滤料负载飞灰-CaO吸附剂脱除Hg~0的试验研究

在固定床试验系统上,进行了自制不同质量掺混比的飞灰-CaO吸附剂对燃煤烟气中Hg0的脱除试验,确定了飞灰和CaO的质量掺混比为2∶1时飞灰-CaO吸附剂对Hg0的脱除效率最佳,最大脱除效率达34%.在此基础上制备纤维滤料负载飞灰-CaO吸附剂,并对燃煤烟气中Hg0的脱除进行试验,研究飞灰-CaO吸附剂粒径、吸附反应温度、入口Hg0浓度和HCl气氛因素对Hg0脱除效率的影响.结果表明:飞灰-CaO吸附剂粒径为43～75μm时,Hg0脱除效率较高;吸附反应温度越高,Hg0脱除效率越低;入口Hg0浓度的提高并不一定提高Hg0脱除效率;烟气中加入HCl气体后,Hg0的脱除效率有明显的上升,且Hg0的脱除效率随HCl含量的增加而提高.     

过渡金属离子液相催化氧化低浓度烟气脱硫

对Mn2+,Fe2+,Zn2+3种过渡金属离子液相催化氧化低浓度烟气脱硫的效果进行了对比,并对Mn2+液相催化氧化烟气脱硫的相关工艺参数进行了优化;运用溶液化学原理,对SO2及Mn2+在溶液中的组分进行了计算,研究了Mn2+液相催化氧化烟气脱硫的机理.研究结果表明:Mn2+,Fe2+和Zn2+3种过渡金属离子对烟气脱硫都有催化作用,Mn2+的催化效果最佳;在烟气中,当SO2体积分数为1.4%,O2体积分数为10%,烟气流量为140L/h,吸收液体积为200mL,温度为24℃,吸收液pH为5～6及吸收液中Mn2+浓度为0.15mol/L时,经过一段吸收反应,SO2转化率大于80%,烟气脱硫率大于75%;当吸收液pH=5～6时,锰主要以Mn2+形式存在,SO2主要以HSO-3的形成存在;其催化反应的机理为:Mn2+与HSO-3反应形成络合物,成为反应链的引发剂来诱发氧化反应.     

低温等离子体强化燃煤烟气Hg~0氧化的气氛影响及特性分析

为了研究燃煤烟气成分对低温等离子体氧化元素汞的影响,以石英玻璃管为阻挡介质,内插不锈钢棒为高压放电极,利用交流高压放电产生低温等离子体强化模拟烟气中Hg~0氧化.研究输入能量和烟气成分对模拟烟气中Hg~0形态转化与协同脱硫脱硝的影响规律.结果表明,初始时Hg~0氧化率随输入能量增大而提高,原因是模拟烟气中O_2分解产生的O自由基数目增多,但输入能量过大会促使模拟烟气中N_2分解,生成NO并消耗O自由基,导致Hg~0氧化率下降.烟气中O_2和CO_2含量增大,分解产生的自由基O数量增多,有利于Hg~0氧化反应.低温等离子可将NO和SO_2分解成N2和S,同时产生能够促进Hg~0氧化的O自由基,因此低温等离子促进NO和SO_2氧化Hg~0的同时可实现脱硫脱硝的目的.     

球磨液对机械化学半干法改性飞灰脱汞性能的影响

采用全方位行星式球磨机对燃煤飞灰进行机械化学半干法改性,分别探究球磨辅助液对改性飞灰脱汞性能的影响及反应前后飞灰中的汞形态,并结合飞灰改性前后的理化特性对其脱汞机理进行分析。研究结果表明：球磨液的加入可使飞灰粒度变小,比表面积增大,孔隙结构更发育,含氧官能团更丰富,有利于Hg0的脱除;添加不同球磨液时,脱汞效率从高到低为乙酸、乙醇、水,这是由于乙酸可使飞灰表面的COOH/C(O)—O—C官能团含量从11.25%增加至23.56%,从而促进Hg0的氧化脱除;添加改性剂S后,可使飞灰表面负载S单质,非氧化态的硫含有较多未配对电子,使Hg0更易以HgS的形式被氧化吸附,进而提升飞灰的脱汞性能;在飞灰对汞的脱除中,以氧化脱除为主,其占比大于80%,吸附脱除占比较小。     

化学链燃烧钴基载氧体炉内脱汞机理研究

煤化学链燃烧炉内脱汞对降低煤燃烧单质汞的排放有重要意义,但是汞在载氧体作用下的氧化机制尚不明确。本文采用Co3O4载氧体在固定床反应器中进行脱汞实验,并在线检测反应器出口Hg0浓度。通过热力学计算揭示Hg0的催化氧化机制。实验结果表明,HCl与Co3O4的异相反应和HCl与Hg0的均相反应对Hg0脱除效率贡献都很大。随着Co3O4还原程度的增加,其对Hg0脱除效率急剧下降。计算结果表明,Hg0的氧化存在3种反应路径：Hg0与Cl2反应生成HgCl2;Hg0与Cl反应形成HgCl,然后被Cl/Cl2氧化形成HgCl2;Hg0与O反应生成HgO,HgO与Cl2O反应生成HgCl2。不同含Cl组分对Hg0氧化的贡献率顺序为：Cl2>Cl>CoCl3。本研究揭示炉内Hg0氧化机制对炉内脱汞技术的开发和应用有重要意义。     

SO_2对NO催化氧化过程的影响 I.载体的作用

研究了载体在 SO2 影响 NO催化氧化过程中的作用 ,考察了反应温度为 42 3 K时 ,γ-Al2 O3、Zr O2 、Ti O2 和 Si O2 4种载体及其负载的 Pt催化剂对 NO的氧化性能 ,与 SO2 存在下的 NO反应活性相比 ,只有 γ-Al2 O3及其负载的 Pt催化剂上存在 SO2 促进 NO氧化的现象。运用 BET、XRD、IR及固体酸度测定等多种表征手段 ,对不同载体在反应前后的化学结构和表面性质进行了分析 ,并与反应过程相联系 ,证实 SO2 的吸附改变了γ-Al2 O3的表面结构 ,有利于产物 NO2 的脱附 ;而对 SO2 吸附能力较弱的其他载体或催化剂 ,SO2 的影响则不同     

高炉煤气中HCl生成的热力学研究

高炉煤气中HCl气体的生成机理并非简单的高温下NaCl与水的反应,而是复杂的多项反应.高炉煤气中HCl气体的生成途径可能有两种:一是NaCl、H2O与P2O5反应生成HCl气体;二是NaCl、H2O与SO2和NO2反应生成HCl气体.根据高炉煤气中HCl生成的热力学计算表明,HCl气体在高炉中上部生成,生成温度集中在300 ～ 800℃和1400～ 1600℃.     

SNOX法催化脱除模拟烟气中NO○x及SO2实验研究

为了实际考察SNOX方法的工艺条件对烟气中NO○x及SO2的催化脱除效果,针对NO○x的催化还原反应,采用浸渍法制备CuO/γ-Al2O3催化剂,考察了反应温度、空间速度、n(NH3)/n(NO○x)、SO2浓度对NO○x转化率的影响;针对SO2催化氧化反应,采用筛选出的V2O5催化剂,实验考察了反应温度、空间速度、n(O2)/n(SO2)对SO2转化率的影响.以实验研究成果为依据,进行了反应动力学计算.研究结果表明,在实验确定的最佳工艺条件下,NO○x还原率可达87.5%,经两级氧化SO2的转化率达94.3%.     

活性炭纤维脱除燃煤烟气中汞的试验研究

在一维煤粉燃烧试验台上进行了活性炭纤维脱除燃煤烟气中汞的试验研究．采用Ontario-Hydro方法研究燃煤烟气中汞的形态分布,利用三种不同活性炭纤维对实际烟气进行汞的吸附试验．结果表明,烟气中气态汞主要以单质汞为主,飞灰未燃尽碳可以吸附气相汞;活性炭纤维对汞有较好的吸附效果,其表面含氧、含氮官能团以及水分对汞的吸附,特别是对Hg^0的吸附氧化有促进作用．     

SO2对NO催化氧化过程的影响Ⅰ. 载体的作用

研究了载体在SO2影响NO催化氧化过程中的作用，考察了反应温度为423K时，γ-Al2O3、ZrO2、TiO2和SiO24种载体及其负载的Pt催化剂对NO的氧化性能，与SO2存在下的NO反应活性相比，只有γ－Al2O3及其负载的Pt催化剂上存在SO2促进NO氧化的现象。运用BET、XRD、IR及固体酸度测定等多种表征手段，对不同载体在反应前后的化学结构和表面性质进行了分析，并与反应过程相联系，证实SO2的吸附改变了γ－Al2O3的表面结构，有利于产物NO2的脱附；而对SO2吸附能力较弱的其他载体或催化剂，SO2的影响则不同。     

SO2的等离子体解离及其反应途径研究

采用双介质阻挡放电技术研究了SO2的非平衡态等离子体化学反应,研究结果表明：在无O2条件下SO2的脱除同时存在氧化与还原两条途径;SO2的脱除率随电极间电压,放电时间增加而增加,这些结果为实现低温等离子体脱除烟道气中的SO2工艺提供理论论据。     

O3同时去除SO2和NO的研究

将N2、O2、NO、SO2气体按一定比例混合成模拟工业烟气,将混合气体与0,同时通入反应器中。实验中,考察03／NO物质的量之比、温度以及不同的吸收液对脱硫脱硝的影响。实验结果表明,液相中O3对NO能有效氧化,然而S02的存在对NO的去除具有一定的负面影响。当O3／NO=1时,NO的去除率达到93．12％;Na2CO3溶液替代蒸馏水作为吸收液时,有利于NO和S02的去除;当温度在20～60℃范围内,NO和s02的去除率呈逐渐下降的趋势,但影响不大。     

Impact of Flue Gas Species and Temperature on Mercury Oxidation

Systematic experimental research has been conducted in a fix-bed reactor system to determine the impact of coal-fired flue gas species and temperature on mercury oxidation. This work focuses on the temperatures range of 200°C to 800°C to demonstrate that temperature is a critical factor for the effect of the gas components on the mercury oxidation process. Among the investigated gases, hydrogen chloride is essential for oxidizing the elemental mercury. Nitrogen oxide was also found to have a positive correlation with the mercury oxidation when hydrogen chloride was present. Sulfur dioxide can either promote or inhibit the oxidation depending on the conditions; however, when nitrogen oxide is also present, sulfur dioxide has a negative impact. Ammonia exhibits an strong inhibitory effect. Several plausible mercury oxidation pathways are suggested in this paper.     

微型气体发生器的制作与使用

利用一次性注射器和输液管制作微型气体发生器,将制气、集气、储气都用注射器来完成,能够制取H2、O2、Cl2、NH3、CO2、NO、NO2、SO2、H2S、HCl、C2H2等多种气体.     

二苯甲酮肟的Beckmann重排反应研究

报道不同路易斯酸性催化剂作用下二苯甲酮肟的Beckmann重排反应的结果，即分别以PCl5、H2S04、HCl-Ac2O、H2SO4-Ac2O、H3PO4-Ac2O、PPA、HCl-Ac2O-AcOH为催化剂进行比较实验．发现H3PO4-Ac2O是二苯甲酮肟进行Beckmann重排反应的理想催化剂之一．     

HCl在硫酸铟水溶液中表观热力学性质的研究

在HCl一In2(S04)3一H2O体系中，恒定溶液总离子强度和In2(S04)3在溶液中的离子强度分数，应用经典的电动势方法测定无液体接界电池(A)在278．15—318．15K温度范围内的电动势：Pt，H2(101．325kPa)|HCl(mA)，In2(S04)3(m2)，H2O|AgCl—Ag(A)根据电池(A)的电动势数据，计算了混合溶液中HCl的活度系数γA，当指定温度和保持溶液中总离子强度恒定时，进一步讨论了HCl的活度系数与溶液中In2(S04)3的离子强度分数的关系，结果表明，在溶液总离子强度较低时，HCl的活度系数服从Harned规则．     

SO_2,NO 等离子体净化中自由基行为的分析

建立一个简单而合理的化学反应模型，对等离子体条件下活性自由基在ＳＯ２和ＮＯ净化中的行为和作用进行化学动力学分析．结果表明，ＯＨ，Ｏ和ＨＯ２基在ＳＯ２和ＮＯ气相氧化脱除中起主导作用，在整个净化机制中，气相反应的贡献仅占２０％左右；气溶胶表面的催化作用加强了ＳＯ２和ＮＯ的氧化速度，异相反应对ＳＯ２和ＮＯ净化有重要贡献，一个气溶胶可提供１０７ｃｍ－３的自由基．动力学模拟结果与实验结果定性相符．动力学研究结果为等离子体过程的优化提供依据     

A warm layer in Venus' cryosphere and high-altitude measurements of HF, HCl, H2O and HDO

Venus has thick clouds of H2SO4 aerosol particles extending from altitudes of 40 to 60 km. The 60-100 km region (the mesosphere) is a transition region between the 4 day retrograde superrotation at the top of the thick clouds and the solar-antisolar circulation in the thermosphere (above 100 km), which has upwelling over the subsolar point and transport to the nightside. The mesosphere has a light haze of variable optical thickness, with CO, SO2, HCl, HF, H2O and HDO as the most important minor gaseous constituents, but the vertical distribution of the haze and molecules is poorly known because previous descent probes began their measurements at or below 60 km. Here we report the detection of an extensive layer of warm air at altitudes 90-120 km on the night side that we interpret as the result of adiabatic heating during air subsidence. Such a strong temperature inversion was not expected, because the night side of Venus was otherwise so cold that it was named the 'cryosphere' above 100 km. We also measured the mesospheric distributions of HF, HCl, H2O and HDO. HCl is less abundant than reported 40 years ago. HDO/H2O is enhanced by a factor of approximately 2.5 with respect to the lower atmosphere, and there is a general depletion of H2O around 80-90 km for which we have no explanation.     

Study on mechanism of mercury oxidation by fly ash from coal combustion

To understand the interaction of fly ash and mercury, systematic experiments on mercury oxidation in single flue gas composition are conducted on a fixed bed reactor system, the desorption rate and speciation of mercury are valuated. The results indicate that fly ash itself can significantly promote elemental mercury oxidation. A classification of fly ash activated sites is developed according to the speciation of mercury during adsorption-desorption tests, the reaction mechanism of mercury oxidation by fly...     

氧化法合成2,2'-联吡啶-4,4’-二甲醛

以4,4’-二甲基-2,2’-联吡啶为原料,以二氧化锰-硫酸和三氧化二锰-硫酸体系作为氧化剂,直接氧化得到了2,2’-联吡啶-4,4’-二甲醛,通过熔点和质谱对产物结构进行了表征,并进一步优化,得到最佳工艺条件.