表面吸附氧对超微粒α—Fe2O3电导的影响

本文通过对超微粒α-Fe_2O_3表面氧吸附的 X 光电子能谱的研究,分析了不同温度下的氧吸附态以及不同氧吸附态之间的相对含量。并以氧的解离吸附为主,阐明了超微粒α-Fe_2O_3的导电机制,给出了电导模型。     

不同载体上硫化的钼催化剂甲烷化反应与低温氧吸附的研究

本文研究了不同载体γ-Al_2O_3、ZrO_2、CeO_2和La_2O_3上硫化的钼催化剂的甲烷化反应性能,得到甲烷化活性顺序:Mo/ZrO_2>Mo/γ-Al_2O_3>Mo/CoO_2>Mo/La_2O_3;热稳定性顺序:Mo/La_2O_3>Mo/CeO_2>Mo/γ-Al_2O_3>Mo/ZrO_2。研究了低温氧吸附的预处理条件,并用脉冲色谱法测定了载体,反应前和反应后催化剂的氧吸附量。结果表明反应后低温氧吸附量下降百分数和活性下降百分数有线性关系。讨论了以低温氧吸附与甲烷化活性进行关联的限制和活性中心的本质。     

Fe3O4@SiO2@CeO2应用于废水中亚甲基蓝的吸附研究

首先通过溶剂热法制备Fe_3O_4磁核作为种子,然后通过St9ber法在种子外包覆SiO_2层,再在SiO_2层上通过均匀沉淀法使CeO_2沉积在表面,得到Fe_3O_4@SiO_2@CeO_2磁性纳米材料,并将其作为纳米吸附剂应用于废水中亚甲基蓝的吸附研究。通过优化该吸附剂的用量、溶液初始pH、震荡时间、解吸剂H_2O_2的用量等条件,进一步考察该纳米吸附剂对亚甲基蓝的再循环次数及最大吸附量。实验结果表明,在最佳条件下,该纳米吸附剂对亚甲基蓝的吸附率达82%以上,经过吸附-脱附-再吸附5次循环过程,其对亚甲基蓝的吸附率仍保持在80%以上,且最大吸附容量q_(max)=60.96 mg/g。一方面利用Fe_3O_4磁核方便磁分离功能,另一方面CeO_2层对亚甲基蓝表现出高效吸附性能,该多功能Fe_3O_4@SiO_2@CeO_2磁性纳米材料作为一种纳米吸附剂,可以潜在地应用于环境废水中亚甲基蓝染料的吸附及去除研究。     

磁性石墨烯基负载CeO2(magG/CeO2)应用于废水中亚甲基蓝的去除研究

首先通过溶剂热法制备Fe_3O_4,再通过离子强度调控法将Fe_3O_4负载到二维氧化石墨烯(GO)片层结构上,形成Fe_3O_4/GO复合纳米材料(magG),再以共沉淀法制备Fe_3O_4/GO/CeO_(2 )(magG/CeO_2)复合纳米材料,并将其作为纳米吸附剂应用于亚甲基蓝的吸附去除研究。该magG/CeO_2复合纳米材料具有Fe_3O_4磁核、GO二维片状结构及CeO_2功能材料赋于其方便磁分离性能、提供更多的吸附位点,对亚甲基蓝表现出良好的吸附性能。magG/CeO_2多功能复合纳米材料通过红外光谱(FT-IR)技术表征,并优化该magG/CeO_2吸附剂的用量、溶液初始pH、震荡时间、解吸剂H_2O_2的用量等条件,进一步考察该纳米吸附剂对亚甲基蓝的再循环次数及最大吸附量。实验结果表明,在最佳条件下,对亚甲基蓝的吸附去除率达97%以上;经过5次吸附-解吸-再吸附循环过程,对亚甲基蓝的吸附率仍保持在85%以上;最大吸附容量q_(max)=12.75 mg/g, magG/CeO_2复合纳米材料是一种新型的、性能优良的纳米吸附剂材料,对亚甲基蓝具有高效吸附去除的效果。     

MgO(001)表面掺杂过渡金属Au/Pt吸附CO的理论研究

采用密度泛函理论DFT/B3LYP方法研究掺杂了Au和Pt原子的MgO(001)表面吸附CO分子的吸附性质,通过对吸附体系的优化、能量和电子性质等的计算,结果表明,对于MgO完美表面,掺杂Pt比Au更容易吸附CO分子;在MgO(001)表面不同氧缺陷位(O5c/O4c/O3c),掺杂了Au和Pt原子后吸附CO分子的能力依次分别为:O_(3c)O_(5c)O_(4c)和O_(5c)O_(3c)O_(4c),掺杂了Pt原子的O5c位吸附能最低。可知Pt原子的掺杂及氧缺陷的MgO(001)表面,有利于吸附CO分子。     

La2Mo2O9氧离子导体的合成及XPS研究

采用溶胶-凝胶法制备了La2Mo2O9氧离子导体,并利用XRD、X射线光电子能谱对其制备条件和氧物种进行了分析.研究表明,凝胶前驱体在600℃焙烧可以形成La2Mo2O9晶相.提高焙烧温度,有利于晶粒生长和致密化.XPS分析表明,La2Mo2O9中金属离子均处于其最高价态,只有晶格氧物种存在,没有吸附态的氧物种.高温相中各元素的结合能均较低温相高,可能归结于高温相立方结构中金属和氧的键合程度高于其在低温相的键合程度.     

锑烯对O,OH,O2,OOH的吸附特性及氧还原反应的密度泛函理论研究

研究了锑烯对燃料电池阴极氧还原反应中间物O,OH,O_2,OOH的吸附特性,通过对吸附能、吸附距离、键长及能带、态密度、电荷转移的分析,比较了锑烯对各中间物的吸附作用,模拟了氧还原反应过程,给出了各步反应自由能变化的趋势图.结果表明:O,OH,O_2,OOH在锑烯上最稳定吸附位的吸附能分别为3.81,2.43,1.59,1.04 eV;锑烯上的氧还原反应过程存在四电子途径和二电子途径,且自由能逐渐降低,有自发进行的趋势;锑烯与OOH存在较强的相互作用,这对氧还原反应第一步OOH的吸附及第二步O—O键的断开是有利的,对OH适度的吸附作用也不会限制OH与H结合生成H_2O分子进而脱附的过程.以上结果表明,锑烯具有催化燃料电池阴极氧还原反应的潜力,这为实验上进一步探索锑烯作为氧还原反应电催化材料提供了理论参考.     

Mn担载对CeO_2催化颗粒物氧化的试验研究

为了探究Mn对CeO_2催化颗粒物氧化的影响,采用柠檬酸络合法制备出5组Ce_xMn_(1-x)O_2(x=1.0、0.9、0.7、0.5、0.3),通过X-射线粉末衍射(XRD)、氮气吸附脱附、X-射线光电子能谱分析(XPS)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)对Mn担载下的CeO_2的晶型结构、Ce-O间电子跃迁和晶格氧种类及活性进行表征;并通过热重分析(TGA)对其进行了催化活性评价。结果表明:随着Mn担载量的增加,CeO_2的晶型结构并未发生改变,但催化剂的亚晶尺寸依次减小,相对于CeO_2而言,Ce_(0.3)Mn_(0.7)O_2的亚晶尺寸从26 nm降低至5 nm,Ce_(0.5)Mn_(0.5)O_2的比表面积由52 m~2/g增加为113 m~2/g,表面孔容孔径的变化趋势与比表面积一致;Mn的担载极大提高了CeO_2催化颗粒物氧化的效果,相对于CeO_2,干碳烟的起燃温度在Ce_(0.5)Mn_(0.5)O_2的催化状态下由354℃降低为308℃,对应的颗粒物的失重峰值温度则由438℃降低至385℃,并且最大失重率增加。Mn的担载可以抑制CeO_2晶胞的生长,减小其亚晶尺寸,增大其比表面积,增加CeO_2表面的氧物种活性,降低催化剂表面氧物种起作用氧化温度,同时大幅提高了CeO_2中Ce-O之间电子的跃迁。当Ce∶Mn=1∶1时,Ce_(0.5)Mn_(0.5)O_2表现出最佳的催化颗粒物氧化的效果。因此,Mn担载CeO_2能够大幅促进颗粒物的氧化,为柴油机颗粒捕集器的被动再生提供数据支撑。     

Co(0001)表面氧物种及其与CO的作用

通过高分辨电子能量损失谱(HREELS)、俄歇电子能谱(AES)、低能电子衍射(LEED)等表征手段,考察室温条件下Co(0001)表面O_2的吸附、活化及其与CO的相互作用.室温下少量O_2的吸附出现位于69.9meV的能量损失峰,可归属为表面化学吸附氧物种,随着O_2暴露量的增加,出现位于56.6meV的能量损失峰对应于近表面区域氧物种.通过升温闪退及与CO相互作用的考察,表明近表面区域氧物种较不稳定.室温下,表面吸附的CO可以被表面吸附氧氧化,而表面氧物种则需要在较高温度下才能被CO还原除去.     

钼系,钼铋系和三元钼铋基氧化物上氧吸附物种的EPR研究

研究了一元MoO_3/SiO_2体系中新电氧物种O~-和O_2~-的形成,说明气相氧和晶格氧都能产生这类氧物种,二元体系MoO_3-Bi_2O_3/SiO_2上丙烯催化氧化的选择性随着O~-、O_2~-自旋浓度的降低而提高的实验事实说明O~-、O_2~-是导致非选择性氧化的表面物种.在MoO_3-Bi_2O_3/SiO_2中添加磷组份可能促进氧吸附态的转化O_2?O_?~-?2O?2O~(2-)(晶格)向右进行,因而提高反应的选择性,铁作为第三组份引入时,可使体系中产生氧化还原偶Fe~(3 )/Fe~(2 ),这有利于提高丙烯氧化的选择性。     

CeO2 thin films grown on biaxially textured nickel (001)

CeO\-2 films have been grown on biaxially textured Ni substrates at various temperatures. The results show that CeO\-2 films without IBAD are dominated by (111) orientation from room temperature to 800℃ while the preferential orientation of CeO\-2 films with IBAD is (001) at lower deposition temperature and (111) at deposition temperature higher than 450℃. CeO\-2 films with better in_plane texture and out_of_plane orientation can be grown at 360℃ with 240 eV ion energy and 200 μA/cm\+2 ion current density.     

尿素辅助模板法合成介孔氮掺杂CeO2及其CO2捕获应用研究

以硝酸铈为前驱物,以尿素为助剂,采用一种简单的模板法合成了介孔氮掺杂CeO₂材料.利用X射线衍射仪(XRD)、吸附-脱附仪(BET)、透射电子显微镜(TEM)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等设备对合成材料进行表征.多种测试结果证明:试验得到的纳米材料具有均一的介孔结构和较高的比表面积(124.8 m²·g^-1)并掺杂了氮元素.同时,测定了介孔CeO₂材料对于CO₂的吸附性能,并研究了氮掺杂对CeO₂材料的CO₂吸附性能的影响.结果表明:相比未掺杂氮的介孔CeO₂,氮掺杂的介孔CeO₂具有更好的CO₂吸附性能和循环吸附脱附性能.     

纳米Fe3O4覆盖对沉积物-水界面钴和镍的吸附试验研究

为揭示纳米材料原位覆盖对表层沉积物重金属的影响规律,开展室内培养原位沉积物柱试验,利用微界面分析技术、高分辨率平衡式间隙水采集技术（HR-Peeper）和薄膜扩散梯度技术（DGT）,探究纳米Fe₃O₄原位覆盖对表层沉积物中Co、Ni释放的影响机制。试验结果表明:在纳米Fe₃O₄覆盖下沉积物pH值较对照组逐渐增大,Eh值先减小后增大;纳米Fe₃O₄覆盖可有效吸附间隙水中的溶解态Co和Ni,间隙水中的溶解态Co和Ni最大有效吸附率分别为27.07%及26.42%,有效影响深度分别为30 mm和10 mm;纳米Fe₃O₄覆盖有效抑制了沉积物中有效态Co和Ni向间隙水和上覆水扩散,沉积物中有效态Co和Ni含量分别降低了50.26%和15.31%。     

纳米Al2O3颗粒对Cu-Al2O3性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备纳米Al₂O₃颗粒,通过粉末冶金法制备氧化铝铜（Cu-Al₂O₃）。采用X射线光电子能谱仪、扫描电子显微镜、洛氏硬度仪和涡流计分别测试了Cu-Al₂O₃的结合能、微观组织、硬度和导电率。结果表明：随Al₂O₃颗粒含量的增加,Cu-Al₂O₃的硬度先升高后降低,当Al₂O₃颗粒的质量分数达到0.084%时,Cu-Al₂O₃的硬度达到最大值75.73（HRB）。Cu-Al₂O₃的导电率随着Al₂O₃颗粒含量的增加逐渐下降。Al₂O₃颗粒的质量分数为0.084%时为最佳值,Cu-Al₂O₃的硬度达到最大值,导电率达到69.1% IACS。     

用于邻苯基苯酚合成的Pt-K/Al2O3脱氢催化剂(Ⅱ):催化剂失活机制

采用热重-差热分析(TG-DTA)、元素分析、氢氧滴定(HOT)、扫描电镜能谱分析(SEM-EDS)、透射电镜(TEM)等对Pt-K催化剂可能的失活机制进行研究。结果表明:积碳并非Pt-K催化剂失活的主要原因;脱氢催化剂上铂颗粒的尺寸在运转过程中没有明显的增大,即铂中心烧结也不是催化剂失活的主要原因;Pt-K催化剂在运转过程中铂分散度明显下降而且无法通过再生恢复;Pt-K/Al2O3催化剂的失活极有可能源自催化剂运转过程中钾物种对铂中心的过度覆盖作用。     

CuO/CeO_2空心球的制备及其对CO的氧化性能研究(英文)

报道了一种利用PS模板制备CuO负载CeO_2空心球的简便方法。用扫描电镜(SEM)、能谱仪(EDS)、X射线衍射(XRD)、N_2吸附-脱吸等温线和X射线光电子能谱(XPS)对CuO/CeO_2空心球的结构特征进行了表征。为了评价CuO/CeO_2空心球之间的催化性能差异,采用工业CeO_2和CeO_2空心球,H_2温度程序还原(H_2-TPR)和CO氧化试验。结果表明,合成的样品形貌好,比表面积大,纯度高。H_2-TPR分析表明,CuO/CeO_2空心球的还原性具有多种表面活性物。CuO掺杂的CeO_2空心球表现出比CeO_2空心球和商业CeO_2在CO氧化中的更好的性能,因为铜通过氧缺陷的增加和协同效应有效增强了样品对CO催化活性。     

An in-situ DRIFTS study in the reaction between NO x and soot on BaAl2O4

The interactions between NO, O2 and their mixture on BaAl2O4, as well as the reaction of NOx with soot in the presence of O2, have been investigated using Diffuse Reflectance Infrared Fourier Transform Spectroscopy （DRIFTS）. NO adsorption produces only nitrites species in the absence of O2. NO2 adsorption produces nitrates species besides nitrites species. The produced nitrites will further react with O2, Osurf^-. and Olattice^2- to form nitrates. The reaction of NOx with soot begins with the reaction of nitrates with soot oxygenated complex （C（O））, which is regarded as the key and rate determining step. A reaction pathway is proposed for the catalyzed reaction of NOx with soot in the presence of O2.     

Y_2O_3/GeO_2/环氧树脂基辐射防护材料的制备及性能研究

用表面处理稀土氧化物Y_2O_3,GeO_2的方法制备了Y_2O_3/GeO_2/环氧树脂辐射防护材料.采用X射线衍射仪(XRD)研究了材料的微观结构;用多道γ谱仪测试并分析了材料的辐射防护能力.结果表明,制得的材料中的Y_2O_3和GeO_2粒子并未与环氧树脂发生键和反应,Y_2O_3与GeO_2粉末的加入明显提升了材料防护射线的效果.     

钴掺杂Mn3O4作为模板制备锂离子电池正极LiMn2O4

以水热合成的钴掺杂Mn₃O₄作为模板,通过固相反应制备尖晶石LiMn₂O₄。XRD谱图和SEM照片显示制备的LiMn₂O₄具有岩石状结构并呈现良好的结晶性,同时Co的引入能够引起LiMn₂O₄晶格的收缩。作为锂离子电池正极材料,Co含量的增加能够提高循环稳定性但降低材料放电比容量,3% Co掺杂的LiMn₂O₄在0.5 C的电流密度下,经过100次循环后,剩余放电比容量达101.6 mAh·g^-1;在10 C的电流密度下,放电比容量可维持在81.0 mAh·g^-1,优于未掺杂的LiMn₂O₄。这是由于Co的引入能够稳定LiMn₂O₄晶体结构并抑制循环中的姜-泰勒扭曲。     

基于Pt-Au-MoS2-ITO传感器对于H2O2的还原检测

实验探究了二硫化钼（MoS₂）作为一种新型材料与贵金属纳米粒子金（Au）、铂（Pt）的复合基底对于过氧化氢（H₂O₂）的还原性检测,采用氧化铟锡导电玻璃（ITO）作为电极,制备出了基于Pt-Au-MoS₂-ITO的生物传感器,为H₂O₂还原性检测的便携性操作打下了基础.实验采用电化学沉积的方法制备材料,同时使用循环伏安（CV）法、计时电流法等传统电化学手段表征了传感器电化学性能,采用场发射扫描电子显微镜（FE-SEM）来表征传感器表面形貌.建立了用于H₂O₂还原检测的、具有高检测限、高灵敏度和宽检测范围的传感器.