以二甲醚为还原剂的氮氧化物存储还原试验研究

试验研究了以Pt/Co-BaO/γ^- Al₂O₃为催化剂、二甲醚（DME）为还原剂的NOx储存还原（NSR）性能,以及还原时间和温度对NSR的影响规律,并通过程序升温脱附和程序升温表面反应分析了DME对其存储NOx热稳定性的影响.结果表明,在等温DME-NSR循环过程中,NOx的转化效率保持在60%~70%以上;DME能够促进催化剂中硝酸盐的分解和NOx的脱附,并还原NOx.     

二甲醚选择性催化还原NO_x的试验研究

使用7%MoO3/γ-Al2O3(质量分数)为催化剂,对二甲醚(DME)作为还原剂选择性催化还原(SCR)降低NOx进行了试验研究.分别考察了反应温度、氧含量、DME与NO的比例对NO转化率的影响,测定了产物中的碳分布,并对NO与NO2分别作为NOx源进行了转化率比较.研究结果表明:常压条件下,在250~500℃内,随着反应温度的升高,NOx转化率先增大后减小;醚氮比对NO转化率的影响不明显;随着氧含量的增加,NOx转化率先增大后减小,当φO2=5%时,NO最高转化率约为53%;NO2比NO更容易被DME催化还原;含碳主要产物为CO、CO2,有少量甲醇(CH3OH)、甲醛(H2CO)生成.     

Pt/Ba/Ce/γ-Al_2O_3催化剂H_2-NSR性能影响因素的试验分析

将改进的溶胶-凝胶法与等体积浸渍法相结合制备了Pt/Ba/Ce/γ-Al2O3钙钛矿催化剂,研究了其表面性能;采用NOx存储还原循环试验的方法,以氢气为还原剂,研究了还原剂体积分数、还原时间和空速等反应条件,以及以CO2与HC为代表的发动机排气成分对催化剂存储还原特性的影响.结果表明:所制备的Pt/Ba/Ce/γ-Al2O3催化剂具有良好的催化活性及较大的比表面积;在所研究的范围内,不同还原剂体积分数下存在NOx转化率最高的最佳还原时间,而且随着还原剂体积分数增加,最佳还原时间逐渐缩短;还原剂体积分数的增加将会加速NOx的脱附,若还原剂体积分数过高,则会造成部分NOx溢出过快,还原时间不足而引起转化率降低;在7.0×104 h-1的大空速条件下,NOx转化率仍可以保持在86.9%,Pt/Ba/Ce/γ-Al2O3催化剂的空速特性良好;CO2在一定程度上抑制了NOx的存储,影响催化剂的活性,但催化剂容易再生;采用C3H6模拟排气中的HC,其体积分数较低时对H2还原NOx具有抑制作用,当C3H6的体积分数较高时可以促进NOx的还原转化.     

氮氧化物储存还原反应中还原时间的控制方法

使用H_2作为还原剂,采用NO_x存储还原循环的试验方法,在石英反应器上研究了还原时间、反应温度和还原剂体积分数对NO_x存储还原(NSR)催化剂Pt/Ba/Ce/γ-Al_2O_3存储还原特性的影响.结果表明:存在一个最佳还原时间,在此处可取得最高的循环转化率;最佳还原时间与反应温度和还原剂体积分数相关,提高反应温度或者降低还原剂体积分数,最佳还原时间延长.     

CuMn2O4/HZSM-5催化二甲醚水蒸气重整制氢的试验研究

摘要： 搭建了二甲醚水蒸气重整制氢的小样模拟台架,并制备了二甲醚重整制氢催化剂.研究了不同水解活性组分、甲醇重整活性组分和煅烧温度下的尖晶石复合催化剂对二甲醚水蒸气催化重整制氢性能的影响.结果发现：不同水解活性组分中,HZSM 5（硅铝摩尔比r=n(SiO2)/n(Al2O3)=38）的双功能催化剂的H2产率最高;甲醇重整活性组分中,铜锰尖晶石结构催化组分（CuMn2O4）的双功能催化剂的H2产率最高;煅烧温度对CuMn2O4双功能催化剂的催化效果有明显影响,其中煅烧温度为700 °C时H2产率最高.     

H2为还原剂的钙钛矿类催化剂存储还原NOx试验

以LaCoO3/K2CO3/CeZrO2为催化剂，分别采用程序升温脱附（TPD）、程序升温表面反应测试（TPSR）和以H2为还原剂的NOx存储-还原循环试验，研究了催化剂存储NOx的热稳定性以及NOx存储还原的性能，并分别对反应温度、还原时间和还原剂浓度这些影响因素进行了讨论.结果表明：LaCoO3/K2CO3/CeZrO2具有良好的储存和脱附再生性能，H2有较强的还原能力，在340～400 ℃下NOx转化率均为70%~80%，这些非常有利于降低发动机在实际工况下排放的NOx.
     

入口气组分对质子交换膜燃料电池柴油水蒸气重整制氢流程的影响

考察了Ni--Yb/γ--Al2O3(Ni 16%,Yb 5%,质量分数)催化剂,入口气中添加不同组分(CO2、H2和CH4)对柴油低/高温水蒸气重整过程中转化率及重整率的影响,以及添加CO2入口气对质子交换膜燃料电池柴油水蒸气重整制氢流程中后续的CO水气变换和深度去除CO过程的影响.结果表明:入口气中添加CO2或H2进一步提高了柴油在低温(400～500℃)水蒸气重整反应中的转化率(95%),能够为后续的高温(550～750℃)水蒸气重整过程提供CH4代替柴油作为重整原料,从而显著抑制了积碳.入口气中添加H2对高温水蒸气重整有抑制作用,添加CH4不利于提高柴油转化率.入口气中添加CO2时,气碳摩尔比约为0.54时柴油转化率最佳,但重整产物中CO含量会增加,因而后续CO水汽变换过程的空速需降低以便保证CO去除率,添加CO2对最后深度去除CO过程(两段选择甲烷化法)无明显影响.     

稀燃汽油机Ag/Al_2O_3催化剂上选择性还原NO_x

富氧条件下氮氧化物(NOx)去除是目前机动车尾气净化的研究难点之一。制备了Ag/Al2O3催化剂,在试验室活性评价的基础上,进行了稀燃汽油机台架上NOx选择性催化还原(selectivecatalyticreduction,SCR)试验,评价了不同还原剂(乙醇和正辛烷)对NOx去除效率的影响。结果表明,在无外加还原剂条件下,400℃时NOx转化率大于40%;以乙醇为还原剂时,低温活性得到明显提高,活性区间大大加宽。实验室评价和台架试验中NOx转化率可达90%左右,还原剂以总碳氢(THC)计,THC/NOx最佳比例为6,最佳反应空速为30000h-1;但是外加还原剂时SCR催化剂会带来THC和CO排放的增加。     

稀燃汽油机Ag/Al2O3催化剂上选择性还原NOx

富氧条件下氮氧化物(NOx)去除是目前机动车尾气净化的研究难点之一。制备了Ag/Al2O3催化剂,在试验室活性评价的基础上,进行了稀燃汽油机台架上NOx选择性催化还原(selective catalytic reduction,SCR)试验,评价了不同还原剂(乙醇和正辛烷)对NOx去除效率的影响。结果表明,在无外加还原剂条件下,400℃时NOx转化率大于40%;以乙醇为还原剂时,低温活性得到明显提高,活性区间大大加宽。实验室评价和台架试验中NOx转化率可达90%左右,还原剂以总碳氢(THC)计,THC/NOx最佳比例为6,最佳反应空速为30000h-1;但是外加还原剂时SCR催化剂会带来THC和CO排放的增加。     

Ni/Al_2O_3、Co/Al_2O_3和Ni-Co/Al_2O_3催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢的性能

利用浸渍法制备Ni/Al2O3、Co/Al2O3、Ni-Co/Al2O3催化剂,考察催化剂对乙醇水蒸气重整反应的催化性能,对催化剂进行x射线衍射(XRD)表征.实验结果表明,Ni/Al2O3催化剂具有较好的低温活性,Co/Al2O3催化剂具有较高的氢气选择性和较低的甲烷选择性,而Ni-Co/Al2O3催化剂表现出良好的催化性能,有较高的低温活性,较高的氢气、二氧化碳选择性,较低的一氧化碳、甲烷选择性,450 ℃时乙醇转化率达到100%, 氢气选择性为79.8%,二氧化碳选择性为91.9%.     

Ag/Al2O3催化二甲醚选择性还原NOx的试验研究

为了拓展二甲醚（DME）在低温条件下选择性催化还原NOx的效果,采用浸渍法制备了Ag/γ-Al₂O₃催化剂,试验研究了反应温度、Ag/γ-Al₂O₃质量分数、氧含量、NOx源、DME/NO摩尔比对NOx转化率的影响.结果表明,Ag/γ-Al₂O₃催化剂在低温条件下具有良好的脱氮性能,在200 °C时就显示较高的活性,随着温度的升高,NOx转化率先增大后减小;Ag/γ-Al₂O₃的催化活性随氧含量的增加先增大后减小,氧含量约为8%时催化效果最佳;最佳Ag质量分数约为3%;DME/NO最佳摩尔比为2;催化活性基本不受NOx源的影响.
     

Developments of Catalysts for Hydrogen Production from Dimethyl Ether

1 Results Dimethyl ether (DME) is expected as a clean fuel of the 21st century.I have developed new catalysts for hydrogen production by steam reforming of DME.Cu-Zn/Al2O3 catalysts prepared by the sol-gel method produce large quantities of H2 and CO2 by DME steam reforming under lower reaction temperature[1].However,the sol-gel catalysts will be more expensive than general catalysts prepared by impregnation methods and coprecipitation methods,because the precursor,alkoxides are very expensive.For pract...     

生物质制取氢气和生物油液体燃料

催化水蒸气重整由生物质快速裂解得到的生物油制取氢气,催化剂C12A7-O^-／15％Mg显示了很高的活性,并在我们所研究的几种催化剂中具有最高的氢产率．在最佳重整条件（T=750℃,S／C=6．0,GHSV=26000h^-1）下,得到70％的氢产率和约93％的最大碳转化率．结果显示,氢产率和碳转化率对温度和S／C（水蒸气和碳的摩尔比）具有选择性．目前结果表明,由水蒸气重整生物油制取的生物油舍成气,用费托合成法直接合成洁净液体生物油燃料将是一个很有前景的选择．研究了由生物油合成气制备的费托合成液体燃料的特征,在典型的反应条件（T=300℃,P=1．5MPa,W／F=12．5gcat·h／mol）下,总碳转化率（包括CO和CO2）约36％,C5＋的选择性约44％．