中国黑碳气溶胶排放量及其空间分布

基于国家统计数据、国内最新实测排放因子数据和更符合中国实际情况的机动车排放因子模型计算了中国大陆(不包含港澳台地区)2008年黑碳气溶胶排放清单,并建立0.5°×0.5°的黑碳排放空间分布图.2008年中国大陆黑碳排放总量为160.494×104t.其中工业源和居民生活消费源是最主要的贡献者,分别为69.503×104和63.602×104t,占总量的82.9%;交通运输黑碳排放量为19.463×104t,贡献了总量的12.1%;但不同省市各行业源贡献比例差异显著,可分为工业源贡献区、居民生活源贡献区、工业源和居民生活源共同贡献区,以及交通源贡献区.从能源类型看,黑碳主要来源于煤炭和生物燃料燃烧,分别占51.0%和32.2%.黑碳排放空间分布不均匀,呈东高西低的趋势,与区域经济发展情况和农村人口密度一致;其中高排放量地区以全国总面积的5.7%贡献了总排放量的41.2%,山西、河北、山东、河南以及四川等地具有较高的排放量.     

北京冬季PM1中有机气溶胶的高分辨率气溶胶质谱观测

有机气溶胶(OA)是大气细粒子中的重要组分,其化学组成和来源的识别对有效控制颗粒物污染水平具有重要意义.利用高分辨率气溶胶飞行质谱对北京2010年冬季亚微米气溶胶(PM1)中OA质量浓度和粒径分布进行了高时间分辨率(5min)的在线测定,以了解其化学特征及来源.结果表明,北京冬季OA的平均浓度为20.9±25.3ug/m3,最小值与最大值分别为1.9和284.6ug/m3.OA的H/C,O/C,N/C的摩尔比分别为1.70,0.17和0.005,相应的OM/OC(有机物和有机碳的质量比)为1.37.OA的粒径分布范围较宽,在积聚模态450nm附近有明显的峰值,而对超细粒子(Dva<100nm)的贡献主要来自燃烧源的一次排放.北京冬季的OA主要分为3类:烃类有机气溶胶(HOA)、烹饪类有机气溶胶(COA)和氧化性有机气溶胶(OOA),分别占OA的26.9%,49.7%和23.4%.HOA和COA分别来自燃烧源和烹饪源排放的一次有机气溶胶(POA),而OOA则对应着"老化"的二次有机气溶胶(SOA).     

基于伴随方法的大气污染溯源

大气污染防治的核心是找准污染源头,厘清污染成因,实现靶向治理,提高控制效率.本文建立了全国空气质量高分辨率预报与污染控制决策支持系统(NARS,呐思系统),实现了气象与大气化学的监测、同化、预报、溯源、排放源反演和动态优化控制等大气污染闭环防控,可为大气污染防控提供一整套解决方案,其中所建立的CAMx伴随溯源模式,实现了排放源动态反演和网格化定量溯源,可快速定量追溯导致目标区域未来7天大气污染的排放源及其贡献率时空分布.针对2016年9月~2017年3月北京主城区PM_(2.5)集中污染时间段进行了排放源反演、气象场预报、空气质量预报和网格化溯源.与京津冀地区国控点监测结果进行了对比分析,结果表明污染过程、污染等级和污染物浓度预报的准确率分别为100%、88.8%和84.7%,预报值和监测值之间的相关系数为0.81.网格化溯源结果表明导致北京主城区PM_(2.5)污染的排放源基本来自于北京西南方向这一条大气污染物传输通道,北京本地、河北、天津及周边地区排放源对北京主城区PM_(2.5)浓度分别贡献了66%、29%、5%.就重污染过程而言,京津冀排放总量的19%导致了北京主城区80%的PM_(2.5)重度及以上污染,其中北京本地占京津冀排放总量的9%贡献63%、河北占京津冀排放总量的10%贡献17%.就整体污染天气而言,京津冀排放的26%导致了北京主城区80%的PM_(2.5)轻度以上污染,其中北京本地占京津冀排放总量的9%贡献61%、河北占排放总量的15%贡献18%,天津占排放总量的2%贡献1%.导致北京主城区PM_(2.5)污染的排放源主要分布在北京城区和南部区域、保定和石家庄所辖的部分区县,贡献排名前6位的区县均为北京辖区,贡献率合计为48%,前20个区县的总体贡献为73%.将动态反演排放源方法与调查排放清单相结合,应用伴随溯源模式对预报结果进行同步大气污染溯源,可为大气重污染应急控制找准控制对象,并进行损益评估,运用自然控制论,实现大气污染应急优化控制.     

我国PM2.5和臭氧污染前体物排放源清单的现状与质量评估

大气污染源排放清单是研究细颗粒物(PM_2.5)和臭氧污染成因、制定PM_2.5和臭氧污染精准协同防控策略的重要基础数据.依托国家科技项目以及各级管理部门的强力推进,近年来我国PM_2.5和臭氧污染前体物排放清单研究与编制工作得到了迅速发展,积累了相对完善的本土前体物排放因子及PM_2.5和VOCs成分谱数据集,建立了较为系统的前体物排放清单表征方法和编制指南;交通、卫星等大数据和多种校验评估方法逐渐得到重视与应用,污染源和污染物种覆盖逐渐精细化, VOCs组分排放清单逐渐受到关注,各种尺度前体物排放清单的时空分辨率、时效性和可靠性有了显著提升,基本满足区域和城市开展PM_2.5与臭氧污染防控对排放源清单的需求.尽管如此,我国前体物排放清单依然存在不确定性较大、排放因子和成分谱数据建立缺乏规范化评估、组分清单校验薄弱、排放源清单编制质量评估方法缺失等不足.未来工作需要在排放因子和成分谱数据集规范化、排放清单校验与质量评估方法指南编制、近实时和短临预测排放清单方法学与业务化、不同类型排放清...     

利用MOPITT卫星资料计算CO源排放的新方法

利用MOPITT卫星资料和MOZART模式, 提出一种新的计算CO源排放的方法. 大气中CO浓度的变化由排放、传输、化学转化及沉降等物理化学过程决定, 这些过程的相互关系可从CO的收支平衡方程分析得到. 利用Horowitz源排放清单和MOZART模式模拟这些物理化学过程, 分析各个格点上CO浓度与各物理化学过程的相互关系, 利用这个变化关系, 结合2004年MOPITT观测的月平均CO浓度, 即可建立2004年各月CO的收支平衡方程, 计算出2004年各月各格点上CO的排放量. 该方法直接明了, 易于更新, 可以得到特定时间分辨率的源排放, 因此更接近实际源排放的情况. 利用该方法得到的CO新排放分布特征与Horowitz源排放大体一致, 但强度明显大于后者, 约为后者的1～2倍, 新源更能代表21世纪初CO源的月排放情况, 在人类活动影响较大的东亚和美国东部地区, Horowitz源显著低估了实际的CO源排放.     

北京气溶胶中的甲基磺酸

基于硫酸盐气溶胶在全球气候变化的重要作用, 甲基磺酸(MSA)和硫酸盐(SO₄^2&#8722;)二者作为二甲基硫(DMS)的主要氧化产物都是当今大气化学研究的热点. 通常认为DMS大都来自海洋表层浮游生物的排放, 因而把MSA作为大洋或沿海地区非海盐硫酸盐(nss-SO₄^2&#8722;)的示踪物(其比值1︰18). 至今为止绝大多数文献报道的MSA都来自于海洋或沿海气溶胶. 令人惊奇的是在远离海洋的北京, 甚至在沙尘暴期间, 所采集的TSP, PM10, PM2.5气溶胶样品中均检测到了MSA, 平均检出率达60%, 且其浓度显著高于沿海城市或远洋气溶胶中MSA. 相关性分析、因子分析和气象条件分析结果表明, 北京气溶胶中的MSA没有明显的海洋源, 陆地源释放的DMS 和工业废弃物释放的二甲基亚砜(DMSO)可能是MSA的两个主要前体, 低压高温气团和长时间辐照有利于MSA的生成, 陆地的人为污染可能是北京MSA的重要来源. 这一新发现会引起对北京等陆地城市的硫平衡直至全球硫循环机制的再探究.     

正定矩阵因子分解和非负约束因子分析用于大辽河沉积物中多环芳烃源解析的比较研究

正定矩阵因子分解(PMF)和非负约束因子分析(FA-NNC)是用于污染物源解析的两种较为先进的方法. 本研究将PMF和FA-NNC成功用于中国大辽河流域沉积物中多环芳烃(PAHs)的来源解析, 并比较两个模型得到的来源类型与贡献. 两种模型对于多环芳烃来源的判定有一致的结果, 分别是燃煤、生物质燃烧、交通和炼焦, PMF得到4个源的贡献率依次是43.3%, 24.3%, 16.7%, 15.7%; 与之对应, FA-NNC得到的贡献率为50.4%, 21.9%, 15.7%, 12.0%. PMF和FA-NNC对多环芳烃主要来源的判定结果与比值法、排放清单的结果基本一致, 且与辽宁省能源结构相符.     

星载MODIS资料与地面光度计探测气溶胶变分场

提出了地面多点动态光度计与MODIS卫星遥感气溶胶综合观测技术途径, 研究结果表明, 卫星MODIS遥感气溶胶资料经地面光度计观测场变分技术处理可取得显著的效果. 另外, 采用Terra卫星MODIS遥感与地面光度计变分处理的气溶胶分布特征初次揭示了北京周边地区(河北、山东等省)气溶胶及其污染排放影响特征. 这类气溶胶区域性影响特征与北京周边山谷南面开口的“马蹄型”地形相关, 文中采用HYSPLIT-4轨迹分析模式及其气象资料分析, 证实了此个例周边污染物扩散过程轨迹及其区域气溶胶影响特征.     

北京城市冬季大气污染动力: 化学过程区域性三维结构特征

北京城区1~3月4个试验观测点所获得的资料分析结果发现, 城市采暖期排放源影响总体效应明显, 采暖期、非采暖期城市不同区域测点污染气体浓度排放源阶段性影响特征显著; 城市建筑群上边界大气污染物NO_x, SO₂和CO具有大范围同位相演变特征, O₃浓度亦在不同测点变化趋势一致, 但与以上污染物呈“反位相”变化. 城市重污染过程采暖与非采暖期空气污染浓度城区范围亦有同步变化趋势. BECAPEX的综合探测表明, 北京地区污染气体及其气溶胶垂直分布廓线与城市边界层内大范围逆温层垂直结构存在显著相关. 此类点-面结合综合探测技术途径亦描述了城市局地污染过程与周边地区相互关联的区域性三维结构特征.     

新一代沙尘天气预报系统GRAPES_CUACE/Dust: 模式建立、检验和数值模拟

基于中国气象局数值预报基地研发的新一代全球/区域同化、预报系统(GRAPES)的中尺度预报模式(GRAPES_meso)和中国气象科学研究院大气成分中心开发的大气化学模块(CUACE/dust), 建立了中国沙尘天气预报系统(GRAPES-CUACE/Dust). 该系统引入了中国地区最新的土地沙漠化资料、中国沙漠沙尘气溶胶的光学特性资料、逐日变化的土壤湿度和雪盖资料. 模式质量守恒性能良好. 将批量实时预报结果与地面天气观测和臭氧分光计反演的气溶胶指数(TOMS AI)的对比表明: 模式能够比较准确地预报中国以及东亚地区沙尘天气发生、发展、输送以及消亡过程, 能够对起沙量、干、湿沉降量、沙尘浓度以及沙尘光学厚度等一系列要素进行实时定量预报. 以2006年4月7次主要沙尘天气为例, 分析了起沙和干、湿沉降以及沙尘大气载荷的时空分布等特征. 结果表明, 2006年4月东亚地区沙漠向大气中注入沙尘总量约为2.25亿吨, 沙尘排放以下面三大源区为主: 中国北部内蒙古和中蒙边界附近沙漠为东亚沙尘最重要的排放源, 沙尘排放量为1.53亿吨, 占排放总量的68%. 塔克拉玛干沙漠沙尘排放量位居第二, 将近4000万吨, 占沙尘排放总量的17%, 浑善达克沙地排放量约为1500万吨, 占排放总量的7%. 其他地区的沙漠、沙地以及废弃的耕地等的沙尘排放量之和只占沙尘排放总量的8%. 2006年4月东亚地区沙尘沉降总量为1.36亿吨. 沙尘沉降的区域分布表明, 三大沙漠源区同时也是沙尘的主要沉降区, 三大源区的沉降量大约占沉降总量78%, 共1.35亿吨的沙尘在三大沙漠源区沉降, 其次是源区下游的中国大陆地区, 沙尘沉降为沉降总量的16%, 大约200多万吨. 120ºE以东的中国近海、韩国、日本以及西太平洋地区沉降量只占总沉降量的6%左右, 约85万吨. 干、湿沉降的分析表明, 由于4月中国北方地区干燥少雨, 在2007年4月的沙尘沉降总量中, 以干沉降为主, 大约占沉降总量的94%, 湿沉降只占沉降总量的6%左右.     

基于激光雷达数据的奥运大气污染控制效果评估

为有效评估2008年奥运会期间北京本地及周边地区的大气污染控制效果, 利用双波长偏振激光雷达观测数据, 分析研究了奥运会期间北京地区气溶胶消光系数的演变规律. 结果表明: (1) 在气象要素几乎相同的情况下, 2008年奥运会期间近地面(250 m以下)消光系数较2007年同期下降了42.3%, 这表明北京本地污染控制措施对改善奥运会期间的空气质量起到了明显的作用. (2) 通过对比分析奥运会前(2008年7月20日~8月7日)与奥运会期间(2008年8月8~24日)气溶胶消光系数的变化, 发现奥运会期间消光系数日均值在边界层中上层(0.5~1.5 km)减少显著. 为解释此现象, 利用NAQPMS模式分别模拟了北京周边地区在奥运会前与奥运期间对北京地区大气污染物的输送状况, 发现PM₁₀的输送量在奥运期间有36.6%的削减, 这表明北京周边地区污染控制措施对改善奥运会期间的空气质量也起到了重要作用.     

苯并苊类化合物在气溶胶中的检出及其环境地球化学意义

在燃煤源气溶胶中检测出2个相对分子质量为202的芳烃化合物, 通过加氢色谱-质谱分析, 结合文献数据确定为苯并苊类. 对不同来源气溶胶组成研究表明, 苯并苊广泛存在于城市大气气溶胶中, 在桔杆、木碳及煤的燃烧产物中浓度很高, 而在汽车排放气体颗粒物、降尘、环境污水、土壤及河道沉积物中含量较低或无法检出. 分析了苯并苊类的可能来源其环境意义, 认为苯并苊类的浓度有可能成为污染源识别及贡献率评价的重要指标.     

大气污染与防治的过去、现在及未来

大气污染危害性本质上是大气污染物对人体健康和人类生存环境的影响.文章将大气污染与防治分为物理过程、化学过程和生物过程,阐述了如何用数学方法与计算机技术描述和计算这3个过程,对其发展历程及相互关联进行了系统评述.综合论述了大气物理、大气化学、源排放清单、大气环境监测、气象场预报、空气质量预报、源解析与溯源、大气污染对人类健康的影响、大气污染控制等方面的理论、技术和方法的发展沿革、现状与存在的问题.由于大气污染与防治物理过程、化学过程、生物过程及其数学描述方法和计算原理等极为复杂又交错影响制约,文章提出了大气污染危害性识别与控制的理论框架及核心科学问题,指出动态排放源清单反演与生成、颗粒物毒性识别、化学过程数据同化、健康风险预报预警、应急来源解析、动态优化控制等方面的理论、技术、方法和标准还不成熟,是未来发展的主要方向.另外,文章指出将大气污染物毒性与健康风险直接关联,可为大气污染应急优化控制和产业结构调整、能源结构调整与重污染源布局的优化问题提供更加直接和有效的科技支撑.本文提出的理论框架及核心科学问题的实现,将为找准污染源头、实现靶向治理、促进生态文明建设的客观需要发挥基本作用.     

城市边界层理化结构与大气污染形成机制研究进展

自2013年《大气污染防治行动计划》实施以来,我国空气质量持续改善,但京津冀地区细颗粒物浓度仍远高于国家标准,秋冬季重污染天气仍时有发生.近些年,我国科学家在大气污染的立体探测、成因机制和来源解析、气溶胶和边界层相互作用等研究领域取得重要进展,进一步支撑了我国大气污染的科学防治和重污染天气的有效应对,然而我国当前大气污染仍面临诸多科学难题.本文简要概述了我国近些年在大气污染垂直探测方面的一些研究进展,特别是依托于北京325 m气象塔建设的城市边界层理化结构探测平台,详细论述了北京地区不同季节大气气溶胶化学组分的垂直分布特征及其与边界层物理要素的相互作用,同时基于2014年亚太经合组织峰会(APEC)和2015年纪念抗日战争胜利70周年阅兵前后的垂直观测,阐明了大气污染化学组分对区域源排放控制的响应机制.本文还针对大气细颗粒物中的二次无机组分(硝酸盐和硫酸盐)和二次有机气溶胶的生成机制以及极端霾事件的生消机制的最新研究进展进行了评述,并在最后对大气污染监测、二次无机气溶胶生成机制和有机气溶胶的分子组成和物理化学属性(相态、挥发性和氧化态等)等未来研究给出了一些建议.     

中国区域主要颗粒物及污染气体的排放源清单

利用政府部门公布的最新数据, 包括社会-经济数据、化石燃料和生物质燃料消耗数据等,同时采用一些新的、中国特有的排放因子, 计算了中国大陆2007 年高时空分辨率的颗粒物及污染气体的排放源清单. 计算的年排放量分别是: PM_2.5 1321.2 万吨, BC 139.9 万吨, OC 294.6 万吨,SO₂ 3158.4 万吨, NO_x 2324.8 万吨, NH₃ 1601.7.0 万吨, CO 16485.6 万吨, VOCs 3546.4 万吨. 计算出的全国和各地区的排放量采用0.5°×0.5°的网格来图示, 表明沿海地区及部分中部地区的排放强度明显高于西部地区; 部分污染物的排放具有较强的季节性, 主要是由于自然因素及居民采暖、农业秸秆的露天焚烧的季节性等所致. 分析对比表明, 本文计算的排放结果与其他清单基本相当, 但在不同污染物分类别的排放量上则不尽相同; 估算误差相对以往清单小.     

2002年北京特大沙尘暴的理化特性及其组分来源分析

2002年3月北京发生了有历史记录以来最大的沙尘暴, 总颗粒物浓度高达10.9 mg·m^-3, 高出国家颗粒物污染标准54倍. 主要地壳源元素Ca, Al, Fe, Mg, Na, Ti等高达平日的30~58倍. 污染元素Zn, Cu, Pb, As, Cd, S比平时高出几倍至近十倍. 其中Pb, As, Cd, S在PM2.5中富集系数分别高达12.7, 29.6, 43.5, 28.4, 这些污染物部分来自于沙尘暴长距离传输过程中矿物气溶胶与沿途污染源排放的污染气溶胶的混合. 污染物增加的另一原因是沙尘暴入侵气团和北京当地污染气团之间的交汇叠加. 沙尘暴中PM2.5细粒子占TSP的30%左右, 污染物在PM2.5细粒子中的浓度占TSP总浓度的45%~69%. 各种污染物在沙尘暴过后普遍增加, 证明了沙尘暴带来的大量矿物气溶胶尤其是其中的细粒子有利于污染物的转化和积聚. 在此次特大沙尘暴中再次检测出高浓度Fe(Ⅱ), 为大气和海洋体系中的铁硫耦合反馈机制提供了新证据. 污染物组分的成倍增加和Fe(Ⅱ)的增加, 都说明了沙尘暴是影响全球生态环境变化的重要因素.     

全球能源互联网及关键技术

<正>以全球变暖为主要特征的气候变化对自然生态系统和人类社会产生巨大影响,正日益威胁人类可持续发展.工业革命以来以化石能源为主导的能源供应体系是温室气体排放的主要来源,且随着全球能源需求的快速增长,全球温室气体排放也呈现爆发式增长.当前能源发展方式的不可持续性,主要体现在资源、环境和气候三个方面.首先是资源不可持续,按照目前开采强度,煤油气资源仅     

青藏农村生活能源结构及一次PM2.5排放估算

在我国农村地区,生物质和煤炭等固体燃料被广泛地用于居民生活炊事和取暖等活动,对区域空气质量、室内空气和居民健康产生危害.本研究基于在青藏农村地区开展的能源消耗实地调研,分析了两地农村居民生活能源消费结构,测算了农村生活燃烧源一次细颗粒物的排放量.研究表明,在西藏和青海农村家庭的炊事活动中,27%和8%的时间用气或电,而大部分时间仍使用固体燃料.西藏地区农村生活能源消费中,薪柴和畜粪消耗量分别占44%和53%.在青海省农村地区,薪柴和畜粪的消耗量占比分别是17%和37%.西藏和青海农村居民生活能源消费总量388.22万t(380.41万t～396.11万t)和428.27万t(327.86万t～530.60万t).炊事和取暖消耗燃料总量几乎相当.在市级层面,就某一种燃料而言,其消耗量与人口并没有显著的相关关系(P0.05),但是居民生活燃料总消耗量与人口数之间有非常显著的正相关关系(r=0.993, P0.001),反映出户均能源消费量基本相近.根据调查的能源消耗量,初步测算的青海和西藏地区农村居民生活源排放的一次PM_(2.5)分别是3.21万t(四分位区间为3.19万t～3.34万t)和4.27万t(3.31万t～5.37万t).     

固体废物管理和温室气体耦合控制的不确定双层规划

以北京市城市固体废物管理系统为例,采用不确定双层规划方法建立优化模型(IBLP-GC),其中以区间参数反映系统的不确定信息,从环境角度体现对温室气体排放量的严格控制,从经济角度体现区域管理成本最小化,实现环境目标和经济目标的集成化.并提出基于模糊满意度的相互作用2阶段算法对模型进行求解.结果表明,在规划期内,填埋场、生化处理厂、焚烧厂的处理比例达到0.25:0.35:0.40,垃圾资源化利用率达到75%;填埋场是温室气体的首要排放源,而生化处理厂和焚烧厂是管理成本的主要贡献单元.3种模型的综合对比分析表明,系统成本越低,温室气体排放量越高,造成较低的垃圾资源化程度;开展填埋气综合利用是一种潜在的、能同时降低温室气体排放量和削减系统成本的途径;与2个不确定单目标规划方法(ILP-GHG和ILP-COST)相比,不确定双层规划模型能够提供不确定条件下的综合考虑环境影响和经济效益的固体废物管理规划方案.     

南京持续雾霾天气中亚微米细颗粒物化学组分及光学性质

2013年1月,我国中东部地区发生持续性雾霾污染事件.本研究利用Aerodyne气溶胶化学组分监测仪(ACSM)对南京地区非难熔性亚微米细颗粒物(NR-PM1)化学组分(包括有机物、硫酸盐、硝酸盐、铵盐和氯化物)进行实时在线连续监测,结合光声气溶胶消光仪(PAX)表征大气颗粒物的消光性质和黑碳测量仪(Aethalometer)测定黑碳(BC)的浓度.观测期间,有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、氯化物和BC对PM1(NR-PM1+BC)的贡献分别为32.3%,26.0%,17.9%,13.2%,2.8%和7.8%.利用正定矩阵因子分析法(PMF)解析出3类有机气溶胶:烃类有机气溶胶(HOA)、半挥发低氧化态有机气溶胶(SV-OOA)和低挥发高氧化态有机气溶胶(LV-OOA),三者平均浓度分别占总有机气溶胶的27.4%,32.2%和40.4%.可见观测期间二次组分是PM1的主体部分.受本地晚间餐饮源和机动车排放高峰的影响,HOA在晚间时段急剧增加,导致观测期间有机物出现剧烈的变化特征.整体而言,二次气溶胶(硫酸盐、硝酸盐、SV-OOA和LV-OOA)的质量浓度、总质量分数和气溶胶单次散射反照率分别随相对湿度(RH)的增加而升高,表明RH的增加有利于二次气溶胶的不断形成.另外,大气能见度随RH的增加而降低,也随二次组分含量的增加而降低,说明RH与PM1中二次组分对雾霾期间大气能见度产生协同影响.