分散Pt催化剂,首先对氯铂酸乙二醇溶液微波加热制备了Pt颗粒,然后将Pt颗粒吸附在碳纳米管(CNTs)表面,得到了Pt/CNTs系列催化剂.用X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)考察了NaOH对催化剂颗粒大小和分散的影响,结果表明,NaOH有助于降低Pt颗粒尺寸和增加Pt颗粒分散稳定性,从而得到CNTs表面均匀分布的Pt催化剂.并对催化剂进行循环伏安扫描,结果表明,Pt/CNTs对甲醇电氧化活性较好.     

高氮元素含量碳纳米粒子的制备及应用研究

采用氮含量更高的乙二胺为催化剂,同时采用高氮含量的3-氨基苯酚为氮源,开发了一种新型高效制备氮掺杂碳纳米粒子的技术,其所制备的碳纳米粒子具有较高的氮元素含量。实验结果表明,通过调控催化剂的浓度可以有效地控制纳米粒子的大小,其粒径在50～1 450 nm范围内有效可控。经过高温碳化所制备的杂化碳纳米粒子中的氮含量保持较高水平,其氮元素含量高达11.40 wt%。电化学测试结果表明,所制备得到的杂化碳球还表现出较高的比电容量。     

碳载纳米Pt及纳米Pt-WO_3电催化剂的制备与表征

通过电化学方法 ,在碳载体表面沉积了纳米Pt及纳米Pt WO3 表面电催化剂。运用循环伏安和扫描电子显微镜技术对催化剂电极进行了表征。结果表明 :电沉积的碳载Pt电催化材料是粒度均匀的纳米颗粒。碳载Pt WO3 电催化材料是由纳米颗粒组成的柱状结构 ,直径均匀 ,定向平行排列 ,具有很大的比表面积     

固载型硅钨杂多酸催化剂的制备及性能研究

以ZrO2-MoO3为载体采用浸渍法制备了负载型硅钨杂多酸催化剂,用IR、XRD谱对该催化剂进行了表征,结果表明:杂多阴离子已被固载,且保持了Keggin结构.同时考察了该催化剂在合成乙酸丁酯反应中的催化活性.实验表明,制备的催化剂具有良好的催化活性.在酸醇比为1:1.5,催化剂用量为反应总物量的1.0%时,乙酸丁酯的收率达到85.4%.     

铁助剂对纳米ZSM-5负载钴催化剂的费-托合成催化性能的影响

以蒸气转晶法制备的纳米ZSM-5为载体,采用共浸渍法负载钴,并通过不同方法引入铁助剂,制备了纳米ZSM-5负载钴基费-托合成催化剂.采用XRD、N_2-物理吸附、H_2-TPR、NH_3-TPD、XPS、TEM等方法表征催化剂,并对催化剂的费-托合成(FTS)催化性能进行评价,研究了铁离子直接掺杂ZSM-5分子筛骨架、铁钴共浸渍、铁钴分步浸渍等三种铁助剂引入方式对钴基催化剂结构、性质及费-托合成催化性能的影响.结果表明:铁助剂引入方式影响了催化剂中钴物种的分散和还原性以及载体的酸性,由此影响催化剂的费-托合成催化性能.分步浸渍法所制备的催化剂的钴物种分散度最高,但是还原性最低,使其达到稳态后具有最高的CO转化率、最低的CH_4选择性和最高的C_(5+)产物选择性.此外,以浸渍法(共浸渍和分步浸渍)引入的铁助剂更有利于iso-C_5的生成,而直接掺杂法引入的铁助剂不利于异构烃的生成.     

氮掺杂石墨烯负载钴基多组分纳米粒子作为锌空气电池的先进阴极催化剂

为了提高锌空气电池 (ZABs) 中阴极氧气还原反应 (ORR) 的效率,本文提出了一种吸附–络合–煅烧方法,在石墨烯纳米片上形成包含 Co、Co₃O₄ 和 CoN 的多组分钴基纳米粒子及大量N掺杂原子,获得 Co/Co₃O₄/CoN/NG复合材料。尺寸小于50 nm的Co/Co₃O₄/CoN 纳米粒子均匀分散在 N 掺杂石墨烯 (NG) 基底上,极大地改善了ORR的电催化行为。测试结果表明,所制备材料催化ORR的半波电位高达0.80 V vs. RHE,极限电流密度为4.60 mA?cm?2,与市售的铂/碳 (Pt/C) 催化剂接近。作为ZABs的阴极催化剂,该电池的比容量和开路电压分别为 843.0 mAh?g?1和1.41 V。优异的性能归因于高度分散的Co/Co₃O₄/CoN纳米颗粒和掺杂氮原子提供了大量的催化活性位点,以及石墨烯二维结构提供了高表面积及快速的电子传输通道。     

Pt/GAC催化剂的制备及催化氧化冷凝废水研究

以H2PtCl6·6H2O为前驱体,颗粒活性炭为载体,采用乙二醇还原法制备Pt/GAC催化剂,并用于催化氧化冷凝废水.实验结果表明,当催化剂活性组分Pt负载量为1.5%、焙烧温度为350 ℃、NaOH与Pt的物质的量的比为6∶ 1条件下制备的催化剂具有较高的催化活性,在反应温度40 ℃和常压条件下,催化剂投加量为13.33 g/L和反应时间为2 h,冷凝废水中85%以上的乙醇被氧化,而且催化剂重复使用6次后,冷凝废水中80%以上的乙醇可被氧化,其催化活性仍然达到80%以上.该种条件下制备的催化剂粒径约为5～15 nm,活性组分Pt以Pt0的形式在载体表面均匀分布.     

NaCl担载Fe催化CVD法合成碳洋葱

以水溶性NaCl为载体,用浸渍法制备了Fe质量分数分别为0.3%、1.6%、3.3%和5.2%的催化剂,在400℃下催化裂解乙炔合成纳米碳材料;用场发射扫描电子显微镜、高分辨透射电镜对样品进行了结构表征和分析。结果显示,利用Fe质量分数为0.3%的催化剂合成的碳洋葱颗粒直径分布在15-50 nm之间,多数在15-35 nm内。     

石墨烯负载铂催化剂对肉桂醛选择性加氢性能影响

用沉积-沉淀-水合肼还原法制备氧化石墨烯（GO）、石墨（graphite）、酸化石墨（graphite-H）负载的Pt催化剂,研究了它们对肉桂醛选择性加氢生成肉桂醇反应的催化性能,并对该催化剂进行多晶X射线衍射、透射电镜、拉曼光谱、N2 吸附和X射线光电子能谱表征.结果表明：3种制备的催化剂中,负载Pt后氧化石墨烯被水合肼还原生成还原氧化石墨烯（RGO）,具有最高的比表面积,表面Pt的含量较低,所得Pt颗粒的粒径最小,具有最高的肉桂醛转化率;RGO 含有较多的酸性含氧基团C-OH 及COOH,有利于肉桂醛的C=O吸附,因此Pt/RGO具有最高的肉桂醇选择性.此外,还考察了Pt/RGO 催化性能与温度、氢气压强、反应时间的关系.实验表明,最佳反应温度为85℃,时间为3h,H2 压力为2.0MPa.