LDH/Fe3O4@Cu2O复合材料对盐酸四环素的光催化性能研究

采用液相还原法在制备Cu2O的前驱体中加入LDH/Fe3O4制备出LDH/Fe3O4@Cu2O复合材料,将其对盐酸四环素废水进行光催化降解,研究了催化剂的投加量、光照强度、pH值和共存离子对LDH/Fe3O4@Cu2O复合材料光催化性能的影响,分析了光催化过程中起主要作用的活性基团.结果表明,制备出的LDH/Fe3O4@Cu2O复合材料具有较好的光催化性能,与单纯Cu2O相比,复合材料能够提高光催化降解的速率和效果.光催化降解盐酸四环素的最佳条件：催化剂的投加量为0.1 g·L－1、光照强度为500 W、pH值为10,对50 mg·L－1盐酸四环素的降解效率达到95.2%.溶液中存在阴离子Cl－和HCO时会降低光催化效率,自由基抑制实验证实光催化过程中·O起主要作用.     

Fe_3O_4@NiSiO_3催化剂制备及其催化芬顿氧化降解染料性能

通过溶剂热法和溶胶凝胶法制备Fe_3O_4@NiSiO_3纳米催化剂,并利用TEM、XRD、VSM、BET进行表征。构建非均相芬顿氧化体系,由单因素实验得出最佳降解条件为,pH为5.5、催化剂投加量为1.00 g·L~(-1)、H_2O_2投加量为2.5%时,罗丹明B的降解率达95%以上。利用磁性分离催化剂并重复利用5次,罗丹明B降解率无明显降低,证明Fe_3O_4@NiSiO_3纳米催化剂重复利用性能良好。同时,考察了该催化剂对其他4种染料:酸性大红3R、孔雀石绿、甲基橙、亚甲基蓝的催化芬顿氧化降解性能。结果表明,孔雀石绿、罗丹明B、亚甲基蓝的降解率均达95%,但偶氮类染料降解率较低。通过对比实验进一步研究表明,Ni元素对芬顿反应起促进作用。     

Cu掺杂MIL-88B-Fe活化双氧水降解有机污染物性能研究

非均相类芬顿反应是一种去除水中难降解有机污染物的有效方法,但受限于Fe(Ⅲ)向Fe(Ⅱ)转换速率较慢,非均相类芬顿催化剂活性普遍偏低.通过溶剂热法制备了高活性Cu掺杂MIL-88B-Fe非均相类芬顿催化剂.以苯酚作为目标污染物,研究了Cu掺杂量对MIL-88B-Fe催化性能的影响.结果表明,掺杂Cu可以提高MIL-88B-Fe的催化性能,MIL-88B-Fe0.6Cu0.4的催化活性最高,其降解苯酚动力学常数是未掺杂MIL-88B-Fe的1.6倍,并且比一些常见的非均相类芬顿催化剂(Fe2O3、α-FeOOH及FeBiO3)高3个数量级.X射线光电子能谱(XPS)及电化学表征结果表明:Cu的掺杂可以加快催化剂中电子传递,促进催化剂中Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)氧化还原循环,从而提高MIL-88B-Fe催化效率.     

非均相UV/Fenton法降解活性艳红染料废水的试验

目的研究非均相UV/Fenton法对活性艳红X-3B染料废水的氧化降解效果,确定非均相UV/Fenton法处理染料废水的工艺条件.方法在自制光反应器中,采用非均相UV/Fenton氧化法对活性艳红X-3B模拟染料废水进行处理,通过试验研究分析H2O2投加量、催化剂投加量、p H值、反应时间等影响因素对非均相UV/Fenton氧化法降解活性艳红X-3B染料废水效果的影响.结果当H2O2投加量为理论投加量,催化剂投加量为1g/L,初始p H=4,常温下反应60 min时,活性艳红X-3B的脱色率和COD的去除率分别达到92.8%和72.3%.结论非均相UV/Fenton氧化法处理活性艳红X-3B染料废水的效果较好,其中H2O2投加量和催化剂投加量对处理效果影响较大.非均相UV/Fenton氧化法拓宽了p H值适用范围.     

Fe3O4@NiSiO3催化剂制备及其催化芬顿氧化降解染料性能研究

通过溶剂热法和溶胶凝胶法制备Fe₃O₄@NiSiO₃纳米催化剂,并利用TEM、XRD、VSM、BET进行表征。构建非均相芬顿氧化体系,由单因素实验得出在最佳降解条件为, pH值为5.5、催化剂投加量为1.00 g.L_-1、H₂O₂投加量为2.5%时,罗丹明B的降解率达95%以上。利用磁性分离催化剂并重复利用5次,罗丹明B降解率无明显降低,证明Fe₃O₄@NiSiO₃纳米催化剂重复利用性能良好。同时,考察了该催化剂对其它四种染料：酸性大红3R、孔雀石绿、甲基橙、亚甲基蓝的催化芬顿氧化降解性能。结果表明,孔雀石绿、罗丹明B、亚甲基蓝的降解率均达95%,但偶氮类染料降解率较低。通过对比实验进一步研究表明,Ni元素对芬顿反应起促进作用。     

Fe~(2+)和Fe~0催化双氧水氧化处理H酸结晶废母液效能的比较

采用Fenton和Fe0-类Fenton氧化反应处理含H酸结晶废母液,基于氧化还原电位(ORP)与铁离子浓度变化规律,对两种体系最佳反应条件下的处理效能进行分析.研究表明:Fenton体系在H2O2投加量为140mmol/L,n(H2O2)∶n(Fe2+)为15∶1,初始pH值为2.0时取得最佳处理效果,此时,化学需氧量(COD)降低率可达79%,总有机碳(TOC)降低率可达50%;而Fe0-类Fenton体系则在H2O2投加量为140mmol/L,Fe0投加量为0.50g/L,溶液初始pH值为1.6时取得最佳处理效果,此时,溶液COD降低率可达73%,TOC降低率可达47%.研究结果表明,以Fe2+作为催化剂处理H酸结晶废母液要比Fe0的处理效果稍好,且氧化剂H2O2的利用效率更高.     

低成本铁碳复合非均相Fenton催化剂制备及其性能

采用低成本浸渍烘干工艺制备铁碳复合非均相Fenton反应的催化剂.结果表明:催化剂中的Fe主要沉积在颗粒活性炭(GAC)的微孔结构中,可有效降低Fe的流失,提高Fe的利用效率;通过研究偶氮染料活性黑5(RB5)的脱色效果,在铁碳复合非均相Fenton催化剂投加量为2 g·L^-1,H₂O₂最佳投加量为0.5 mmol·L^-1,pH值为2的条件下,Fenton反应的脱色效果最佳;反应1 h后,对20 mg·L^-1的RB5溶液脱色率可达95%,催化剂中Fe的溶出量为0.62 mg·L^-1;催化剂经过5次循环使用后,仍有较好的活性,在最优条件下,RB5的脱色率依然能达到78%.     

磁芬顿处理DMAC废水的实验研究

N-N二甲基乙酰胺(DMAC)是化纤废水的主要污染物,具有毒性大,生物难降解等特点.研究了磁芬顿法和芬顿法处理DMAC的效果,探讨了最佳处理条件及降解机理.结果表明:在FeSO4·7H2O的投加量为12g/L,H2O2的投加量为12mL/L,pH值为3.0,反应时间为60min的条件下,原水浓度为250mg/L的DMAC模拟废水处理实验中,磁芬顿法的COD去除率为82.1%,较未磁化提高18.5%.动力学研究表明,磁芬顿法和芬顿法降解COD符合一级反应,反应速率常数分别为0.029min-1和0.013min-1,磁场可加快芬顿反应速度.     

絮凝-芬顿氧化法处理制药污水的研究

医药污水COD值高且负荷变化大,含有微生物难降解的成分,是一种难处理的有机污水.经常规工艺处理后,出水有时仍难达标.采用絮凝-芬顿试剂氧化组合工艺法对出水进行处理,通过测定污水的COD变化以评价处理的效果.考察了常温常压下聚合氯化铝、聚丙烯酰胺等絮凝剂对出水预处理的效果,芬顿试剂配比、投加量、pH值等因素对制药污水处理效果的影响,初步发现了其絮凝、氧化规律.经试验确定的最佳工艺条件为:聚合氯化铝量为0.8 mg/L,聚丙烯酰胺的量为6 μg/L,H2O2/Fe2+物质的量的比为3.5∶ 1,FeSO4 *7H2O投加量为1.62 mmol/L,pH=3.0时.处理后COD值从834.4 mg/L降至149.8 mg/L,总去除率可达82.04%.与直接用芬顿试剂氧化相比,絮凝-氧化法具有相同的处理效果,但大大减少了芬顿试剂的使用量,成本节省很多,显示出较大的应用前景.     

N-117负载Fe(Ⅱ)非均相芬顿体系催化降解对氯苯酚

N-117负载铁催化剂能有效催化芬顿反应,铁溶出率低。采用N-117负载非均相芬顿体系催化降解对氯苯酚,研究了初始pH、过氧化氢质量浓度、氯离子质量浓度和腐殖酸质量浓度对对氯苯酚去除效率和催化剂稳定性的影响。结果表明:N-117负载Fe(Ⅱ)催化剂能有效催化降解对氯苯酚,拓宽芬顿反应使用pH范围,降低氯离子催化芬顿反应的抑制效果。当初始pH=9.0时,反应300min对氯苯酚降解率可达87.3%。随着初始pH升高,催化反应速率下降。过氧化氢初始质量浓度为100mg/L,反应20min,对氯苯酚降解率可达95.6%,溶出总铁质量浓度为0.67mg/L;过氧化氢继续增多时,受到高价铁基团和传质速率的限制,对氯苯酚降解速率不随过氧化氢质量浓度升高而加快。氯离子质量浓度在0～500mg/L内升高时,反应60min对氯苯酚降解率能达到87.0%以上,但铁的溶出显著增加,对氯苯酚降解速率减慢。腐殖酸质量浓度由0升高到25mg/L时,反应60min溶出总铁质量浓度由0.67mg/L升高至9.4mg/L,总铁溶出率不高于4.7%,对氯苯酚降解率仍能达到90.2%以上。催化剂使用后负载铁发生团聚,但膜骨架未被氧化破坏。     

非均相UV/Fenton反应催化剂的制备及其催化性能研究

以NaY分子筛、NaX分子筛、Al2O3和硅胶为载体制备非均相UV/Fenton反应催化剂,考察不同载体催化剂的活性和稳定性。结果表明,以NaY分子筛为载体的FeY催化剂性能最佳。探索了不同Fe2+负载量的影响。研究发现,Fe2+负载量为20%的催化剂重复性好,并且经500℃焙烧2h可以再生催化剂。采用UV-Vis图谱分析和不同反应体系的比较,表明在UV/FeY/H2O2反应体系中,亚甲基蓝分子的生色团被破坏,进而生成小分子中间产物,难以完全矿化;FeY的催化性能优于均相催化剂,UV、FeY和H2O2之间存在协同效应,在基准条件下反应60min后,脱色率和CODcr去除率分别达到96.95%和89.11%。     

Modified natural zeolite as heterogeneous Fenton catalyst in treatment of recalcitrants in industrial effluent

Industrial effluents with high recalcitrants should undergo post-treatment after biological treatment. The aim of this study was to use cheap and abundantly available natural materials to develop heterogeneous Fenton catalysts for the removal of colored recalcitrants in molasses distillery wastewater(MDW). The pellets of zeolite,which is naturally available in many countries, were modified by pre-treatment with sulphuric acid, nitric acid and hydrochloric acid, before embedding on them the ferrous ions. The effects of p H and temperature on heterogeneous Fenton were studied using the modified catalysts. The sulphuric acid-ferrous modified catalysts showed the highest affectivity which achieved 90% color and 60% TOC(total organic carbon) removal at 150 g/L pellet catalyst dosage, 2 g/L H_2O_2 and 25 °C. The heterogeneous Fenton with the same catalyst caused improvement in the biodegradability of anaerobic effluent from 0.07 to 0.55. The catalyst was also applied to pre-treat the raw MDW and increased it's biodegradability by 4%. The color of the resultant anaerobic effluent was also reduced. The kinetics of total TOC removal was found to depend on operation temperature. It was best described by simultaneous first and second order kinetics model for the initial reaction and second order model for the rest of the reaction.     

铁型催化剂对臭氧氧化甲基橙的催化效能

以模拟染料废水甲基橙(MO)溶液为目标物,研究了Fe2+、Fe3+均相催化臭氧氧化及负载型铁氧化物非均相催化臭氧氧化对MO的去除特性,并探讨了在非均相催化剂活性炭负载Fe2O3(Fe2O3/AC)、活性氧化铝负载Fe2O3(Fe2O3/Al2O3)催化臭氧氧化体系中pH值、催化剂投加浓度、臭氧浓度、MO初始浓度等工艺参数的作用规律.结果表明,Fe2+、Fe3+、Fe2O3/AC、Fe2O3/Al2O3的加入均能提高MO的脱色率和COD去除率,且Fe2O3/AC、Fe2O3/Al2O3的催化效果更为显著;当Fe2O3/AC、Fe2O3/Al2O3的投加浓度为1.0 g/L,臭氧浓度为15.0 mg/L,MO初始浓度为25.0 mg/L、pH值为5.0时,30 min时Fe2O3/AC、Fe2O3/Al2O3催化臭氧体系降解MO的脱色率和COD去除率分别为89.26%、48.45%和80.34%、38.41%.     

Fenton氧化法降解洛美沙星的研究

针对水体中普遍存在的喹诺酮类抗生素,选择洛美沙星(Lomefloxacin,LOM)作为研究对象,采用Fenton氧化法对其进行降解,并深入研究了以下4个因素:Fe2+初始浓度、H2O2初始浓度、初始pH值、LOM初始浓度对降解行为的影响。通过单因素实验并综合考虑成本效益筛选出最适宜的反应条件,即选取pH=6.5,Fe2+初始浓度、H2O2初始浓度分别为0.1 mmol/L,0.5 mmol/L,处理初始浓度为50μmol/L的LOM水溶液,反应5 min后LOM的去除率达到89%。umu试验结果显示在Fenton氧化降解LOM过程中,体系的遗传毒性在反应初期迅速降低,之后降低速度减缓,同时体系的抗菌活性也随着反应进行逐渐降低。     

Heterogeneous UV／Fenton catalytic degradation of wastewater containing phenol with Fe－Cu－Mn－Y catalyst

The heterogeneous UV/Fenton process with the appropriate amount of Fe-Mn-Cu-Y as catalyst was developed and various operation conditions for the degradation of phenol were evaluated. The results indicated that by using the heterogeneous UV/Fenton process, the CODer removal rate reached almost 100% for wastewater containing phenol. Compared with the homogeneous process, the developed catalyst could be used at wider pH range in the UV/Fenton process. Comparison of various heterogeneous process showed that heterogeneous UV/Fenton process was best. The heterogeneous UV/Fenton process with Fe-Mn-Cu-Y catalyst is highly efficient in degrading various organic pollutants.     

均相和非均相Fenton型催化剂催化氧化含酚废水

研究了均相和非均相Penton型催化剂催化氧化含酚废水．对均相催化氧化反应进行正交试验和单因数试验，确定其氧化降解特定废水的最优化条件．在Fenton反应机理的基础上，探讨了Fe^3 在均相和非均相条件下的催化氧化机理；制备了Fe^3 ／人造沸石和Fe^3 ／活性炭催化剂；进行了非均相催化氧化降解高浓度含酚废水的试验；比较了均相和非均相催化氧化反应对苯酚降解率的影响．结果发现非均相反应能大大提高苯酚降解率，使用Fe^3 ／活性炭为催化剂时可使苯酚的降解率达到93．02％．     

Fenton法去除垃圾渗滤液TOC的动力学研究

采用修正后一级反应动力学模型拟合Fenton法处理垃圾渗滤液结果,研究初始pH值、试剂比、H2 O2用量、初始浓度和温度等因素对动力学常数的影响并优化反应参数.结果表明：在考虑运行成本情况下,Fenton法处理渗滤液的最佳去除率为70.3%,此时反应条件初始pH值为3,[H2O2]/[TOC0]为4,[H2O2]/[Fe2+]为5,反应温度为室温.     

催化氧化法处理对氯硝基苯(PCNB)废水的研究

以活性炭为催化剂，H2O2作氧化剂催化氧化降解对氯硝基苯(PCNB)，结果表明，在H2O2／CODcr=1．2，活性炭／H2O2=0．4，pH=3．0的条件下，反应可在180min结束，PCNB的去除率高于99％，CODcr去除率可达80％，与Fenton试剂法相比较，CODcr去除率提高1．78倍，并对降解机理作了初步讨论。     

非均相Fenton反应催化剂Fe2O3/γ-Al2O3的制备及其性能

采用等体积浸渍法制备非均相Fenton反应催化剂Fe2O3/γ-Al2O3,以对羟基苯丙酸为降解目标物,考察了γ-Al2O3粒径的大小、浸渍时间、焙烧温度、焙烧时间、负载量等因素对催化剂催化活性的影响.通过热重、XRD、电镜扫描对催化剂形貌和特征的分析以及催化反应的结果分析可知,在γ-Al2O3上负载了催化剂Fe2O3,但Fe2O3并不均匀,在γ-Al2O3为100~120目,负载量为11.7%,浸渍10,h,焙烧温度为550,℃,焙烧4,h,与60,mg/L的对羟基苯丙酸反应60,min的条件下,催化剂的活性最好,对羟基苯丙酸的去除率可达到70.26%.重复实验说明催化剂的稳定性较好.     

TiO2/Fe2O3/CNTs磁性光催化剂的制备及可见光下降解盐酸四环素

以碳纳米管为载体支架,利用简便的化学沉积和热处理方法,将Fe2O3纳米颗粒负载在碳纳米管表面,得到磁性碳纳米管(Fe2O3/CNTs)。再利用溶胶-凝胶法包覆Ti O2纳米颗粒,制得一种新型的磁性光催化剂(Ti O2/Fe2O3/CNTs),通过SEM、TEM、XRD、VSM和UV-Vis等方法,对样品进行了一系列的表征。将其用于水体中盐酸四环素的降解,探究了p H条件、原始浓度以及光催化剂用量对降解作用的影响。结果表明,样品具有紧凑的交错多孔结构,Ti O2/Fe2O3纳米颗粒包覆在其表面。样品能对紫外-可见光产生较强吸收,光能利用率及光催化性能显著提高。在25 mg/L盐酸四环素偏酸性体系中,在1.5 mg/L催化剂用量下,光催化反应降解率可达95.1%,光催化反应符合一级反应动力学模型。此外,催化剂还具备良好的超顺磁性,易于分离回收,重复使用,有望成为一种经济,环保,高效,可循环的四环素降解材料。