大气污染与防治的过去、现在及未来

大气污染危害性本质上是大气污染物对人体健康和人类生存环境的影响.文章将大气污染与防治分为物理过程、化学过程和生物过程,阐述了如何用数学方法与计算机技术描述和计算这3个过程,对其发展历程及相互关联进行了系统评述.综合论述了大气物理、大气化学、源排放清单、大气环境监测、气象场预报、空气质量预报、源解析与溯源、大气污染对人类健康的影响、大气污染控制等方面的理论、技术和方法的发展沿革、现状与存在的问题.由于大气污染与防治物理过程、化学过程、生物过程及其数学描述方法和计算原理等极为复杂又交错影响制约,文章提出了大气污染危害性识别与控制的理论框架及核心科学问题,指出动态排放源清单反演与生成、颗粒物毒性识别、化学过程数据同化、健康风险预报预警、应急来源解析、动态优化控制等方面的理论、技术、方法和标准还不成熟,是未来发展的主要方向.另外,文章指出将大气污染物毒性与健康风险直接关联,可为大气污染应急优化控制和产业结构调整、能源结构调整与重污染源布局的优化问题提供更加直接和有效的科技支撑.本文提出的理论框架及核心科学问题的实现,将为找准污染源头、实现靶向治理、促进生态文明建设的客观需要发挥基本作用.     

雄安新区大气污染的气象特征分析

2017年4月,中国共产党中央委员会和国务院决定在河北设立雄安新区,以推进京津冀协同发展,要将雄安新区打造为环境优美的生态城市.通过分析雄安新区2016年5月24日至2017年4月30日的空气质量数据和气象数据,对该地区的大气污染现状进行了研究,并揭示其与气象条件的关系,旨在为雄安新区的合理规划提供科学依据.研究发现雄安新区的主要大气污染物为PM_(2.5)和PM_(10),其重污染过程主要出现在秋、冬两季,污染程度与相对湿度呈正相关,与风速和温度呈负相关.尽管雄安新区目前的开发程度较低,但受本地排放和周边污染物输送的共同影响,大气污染问题不容忽视.在雄安新区的规划和建设过程中,需要考虑周边地区的协调发展,共同治理大气环境.     

基于数值模式的细颗粒物来源解析

传统的颗粒物来源解析是通过受体采样和化学组分分析开展,该方法主要适用于有限的采样点位和时段.为了提高颗粒物来源解析结果的时空分辨率,发展了以数值模式和受体模型相结合的颗粒物来源解析技术.基于南京大学自主研发的区域大气环境模式(RegAEMS)和基于正定矩阵因子分解法的受体模型(PMF),以2014年南京青年奥林匹克运动会(简称青奥会)为例,开展了细颗粒物的来源解析研究.结果表明,RegAEMS可以较好地模拟南京市PM_(2.5)浓度及其主要化学组分,与同期基于手工采样分析的结果基本相当.进一步利用PMF模型计算不同类型排放源的贡献,发现南京青奥会期间(2014年7~9月)PM_(2.5)的来源依次是二次有机气溶胶(25.9%)、燃煤(16.5%)、硫酸盐(14.5%)、硝酸盐(12.6%)、机动车尾气(12.0%)、扬尘(11.7%)和工业生产(6.9%).比较发现,本方法解析出来的PM_(2.5)主要排放源贡献与基于离线采样分析的源解析结果基本一致.此外,基于数值模式和受体模型的源解析结果还反映出了青奥会中期电厂燃煤和工业生产的排放对颗粒物的贡献要明显低于青奥会前期和后期,表明青奥会期间对工业生产和电厂燃煤的污染控制措施起到了有效作用.本研究所发展的将数值模型和受体模型相结合的颗粒物来源解析方法还可以实现对未来重污染天气下的颗粒物来源贡献分析,从而为大气重污染应急管控提供科学依据.     

燃煤PM_(2.5)的形成机理及控制方法

正我国是一个以煤炭为主要能源的国家,煤炭燃烧为我们提供必需的热源和电力的同时,也排放了大量的PM_(2.5)。如何从源头控制PM_(2.5)的排放,加大PM_(2.5)形成机理和控制技术的研究和开发,多学科交叉合作,对症下药,才是解决我国PM_(2.5)污染最根本的途径。2013年12月,我国100多座城市遭遇严重雾霾天气,尤其是江浙沪地区,12月初遭到史无前例的大规模、长时期雾霾侵袭。PM_(2.5)再次成为公众关注热点。它的消光作用是导致灰霾天气的罪魁祸首:它在大气中长时间漂浮和远距离迁移影响着人们的正常生活和工作;它可吸入肺的特点更危害着大家的身体健康。2013年9月10日,国务院印发了《大气污染防治行动计划》     

新一代沙尘天气预报系统GRAPES_CUACE/Dust: 模式建立、检验和数值模拟

基于中国气象局数值预报基地研发的新一代全球/区域同化、预报系统(GRAPES)的中尺度预报模式(GRAPES_meso)和中国气象科学研究院大气成分中心开发的大气化学模块(CUACE/dust), 建立了中国沙尘天气预报系统(GRAPES-CUACE/Dust). 该系统引入了中国地区最新的土地沙漠化资料、中国沙漠沙尘气溶胶的光学特性资料、逐日变化的土壤湿度和雪盖资料. 模式质量守恒性能良好. 将批量实时预报结果与地面天气观测和臭氧分光计反演的气溶胶指数(TOMS AI)的对比表明: 模式能够比较准确地预报中国以及东亚地区沙尘天气发生、发展、输送以及消亡过程, 能够对起沙量、干、湿沉降量、沙尘浓度以及沙尘光学厚度等一系列要素进行实时定量预报. 以2006年4月7次主要沙尘天气为例, 分析了起沙和干、湿沉降以及沙尘大气载荷的时空分布等特征. 结果表明, 2006年4月东亚地区沙漠向大气中注入沙尘总量约为2.25亿吨, 沙尘排放以下面三大源区为主: 中国北部内蒙古和中蒙边界附近沙漠为东亚沙尘最重要的排放源, 沙尘排放量为1.53亿吨, 占排放总量的68%. 塔克拉玛干沙漠沙尘排放量位居第二, 将近4000万吨, 占沙尘排放总量的17%, 浑善达克沙地排放量约为1500万吨, 占排放总量的7%. 其他地区的沙漠、沙地以及废弃的耕地等的沙尘排放量之和只占沙尘排放总量的8%. 2006年4月东亚地区沙尘沉降总量为1.36亿吨. 沙尘沉降的区域分布表明, 三大沙漠源区同时也是沙尘的主要沉降区, 三大源区的沉降量大约占沉降总量78%, 共1.35亿吨的沙尘在三大沙漠源区沉降, 其次是源区下游的中国大陆地区, 沙尘沉降为沉降总量的16%, 大约200多万吨. 120ºE以东的中国近海、韩国、日本以及西太平洋地区沉降量只占总沉降量的6%左右, 约85万吨. 干、湿沉降的分析表明, 由于4月中国北方地区干燥少雨, 在2007年4月的沙尘沉降总量中, 以干沉降为主, 大约占沉降总量的94%, 湿沉降只占沉降总量的6%左右.     

中国黑碳气溶胶排放量及其空间分布

基于国家统计数据、国内最新实测排放因子数据和更符合中国实际情况的机动车排放因子模型计算了中国大陆(不包含港澳台地区)2008年黑碳气溶胶排放清单,并建立0.5°×0.5°的黑碳排放空间分布图.2008年中国大陆黑碳排放总量为160.494×104t.其中工业源和居民生活消费源是最主要的贡献者,分别为69.503×104和63.602×104t,占总量的82.9%;交通运输黑碳排放量为19.463×104t,贡献了总量的12.1%;但不同省市各行业源贡献比例差异显著,可分为工业源贡献区、居民生活源贡献区、工业源和居民生活源共同贡献区,以及交通源贡献区.从能源类型看,黑碳主要来源于煤炭和生物燃料燃烧,分别占51.0%和32.2%.黑碳排放空间分布不均匀,呈东高西低的趋势,与区域经济发展情况和农村人口密度一致;其中高排放量地区以全国总面积的5.7%贡献了总排放量的41.2%,山西、河北、山东、河南以及四川等地具有较高的排放量.     

交通与雾霾的源受体关系新认识——“疫情霾”的启发

正交通排放控制一直被视作缓解特大城市空气污染的有效途径,然而, 2020年春节期间发生于京津冀区域的雾霾引发了全社会对控制雾霾是否有必要进行交通管控的高度质疑.受新型冠状病毒传播的影响,叠加春节假期, 2020年1月23日起的人为活动几近停滞,交通降低比例远远超过了此前一些重大事件期间的下降程度.然而, 1月25～28日和2月9～13日,北京空气质量指数(air quality index, AQI)达到中重度污染水平, PM_(2.5)日峰值浓度在2月12日达到218.3μg m~(-3).     

民用固体燃料燃烧超细颗粒物排放及其潜在健康影响

用于民用炊事与取暖的固体燃料燃烧过程排放大量的细颗粒物(PM_(2.5)),是造成大气及室内空气污染的主要污染源之一,尤其会给室内人员带来较大的健康风险.越来越多的研究表明,民用固体燃料燃烧过程中产生的细颗粒物从数浓度角度主要以超细颗粒物(PM0.1)为主.然而,目前民用固体燃料燃烧产生的超细颗粒物及其潜在健康影响尚未受到足够的重视,其排放与健康风险的评估一般包含在PM_(2.5)质量浓度评价中.本文简要分析了目前针对民用固体燃料燃烧中超细颗粒物排放的研究进展,包括燃烧过程中超细颗粒物的形成机制及排放特征.此外,本文还讨论了民用固体燃料燃烧导致的室内超细颗粒物污染引发的潜在健康影响,阐述了当前民用固体燃料燃烧的颗粒物污染与健康风险评价中仅使用PM_(2.5)质量浓度作为评价指标而未考虑超细颗粒物数浓度可能带来的问题,并在最后探讨了民用固体燃料燃烧超细颗粒物排放的控制与管理思路.     

2008年奥运期间北京及周边地区大气污染物消减变化

2008年中国科学院京津冀大气环境监测网圆满完成奥运会前后北京及周边地区大气环境监测预警任务.监测结果表明,夏季京津冀大气复合污染呈现高浓度臭氧与高浓度细粒子叠加的高氧化性区域污染,SO2,PM2.5,NO2,O3_8hmax(8h滑动平均最大值)与Ox夏季浓度均值分别为(22±11),(90±40),(25±5),(136±35)与(112±21)μg/m3.奥运会时段北京及周边地区SO2,PM2.5,NO2,O3_8hmax与Ox京津冀区域平均值分别为(13±4),(56±28),(23±4),(114±29)与(95±17)μg/m3,大气污染物浓度显著下降;对比奥运会前夏季均值,分别下降了51.0%,43.7%,12.5%,20.2%,18.9%,实现了"绿色奥运"的大气质量控制目标.奥运会后,随着临时大气污染管控措施的取消,北京及周边地区SO2,PM2.5及NOx浓度均显著反弹上升。     

机动车源对细颗粒物的贡献估算方法综述

近年来,随着机动车保有量的增加,机动车源成为导致大气颗粒物污染的主要源类之一.机动车源对大气细颗粒物(PM_(2.5))的浓度贡献,以及如何准确评估机动车源贡献是目前亟需解答的问题.本研究在调研已有文献研究的基础上,总结了目前机动车源贡献评估的主要方法,包括基于源清单信息的方法、受体模型法、化学传输模型法、混合源解析方法等,阐释了各种方法的原理与应用,评述了各种源解析方法的优势与存在的问题;此外,总结了国内不同城市(尤其是北京市)机动车源对细颗粒物的贡献,指出了定量机动车源贡献中面临的挑战与尚待解决的问题.     

金华市冬季大气颗粒物PM_(2.5)中多环芳烃的污染现状及健康风险评价

多环芳烃(PAHs)是大气细颗粒物PM_(2.5)中典型的有毒有害物质,具有"三致"效应.为了解金华市PM_(2.5)中PAHs的污染特征,明确关键污染源,于2013年12月~2014年1月采集了金华市冬季大气PM_(2.5)样品,采用GC-MS/MS方法分析了16种优控PAHs.结果显示,冬季PAHs的总质量浓度为62.75±27.87 ng m~(-3),浓度最高的4种PAHs分别为苯并(b)荧蒽(15.13%)芘(13.05%)荧蒽(12.47%)屈(10.62%),占SPAHs的50%以上.利用比值法开展的来源解析表明,燃煤排放以及交通尾气特别是汽油车的排放是金华市大气PAHs的主要污染源.终生致癌风险评价模型(ILCR)的评价结果显示,ILCR值介于10~(-6)~10~(-5),金华市大气PAHs存在较低的致癌风险.     

城市边界层理化结构与大气污染形成机制研究进展

自2013年《大气污染防治行动计划》实施以来,我国空气质量持续改善,但京津冀地区细颗粒物浓度仍远高于国家标准,秋冬季重污染天气仍时有发生.近些年,我国科学家在大气污染的立体探测、成因机制和来源解析、气溶胶和边界层相互作用等研究领域取得重要进展,进一步支撑了我国大气污染的科学防治和重污染天气的有效应对,然而我国当前大气污染仍面临诸多科学难题.本文简要概述了我国近些年在大气污染垂直探测方面的一些研究进展,特别是依托于北京325 m气象塔建设的城市边界层理化结构探测平台,详细论述了北京地区不同季节大气气溶胶化学组分的垂直分布特征及其与边界层物理要素的相互作用,同时基于2014年亚太经合组织峰会(APEC)和2015年纪念抗日战争胜利70周年阅兵前后的垂直观测,阐明了大气污染化学组分对区域源排放控制的响应机制.本文还针对大气细颗粒物中的二次无机组分(硝酸盐和硫酸盐)和二次有机气溶胶的生成机制以及极端霾事件的生消机制的最新研究进展进行了评述,并在最后对大气污染监测、二次无机气溶胶生成机制和有机气溶胶的分子组成和物理化学属性(相态、挥发性和氧化态等)等未来研究给出了一些建议.     

ACE-Asia期间北京PM2.5的化学特征及其来源分析

2001年3 ～ 4月, 在北京采用美国IMPROVE仪器对PM2.5粒子进行了取样观测. 用质子激发X射线荧光分析(PIXE)方法分析后, 得到了20种元素成分的质量浓度. 研究表明, 观测期间北京春季沙尘PM2.5平均质量浓度为14.6 μg/m3, 在3月21日和4月10日发生沙尘天气, 沙尘PM2.5质量浓度分别为62.4和54.1 μg/m3, 表明北京沙尘天气的细粒子污染是非常严重的. 在北京发生沙尘天气的3月21日和4月10日, PM2.5粒子的S和Cu富集因子非常低, 表明远方的沙尘占了主要贡献; 而在非沙尘天气, S和Cu浓度和富集因子较大, 这可能是局地尘占了主导贡献. PM2.5中与人类活动有关的元素(如S, Cu)富集因子的变化可能是区分北京地区外来尘和局地尘相对贡献的一个有效方法. 因子分析结果表明, 地壳物质、人类工业活动和燃油这三种源对北京春季PM2.5有明显贡献.     

北京市碳黑气溶胶排放清单估算及预测

碳黑气溶胶是含碳燃料不完全燃烧的产物, 能够改变大气辐射性质, 并能危害人体健康. 北京是以煤炭为主要能源的特大城市, 目前正在调整能源结构、减少污染排放以达到绿色奥运的目标. 使用2000年的北京市能源统计数据, 结合碳黑排放因子, 计算北京市的碳黑气溶胶排放清单, 排放总量估算为7.77 Gg. 焦炭、原煤、非商品能源秸秆是北京碳黑排放清单中最重要的排放源. 根据北京奥运能源规划, 预计2008年北京排放碳黑气溶胶2.97 Gg(不包括非商品能源). 如果2008年农村非商品能源的碳黑排放量保持2004年水平不变, 农村非商品能源将是2008年北京碳黑的最大排放源.     

2002年北京特大沙尘暴的理化特性及其组分来源分析

2002年3月北京发生了有历史记录以来最大的沙尘暴, 总颗粒物浓度高达10.9 mg·m^-3, 高出国家颗粒物污染标准54倍. 主要地壳源元素Ca, Al, Fe, Mg, Na, Ti等高达平日的30~58倍. 污染元素Zn, Cu, Pb, As, Cd, S比平时高出几倍至近十倍. 其中Pb, As, Cd, S在PM2.5中富集系数分别高达12.7, 29.6, 43.5, 28.4, 这些污染物部分来自于沙尘暴长距离传输过程中矿物气溶胶与沿途污染源排放的污染气溶胶的混合. 污染物增加的另一原因是沙尘暴入侵气团和北京当地污染气团之间的交汇叠加. 沙尘暴中PM2.5细粒子占TSP的30%左右, 污染物在PM2.5细粒子中的浓度占TSP总浓度的45%~69%. 各种污染物在沙尘暴过后普遍增加, 证明了沙尘暴带来的大量矿物气溶胶尤其是其中的细粒子有利于污染物的转化和积聚. 在此次特大沙尘暴中再次检测出高浓度Fe(Ⅱ), 为大气和海洋体系中的铁硫耦合反馈机制提供了新证据. 污染物组分的成倍增加和Fe(Ⅱ)的增加, 都说明了沙尘暴是影响全球生态环境变化的重要因素.     

北京冬季PM1中有机气溶胶的高分辨率气溶胶质谱观测

有机气溶胶(OA)是大气细粒子中的重要组分,其化学组成和来源的识别对有效控制颗粒物污染水平具有重要意义.利用高分辨率气溶胶飞行质谱对北京2010年冬季亚微米气溶胶(PM1)中OA质量浓度和粒径分布进行了高时间分辨率(5min)的在线测定,以了解其化学特征及来源.结果表明,北京冬季OA的平均浓度为20.9±25.3ug/m3,最小值与最大值分别为1.9和284.6ug/m3.OA的H/C,O/C,N/C的摩尔比分别为1.70,0.17和0.005,相应的OM/OC(有机物和有机碳的质量比)为1.37.OA的粒径分布范围较宽,在积聚模态450nm附近有明显的峰值,而对超细粒子(Dva<100nm)的贡献主要来自燃烧源的一次排放.北京冬季的OA主要分为3类:烃类有机气溶胶(HOA)、烹饪类有机气溶胶(COA)和氧化性有机气溶胶(OOA),分别占OA的26.9%,49.7%和23.4%.HOA和COA分别来自燃烧源和烹饪源排放的一次有机气溶胶(POA),而OOA则对应着"老化"的二次有机气溶胶(SOA).     

ACE-Asia期间北京PM2.5的化学特征及其来源分析

2001年3 ~ 4月, 在北京采用美国IMPROVE仪器对PM _2.5粒子进行了取样观测. 用质子激发X射线荧光分析(PIXE)方法分析后, 得到了20种元素成分的质量浓度. 研究表明, 观测期间北京春季沙尘PM _2.5平均质量浓度为14.6 μg/m³, 在3月21日和4月10日发生沙尘天气, 沙尘PM _2.5质量浓度分别为62.4和54.1 μg/m³, 表明北京沙尘天气的细粒子污染是非常严重的. 在北京发生沙尘天气的3月21日和4月10日, PM _2.5粒子的S和Cu富集因子非常低, 表明远方的沙尘占了主要贡献; 而在非沙尘天气, S和Cu浓度和富集因子较大, 这可能是局地尘占了主导贡献. PM _2.5中与人类活动有关的元素(如S, Cu)富集因子的变化可能是区分北京地区外来尘和局地尘相对贡献的一个有效方法. 因子分析结果表明, 地壳物质、人类工业活动和燃油这三种源对北京春季PM _2.5有明显贡献.     

脱硫装置及其控制技术

我国约80%的电力能源、70%的工业能源大气污染和80%的供热、民用燃煤都来自煤.我国的原煤中灰分和硫含量较高,硫含量在0.1%~10%不等.我国的煤耗大户是燃煤电厂,其排放量占工业总排放量的55%左右.因此,削减和控制燃煤,特别是火电厂的燃煤污染,是当前我国大气污染控制领域最紧迫的任务之一,因此,脱硫技术正在飞速发展.     

我国PM2.5和臭氧污染前体物排放源清单的现状与质量评估

大气污染源排放清单是研究细颗粒物(PM_2.5)和臭氧污染成因、制定PM_2.5和臭氧污染精准协同防控策略的重要基础数据.依托国家科技项目以及各级管理部门的强力推进,近年来我国PM_2.5和臭氧污染前体物排放清单研究与编制工作得到了迅速发展,积累了相对完善的本土前体物排放因子及PM_2.5和VOCs成分谱数据集,建立了较为系统的前体物排放清单表征方法和编制指南;交通、卫星等大数据和多种校验评估方法逐渐得到重视与应用,污染源和污染物种覆盖逐渐精细化, VOCs组分排放清单逐渐受到关注,各种尺度前体物排放清单的时空分辨率、时效性和可靠性有了显著提升,基本满足区域和城市开展PM_2.5与臭氧污染防控对排放源清单的需求.尽管如此,我国前体物排放清单依然存在不确定性较大、排放因子和成分谱数据建立缺乏规范化评估、组分清单校验薄弱、排放源清单编制质量评估方法缺失等不足.未来工作需要在排放因子和成分谱数据集规范化、排放清单校验与质量评估方法指南编制、近实时和短临预测排放清单方法学与业务化、不同类型排放清...     

青藏农村生活能源结构及一次PM_(2.5)排放估算

在我国农村地区,生物质和煤炭等固体燃料被广泛地用于居民生活炊事和取暖等活动,对区域空气质量、室内空气和居民健康产生危害.本研究基于在青藏农村地区开展的能源消耗实地调研,分析了两地农村居民生活能源消费结构,测算了农村生活燃烧源一次细颗粒物的排放量.研究表明,在西藏和青海农村家庭的炊事活动中,27%和8%的时间用气或电,而大部分时间仍使用固体燃料.西藏地区农村生活能源消费中,薪柴和畜粪消耗量分别占44%和53%.在青海省农村地区,薪柴和畜粪的消耗量占比分别是17%和37%.西藏和青海农村居民生活能源消费总量388.22万t(380.41万t～396.11万t)和428.27万t(327.86万t～530.60万t).炊事和取暖消耗燃料总量几乎相当.在市级层面,就某一种燃料而言,其消耗量与人口并没有显著的相关关系(P0.05),但是居民生活燃料总消耗量与人口数之间有非常显著的正相关关系(r=0.993, P0.001),反映出户均能源消费量基本相近.根据调查的能源消耗量,初步测算的青海和西藏地区农村居民生活源排放的一次PM_(2.5)分别是3.21万t(四分位区间为3.19万t～3.34万t)和4.27万t(3.31万t～5.37万t).