Fe、Co、Ni掺杂磷烯的第一性原理研究

本文基于第一性原理研究了Fe、Co、Ni在P位吸附和掺杂磷烯的稳定性、能带结构、态密度以及差分电荷密度分布.结果表明:在吸附体系中,Co在P位的吸附的稳定性强于Fe、Ni吸附体系;在掺杂体系中,Fe、Co、Ni在P位掺杂的的稳定性较强的是Ni掺杂体系.Fe、Co、Ni在P位吸附磷烯,可以较好的调控能带结构,从而得到可控性能的半导体材料.在P位掺杂Fe、Co、Ni原子的带隙值分别为0.52、0.56和0.4eV.在Fe、Co、Ni掺杂位点上,近邻的两个磷原子周围出现了电子聚集的现象;原因在于Fe、Co、Ni的4s轨道上都有两电子,而非金属的磷原子较容易得到电子.     

Cu, Ag, Au掺杂磷烯的第一性原理研究

本文研究了Cu、Ag、Au在P位掺杂磷烯的几何结构、稳定性、能带结构和态密度,得到以下结果:几何结构畸变率最大的是Au原子掺杂的磷烯结构,但Cu掺杂磷烯结构的稳定性强于Ag、Au掺杂的磷烯体系;磷烯的能带结构可以通过掺杂Cu、Ag、Au金属原子进行调控;磷烯掺杂体系中都出现了两条杂质能级,一条施主能级和一条受主能级,杂质能级的出现增加了体系的导电能力.     

非金属掺杂对磷烯几何与电子结构的影响

研究了B,C,N,O和F在P位掺杂磷烯的几何结构变化、稳定性差异、能带结构和态密度.发现:B,C和N掺杂磷烯时,与近邻磷原子的键长都呈现出缩短的现象;O和F掺杂磷烯时,与一个近邻磷原子的键长呈现出增长的现象,增长率达到45%以上.B,C,N,O和F掺杂磷烯体系都有较好的稳定性.同时,磷烯的能带结构可以通过掺杂B,C,N,O和F等进行调控,而杂质能级的出现有利于磷烯体系电子导电性能的增强.C,N,O和F掺杂体系的态密度在费米能级处出现1个峰值,表明体系电学性能的增强.     

覆盖度对S原子在不同过渡金属表面吸附性质影响

采用第一性原理方法对不同覆盖度下S原子在Co(0001)表面吸附能、吸附引起体系表面功函和电子态密度分布变化进行计算并与S/Pd(111)等体系结果进行对比.结果表明:在Co(0001)表面S原子吸附能值随覆盖度增加而降低,在覆盖度1.0 ML时形成S2吸附结构；S原子吸附后体系功函变化和电子态密度分布变化与S/Pd(...     

石墨烯上吸附金原子团的电子结构性能研究

金属原子吸附于石墨烯上可以改善石墨烯的物理性能.本文采用第一性原理研究石墨烯上吸附不同数目,不同结构的金原子团.研究发现,比起单原子吸附,石墨烯表面更容易吸附多个金原子.线性型吸附结构的原子间相互作用大,吸附能比其他结构有所增加,电荷转移量大,体系更稳定.体系的磁性大小也与吸附结构相关,直线型吸附结构无磁性,且吸附结构越不对称,净磁矩越大.研究表明,吸附不同结构的Au原子团,可以改变石墨烯本身的能带结构,使其具有金属性或者半导体性的电子性能,具有广泛的应用领域.     

扶手椅型石墨烯纳米带吸附钛原子链的电子结构和磁性

采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,研究了扶手椅型石墨烯纳米带(10G、11G、12G和13G)吸附zigzag型Ti原子链的几何结构、电子性质和磁性。结果表明,zigzag型Ti原子链可以稳定吸附在石墨烯纳米带表面。Ti原子链吸附在纳米带的边缘洞位(10G-1、11G-1、12G-1和13G-1)时较为稳定,且稳定程度随着纳米带宽度的增加而增加。Ti原子链吸附在不同宽度石墨烯纳米带的不同位置,呈现不同的电子结构特性。其中,10G-1、10G-2和11G-2的吸附体系表现出半金属特性,其余吸附体系都为金属性质。同时,石墨烯纳米带吸附Ti原子链的体系具有磁性,其磁性主要来源于Ti原子。当Ti原子链吸附在纳米带边缘洞位时,zigzag原子链上A类Ti原子的磁矩总是小于B类Ti原子的磁矩;随着Ti原子链移向纳米带中心,两类Ti原子的磁矩趋于相等。研究结果揭示,通过吸附zigzag型Ti原子链,可以有效调控石墨烯纳米带的电子结构与磁性质。     

过渡金属原子链对双层石墨烯纳米带的电磁性质的调控

采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,系统地研究了过渡金属(TM=V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni)原子链对AB型双层石墨烯纳米带(BGR)结构和电磁性质的调控规律。所有吸附体系都能够形成稳定结构[GTMG]。对于不同TM,V吸附BGR体系最为稳定。对于原子链吸附在BGR不同位置,边缘吸附时稳定性最高。电荷从TM原子链转移到近邻碳原子,形成的离子键有助于增强复合体系的稳定性。TM原子链吸附在BGR不同位置上,导致了不同的电子结构和磁性。形成的复合体系中[GCrG]2、[GCrG]4、[GMnG]2、[GMnG]4、[GFeG]1和[GCoG]2体系具有半金属特性,其他体系具有半导体或金属性质。Ni原子吸附体系的磁矩为零。V原子链吸附在纳米带最边缘位置时磁矩较小,其他位置的磁矩均为零。复合体系[GTMG](Mn、Fe、Cr、Co)的磁性较强且其磁矩大小按照Mn、Fe、Cr、Co的顺序降低,原子链中两个不同位置(A类和B类)原子的磁矩呈现明显的边缘效应。研究结果表明,结构稳定性、电子性质和磁性均与双层石墨烯纳米带的边缘效应有关,这种边缘效应带来了丰富的电磁性质,能够扩展石墨烯的应用范围。     

CO吸附在Pd/Pt(111)双金属表面的密度泛函理论研究

采用密度泛函理论研究了CO在Pd/Pt(111)双金属表面的吸附性质.分别考虑了Pd原子全部取代表层Pt原子以及部分取代表层和次表层Pt原子的情况,分析了CO吸附在双金属不同表面的吸附能、C-O和C-Pt键长及振动频率.结果表明无论是在表层或者次表层加入Pd原子,相比CO吸附在干净Pt(111)表面情况,CO在双金属表面的吸附能几乎没有变化,而键长、频率也未见明显改变.这些吸附特性说明Pt催化剂的抗CO中毒性质主要依赖于最外层的Pt原子,临近的Pd原子可能会对其产生影响,但是未见明显变化.     

掺杂Pt/Pd石墨烯体系的气体吸附性

采用基于密度泛函理论的第一性原理平面波超软赝势方法,计算分析了Pt/Pd 2种过渡金属元素掺杂的石墨烯吸附O2和CO体系的原子和电子结构,对本征石墨烯和掺杂后石墨烯体系吸附气体的吸附能、电荷转移、能带结构和电子态密度进行分析对比.由掺杂前后的结果分析发现,本征石墨烯吸附气体时的吸附能与电荷转移都较小,Pt/Pd原子的掺杂使吸附体系的吸附能和电荷转移显著增大.由于基态Pt原子核外电子d轨道未满,费米能级附近电子态密度较高,而Pd原子核外电子d轨道全满,掺杂Pt原子的石墨烯体系吸附能、电荷转移都比掺杂Pd原子的石墨烯体系大,掺杂Pt原子改善石墨烯气敏性能.     

Al掺杂BP烯对甲醛分子吸附的密度泛函理论

应用密度泛函理论研究了纯净黑磷烯(BP)和Al掺杂的BP烯对甲醛分子(CH2O)的吸附行为。通过建立纯净和Al掺杂BP烯吸附甲醛分子结构模型,计算了BP烯掺杂前后甲醛气体的吸附能、能隙、电荷转移、能带和态密度,其目的是研究使用BP烯作为传感材料来探测CH2O气体。结果表明,CH2O在BP上稳定的吸附位是定位,但在纯净和掺杂Al时吸附的取向不同。吸附能、电荷转移、能隙(即导电率)计算结构都表明Al掺杂提高了BP烯对甲醛的传感性,这主要是因为掺杂Al原子增强了BP烯和甲醛分子间的离子键相互作用。总之,研究结果表明BP烯可用于CH2O分子的检测,其在化学传感器领域有巨大应用潜力。     

外来吸附原子对Al_(13)团簇的结构影响

应用基于密度泛函理论的第一性原理方法,对Al13团簇的原子吸附特性(吸附H、Li、Na、K、B、Al、Ga、C、Si、Ge、N、P、As)进行了系统的研究.研究结果表明:第二周期中的原子,随着原子序号的增加对其结构影响逐步增加,第三和第四周期同一族中的原子对Al13团簇的结构影响相似,特别是它们吸附在洞和桥两位置处的优化结构是相同的.Al13团簇结构本身和吸附原子的成键等性质决定了吸附结构的稳定性.     

Li原子修饰缺陷蓝磷单层储氢性能的第一性原理研究

本文基于第一性原理计算,系统地研究了碱金属Li原子修饰缺陷蓝磷单层体系的储氢性能. 研究结果表明,双空位缺陷DV2的引入可以有效增强Li原子与蓝磷单层间的相互作用,能够有效阻止单层表面Li团簇的形成. 单个Li原子可以稳定吸附3个H2分子,H2分子平均吸附能为0.248 eV/H2. 电子结构分析表明,H2分子主要通过极化机制和轨道杂化作用吸附在Li修饰的缺陷蓝磷单层体系上. 此外,本文还研究了温度和压强对Li/DV2体系储氢性能的影响. 结果表明,在室温和低压条件下,H2分子可以稳定吸附在Li/DV2体系表面,从而实现室温条件下的可逆储氢.     

天然沸石对磷的吸附研究

 天然沸石经DSC-TGA,XRD以及SEM分析,对照不同温度下焙烧的试样对含磷废液中磷的吸附行为,得出了沸石结构变化与其吸附能力之间的对应关系.结果显示,沸石吸附剂的孔洞结构以及焙烧所致的结构和化学变化对其吸附能力有显著影响.700℃下焙烧3 h的沸石吸附磷的能力最强.沸石磷吸附剂的吸附机理为非单纯的物理吸附或化学吸附,在吸附的过程中可能发生了化学变化,其吸附行为可用二次曲线较好地拟合.     

第五主族原子替位掺杂对砷烯几何结构和电子性质的影响

点缺陷不可避免存在于新型二维材料中,并往往对其物理性质有重要的影响. 该文运用第一性原理计算方法,研究了第五主族原子(N、P、Sb和Bi)替位掺杂对砷烯几何结构和电子性质的影响. 首先,研究发现第五主族原子替代掺杂原子在砷烯晶体中会引起明显的局部晶格形变. 其次,第五主族原子掺杂会导致二维砷烯晶体能带带隙的不同程度的减小,随后根据电子态密度和差分电荷密度的计算结果对其进行了分析和解释. 最后,给出了第五主族原子掺杂砷烯的STM图像,为实验科研者识别和分析砷烯缺陷提供有益的参考. 研究结果将对二维砷烯纳米材料在光电器件等领域的应用提供有价值的参考和依据.     

澎溪河不同高程消落带土壤磷的吸附特性

消落带土壤磷吸附特性对库区水体的营养状态有重要影响。为研究不同高程消落带土壤磷吸附特性,选取了三峡库区澎溪河流域双江140,145,155,165,180m高程土壤,进行磷等温吸附热力学试验,并探讨了不同高程消落带土壤磷吸附特性差异的原因。结果表明,随着高程的降低,消落带土壤吸附解吸平衡浓度EPC和磷最大吸附量Qmax逐渐增加,即磷吸附能力增强。结合消落带土壤颗粒表面特性分析、吸附特征参数与理化性质相关性分析的结果,认为消落带土壤具有较小的粒径分布,较高的有机质含量和Fe含量是影响不同高程消落带磷吸附能力的重要原因,且主要受到冬季淹水沉积和夏季降雨侵蚀的影响。低高程消落带土壤具有较强的磷吸附能力,对于控制库区水体富营养化具有一定的积极意义。     

Li原子修饰一维六角硼烯链团簇的结构及储氢性能研究

采用密度泛函理论(DFT)方法研究Li原子修饰一维六角硼烯链团簇的结构及其储氢性能。结果表明,氢分子能在Li原子修饰一维六角硼烯链团簇表面吸附,每个Li原子周围可以有效吸附两个H2,几何结构和电子性质的稳定性及合适的吸氢条件表明Li原子修饰一维六角硼烯链团簇材料在常温常压条件下可以作为有效储氢媒介。     

采用紧束缚格林函数法研究原子吸附石墨烯纳米带电子输运

采用紧束缚非平衡格林函数法分析了扶手椅型石墨烯纳米带(AGNR)和锯齿形石墨烯纳米带(ZGNR)器件吸附H、F、O和OH这4种原子的电子输运特性。用π电子结构体系的紧束缚理论分析了GNR的电子结构;用紧束缚扩展休克理论计算了GNR碳原子与所吸附原子间的电子相互作用;用非平衡格林函数法仿真了GNR吸附原子后的电流特性。研究结果表明:在平衡态下,AGNR吸附H原子后对器件的输运谱影响最大,而吸附OH原子后使GNR的禁带宽度增加0.3eV;在非平衡态下,吸附H原子不仅增加了导带底附近态密度,而且直接在禁带引入了杂质能级,从而提高了AGNR器件产生的电流;H原子吸附在ZGNR器件产生的电流约是吸附在AGNR电流的1.5倍;H原子吸附在GNR非边界处比吸附在边界处产生的电流高。该研究结果可以对提高石墨烯气敏传感器和生物传感器的灵敏度提供理论基础。     

铟吸附氢钝化Si(100)表面的结构和稳定性研究

采用第一性原理理论研究了In吸附氢钝化的Si(100)面的结构和稳定性.对In原子吸附结构的计算表明不同的重构表面其吸附结构也是不同的:In在H/Si(100)-(2×1)面的吸附能高于In在H/Si(100)-(1×1)面的吸附能;由于氢原子对硅表面的钝化作用,使得In在Si衬底的外延生长被破坏,In原子易在衬底表面形成团簇.对In原子是否会向衬底扩散并与H原子发生交换的研究结果表明:In原子吸附于H/Si(100)表面比与H原子发生交换具有更稳定的能量.因此,在平衡条件下,In原子不会与H原子发生交换.     

Si在Si（111）表面吸附过程的分子动力学模拟

利用Tersoff半经验多体相互作用势和分子动力学模拟方法研究了荷能的硅原子在Si(111)表面的吸附过程.对100K时,初始入射动能分别为5,15,25,30eV的硅原子从6个不同位置轰击Si(111)表面进行了模拟,观察到了硅原子在Si(111)表面形成的吸附结构,并讨论了不同入射位置和入射能量对吸附结构的影响.结果表明,硅原子相对于表面不同的局部构型发生不同的碰撞过程,而硅原子入射能量的提高有利于成键过程的发生,从原子尺度模拟了沉积机制.     

单层BC3吸附性质的研究

本文采用第一性原理,利用基于平面波基组的软件包VASP(Vienna Ab-Initio Simulation Package)研究了单层BC3的吸附性质.在单层BC3超胞的6个不同点位上,分别吸附H,Be,B,C,N,O,6种不同原子后,探究了体系的结构、吸附能、能带的变化.结果 表明,Be原子可以通过物理吸附的方式吸附在单层BC3上.在3,4,5号位吸附Be原子后,体系的带隙发生明显变化,可以展现出较好的电流信号响应.因此,这种性质的改变可以在传感器件等方面得到应用.本文的研究结果也可以为单层BC3更深层次的研究提供有效的数据.