机动车源对细颗粒物的贡献估算方法综述

近年来,随着机动车保有量的增加,机动车源成为导致大气颗粒物污染的主要源类之一.机动车源对大气细颗粒物(PM_(2.5))的浓度贡献,以及如何准确评估机动车源贡献是目前亟需解答的问题.本研究在调研已有文献研究的基础上,总结了目前机动车源贡献评估的主要方法,包括基于源清单信息的方法、受体模型法、化学传输模型法、混合源解析方法等,阐释了各种方法的原理与应用,评述了各种源解析方法的优势与存在的问题;此外,总结了国内不同城市(尤其是北京市)机动车源对细颗粒物的贡献,指出了定量机动车源贡献中面临的挑战与尚待解决的问题.     

正定矩阵因子分解和非负约束因子分析用于大辽河沉积物中多环芳烃源解析的比较研究

正定矩阵因子分解(PMF)和非负约束因子分析(FA-NNC)是用于污染物源解析的两种较为先进的方法. 本研究将PMF和FA-NNC成功用于中国大辽河流域沉积物中多环芳烃(PAHs)的来源解析, 并比较两个模型得到的来源类型与贡献. 两种模型对于多环芳烃来源的判定有一致的结果, 分别是燃煤、生物质燃烧、交通和炼焦, PMF得到4个源的贡献率依次是43.3%, 24.3%, 16.7%, 15.7%; 与之对应, FA-NNC得到的贡献率为50.4%, 21.9%, 15.7%, 12.0%. PMF和FA-NNC对多环芳烃主要来源的判定结果与比值法、排放清单的结果基本一致, 且与辽宁省能源结构相符.     

PM_(2.5)源解析方法的比较与评述

当前我国PM2.5污染严重,空气质量、大气能见度和人体健康均受到影响和威胁,准确判定解析和定量确定PM2.5的来源是有针对性地制定相关政策法规和控制措施的重要科学前提.本文简要总结目前3大主要颗粒物源解析方法——源清单法、扩散模型法和受体模型法的发展历程和应用特征;以美国亚特兰大采集的PM2.5及化学成分为公共数据平台,评述了目前几种主要PM2.5源解析模型(受体模型和扩散模型)的方法特点以及适用性,分析了不同源解析方法对机动车源、燃煤源、生物质燃烧源、道路尘以及二次源等多种源类的解析特点、结果差异以及可能原因,总结了各种源解析方法在方法及应用上的优势和局限,提出多种方法集成应用和发展混合模型是未来开展颗粒物源解析工作的方向.     

金华市冬季大气颗粒物PM_(2.5)中多环芳烃的污染现状及健康风险评价

多环芳烃(PAHs)是大气细颗粒物PM_(2.5)中典型的有毒有害物质,具有"三致"效应.为了解金华市PM_(2.5)中PAHs的污染特征,明确关键污染源,于2013年12月~2014年1月采集了金华市冬季大气PM_(2.5)样品,采用GC-MS/MS方法分析了16种优控PAHs.结果显示,冬季PAHs的总质量浓度为62.75±27.87 ng m~(-3),浓度最高的4种PAHs分别为苯并(b)荧蒽(15.13%)芘(13.05%)荧蒽(12.47%)屈(10.62%),占SPAHs的50%以上.利用比值法开展的来源解析表明,燃煤排放以及交通尾气特别是汽油车的排放是金华市大气PAHs的主要污染源.终生致癌风险评价模型(ILCR)的评价结果显示,ILCR值介于10~(-6)~10~(-5),金华市大气PAHs存在较低的致癌风险.     

基于伴随方法的大气污染溯源

大气污染防治的核心是找准污染源头,厘清污染成因,实现靶向治理,提高控制效率.本文建立了全国空气质量高分辨率预报与污染控制决策支持系统(NARS,呐思系统),实现了气象与大气化学的监测、同化、预报、溯源、排放源反演和动态优化控制等大气污染闭环防控,可为大气污染防控提供一整套解决方案,其中所建立的CAMx伴随溯源模式,实现了排放源动态反演和网格化定量溯源,可快速定量追溯导致目标区域未来7天大气污染的排放源及其贡献率时空分布.针对2016年9月~2017年3月北京主城区PM_(2.5)集中污染时间段进行了排放源反演、气象场预报、空气质量预报和网格化溯源.与京津冀地区国控点监测结果进行了对比分析,结果表明污染过程、污染等级和污染物浓度预报的准确率分别为100%、88.8%和84.7%,预报值和监测值之间的相关系数为0.81.网格化溯源结果表明导致北京主城区PM_(2.5)污染的排放源基本来自于北京西南方向这一条大气污染物传输通道,北京本地、河北、天津及周边地区排放源对北京主城区PM_(2.5)浓度分别贡献了66%、29%、5%.就重污染过程而言,京津冀排放总量的19%导致了北京主城区80%的PM_(2.5)重度及以上污染,其中北京本地占京津冀排放总量的9%贡献63%、河北占京津冀排放总量的10%贡献17%.就整体污染天气而言,京津冀排放的26%导致了北京主城区80%的PM_(2.5)轻度以上污染,其中北京本地占京津冀排放总量的9%贡献61%、河北占排放总量的15%贡献18%,天津占排放总量的2%贡献1%.导致北京主城区PM_(2.5)污染的排放源主要分布在北京城区和南部区域、保定和石家庄所辖的部分区县,贡献排名前6位的区县均为北京辖区,贡献率合计为48%,前20个区县的总体贡献为73%.将动态反演排放源方法与调查排放清单相结合,应用伴随溯源模式对预报结果进行同步大气污染溯源,可为大气重污染应急控制找准控制对象,并进行损益评估,运用自然控制论,实现大气污染应急优化控制.     

颗粒物动态源解析方法综述与应用展望

颗粒物源解析技术是分析排放源与环境受体间关系的重要方法,也是颗粒物污染控制决策及控制措施评估的重要支撑工具.随着城市和区域空气质量长期持续改善和短期重污染过程应急双向需求的提出,颗粒物源解析技术也在经典方法的基础上逐渐改进,向在线高时间分辨率和复合源解析的方向发展.而颗粒物动态源解析是针对大气污染过程中颗粒物来源进行多时间分辨率动态解析的一种新方法.本文简要总结了实现颗粒物源解析动态化的主要技术途径;针对基于颗粒物化学成分在线观测、基于大气物理模型、空气质量模型等方法的颗粒物动态源解析技术路线进行了综述;总结了各种方法的优势和局限.根据目前的研究和管理需求,结合颗粒物动态源解析技术存在的问题,提出未来方法、模型研究和应用方向.     

民用固体燃料燃烧超细颗粒物排放及其潜在健康影响

用于民用炊事与取暖的固体燃料燃烧过程排放大量的细颗粒物(PM_(2.5)),是造成大气及室内空气污染的主要污染源之一,尤其会给室内人员带来较大的健康风险.越来越多的研究表明,民用固体燃料燃烧过程中产生的细颗粒物从数浓度角度主要以超细颗粒物(PM0.1)为主.然而,目前民用固体燃料燃烧产生的超细颗粒物及其潜在健康影响尚未受到足够的重视,其排放与健康风险的评估一般包含在PM_(2.5)质量浓度评价中.本文简要分析了目前针对民用固体燃料燃烧中超细颗粒物排放的研究进展,包括燃烧过程中超细颗粒物的形成机制及排放特征.此外,本文还讨论了民用固体燃料燃烧导致的室内超细颗粒物污染引发的潜在健康影响,阐述了当前民用固体燃料燃烧的颗粒物污染与健康风险评价中仅使用PM_(2.5)质量浓度作为评价指标而未考虑超细颗粒物数浓度可能带来的问题,并在最后探讨了民用固体燃料燃烧超细颗粒物排放的控制与管理思路.     

我国典型城市群O_3污染成因和关键VOCs活性解析

京津冀、长三角、珠三角和成渝地区四大城市群在夏秋季大气臭氧(O_3)污染问题严重.为了深入认识O_3的区域污染特征及其成因,在上述4个城市群于2014~2016年夏秋季节,开展了大气O_3及其前体物(氮氧化物(NOx)、挥发性有机物(VOCs))等的综合观测研究.观测发现,臭氧污染区域性明显,臭氧最大8h值在59~146(10~(-9)V/V),整体上城市站点臭氧浓度水平较郊区站点低,臭氧前体物NO2平均浓度水平在4~22(10~(-9)V/V),VOCs浓度为11~53(10~(-9)V/V),VOCs活性水平在1.6~10.5s~(-1).使用基于观测的盒子模型(OBM)分析臭氧生成控制区,发现四大城市群的O_3生成多数处于人为源VOCs控制区或者过渡区,且对烯烃和芳香烃的敏感性最强.运用PMF受体模型对城市站点VOCs来源进行解析,结果表明机动车尾气排放和汽油挥发是城市VOCs主要来源,占比30%~50%;溶剂涂料使用其次,占比为10%~20%.综合而言,我国现阶段臭氧污染防控应以VOCs控制为主,其中应着重控制机动车尾气排放和溶剂涂料使用.     

单个大气超细颗粒物源特征的同步辐射光源X射线探针初步研究

研究了单个大气超细颗粒分析靶样的制备方法, 在美国阿贡国家实验室APS同步光源的13-ID-C试验站, 用束斑为2 μm的X射线探针分析了不同污染源超细颗粒物, 得到了单个超细颗粒物的特征X射线谱. 实验结果表明, 来自不同污染源的超细单颗粒具有不同的特征X射线能谱. 这为单颗粒分析方法识别大气超细颗粒物来源提供了依据. 超细含铅颗粒物的分析暗示, 大气颗粒物中的铅污染是多源的, 除燃烧加铅汽油外, 燃煤和钢铁工业也是大气铅污染的排放源. 来自燃煤排放的超细颗粒分析提示, 燃煤超细颗粒物对人体健康具有更大的潜在危害.     

燃煤PM_(2.5)的形成机理及控制方法

正我国是一个以煤炭为主要能源的国家,煤炭燃烧为我们提供必需的热源和电力的同时,也排放了大量的PM_(2.5)。如何从源头控制PM_(2.5)的排放,加大PM_(2.5)形成机理和控制技术的研究和开发,多学科交叉合作,对症下药,才是解决我国PM_(2.5)污染最根本的途径。2013年12月,我国100多座城市遭遇严重雾霾天气,尤其是江浙沪地区,12月初遭到史无前例的大规模、长时期雾霾侵袭。PM_(2.5)再次成为公众关注热点。它的消光作用是导致灰霾天气的罪魁祸首:它在大气中长时间漂浮和远距离迁移影响着人们的正常生活和工作;它可吸入肺的特点更危害着大家的身体健康。2013年9月10日,国务院印发了《大气污染防治行动计划》     

南京持续雾霾天气中亚微米细颗粒物化学组分及光学性质

2013年1月,我国中东部地区发生持续性雾霾污染事件.本研究利用Aerodyne气溶胶化学组分监测仪(ACSM)对南京地区非难熔性亚微米细颗粒物(NR-PM1)化学组分(包括有机物、硫酸盐、硝酸盐、铵盐和氯化物)进行实时在线连续监测,结合光声气溶胶消光仪(PAX)表征大气颗粒物的消光性质和黑碳测量仪(Aethalometer)测定黑碳(BC)的浓度.观测期间,有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、氯化物和BC对PM1(NR-PM1+BC)的贡献分别为32.3%,26.0%,17.9%,13.2%,2.8%和7.8%.利用正定矩阵因子分析法(PMF)解析出3类有机气溶胶:烃类有机气溶胶(HOA)、半挥发低氧化态有机气溶胶(SV-OOA)和低挥发高氧化态有机气溶胶(LV-OOA),三者平均浓度分别占总有机气溶胶的27.4%,32.2%和40.4%.可见观测期间二次组分是PM1的主体部分.受本地晚间餐饮源和机动车排放高峰的影响,HOA在晚间时段急剧增加,导致观测期间有机物出现剧烈的变化特征.整体而言,二次气溶胶(硫酸盐、硝酸盐、SV-OOA和LV-OOA)的质量浓度、总质量分数和气溶胶单次散射反照率分别随相对湿度(RH)的增加而升高,表明RH的增加有利于二次气溶胶的不断形成.另外,大气能见度随RH的增加而降低,也随二次组分含量的增加而降低,说明RH与PM1中二次组分对雾霾期间大气能见度产生协同影响.     

2015～2020年我国主要城市PM2.5和O3污染时空变化趋势和影响因素

近些年,我国已采取了系列严格的减排措施,旨在治理大气细颗粒物(PM_2.5)和臭氧（O₃）污染.本文基于国家空气环境监测网络地面观测数据,侧重分析了我国主要城市PM_2.5和O₃时空变化趋势以及影响因素.2015～2020年PM_2.5整体呈逐步下降趋势,而O₃在2015～2019年呈整体上升趋势,但在2020年部分地区有下降趋势.结合气象要素数据,利用KZ（Kolmogorov-Zurbenko）滤波耦合逐步多元线性回归,分析了排放与气象条件影响因素对典型城市PM_2.5和O₃长期分量趋势的贡献,其中排放对二者的贡献分别约为63%～93%和40%～80%.冬季PM_2.5/CO与NO₂/SO₂由负转为正比例关系,表明在当前的减排情景下,氮氧化物对该季节PM_2.5主要二次组分形成的贡献潜势可能在增加.O₃与PM     

我国PM2.5和臭氧污染前体物排放源清单的现状与质量评估

大气污染源排放清单是研究细颗粒物(PM_2.5)和臭氧污染成因、制定PM_2.5和臭氧污染精准协同防控策略的重要基础数据.依托国家科技项目以及各级管理部门的强力推进,近年来我国PM_2.5和臭氧污染前体物排放清单研究与编制工作得到了迅速发展,积累了相对完善的本土前体物排放因子及PM_2.5和VOCs成分谱数据集,建立了较为系统的前体物排放清单表征方法和编制指南;交通、卫星等大数据和多种校验评估方法逐渐得到重视与应用,污染源和污染物种覆盖逐渐精细化, VOCs组分排放清单逐渐受到关注,各种尺度前体物排放清单的时空分辨率、时效性和可靠性有了显著提升,基本满足区域和城市开展PM_2.5与臭氧污染防控对排放源清单的需求.尽管如此,我国前体物排放清单依然存在不确定性较大、排放因子和成分谱数据建立缺乏规范化评估、组分清单校验薄弱、排放源清单编制质量评估方法缺失等不足.未来工作需要在排放因子和成分谱数据集规范化、排放清单校验与质量评估方法指南编制、近实时和短临预测排放清单方法学与业务化、不同类型排放清...     

北京冬季PM1中有机气溶胶的高分辨率气溶胶质谱观测

有机气溶胶(OA)是大气细粒子中的重要组分,其化学组成和来源的识别对有效控制颗粒物污染水平具有重要意义.利用高分辨率气溶胶飞行质谱对北京2010年冬季亚微米气溶胶(PM1)中OA质量浓度和粒径分布进行了高时间分辨率(5min)的在线测定,以了解其化学特征及来源.结果表明,北京冬季OA的平均浓度为20.9±25.3ug/m3,最小值与最大值分别为1.9和284.6ug/m3.OA的H/C,O/C,N/C的摩尔比分别为1.70,0.17和0.005,相应的OM/OC(有机物和有机碳的质量比)为1.37.OA的粒径分布范围较宽,在积聚模态450nm附近有明显的峰值,而对超细粒子(Dva<100nm)的贡献主要来自燃烧源的一次排放.北京冬季的OA主要分为3类:烃类有机气溶胶(HOA)、烹饪类有机气溶胶(COA)和氧化性有机气溶胶(OOA),分别占OA的26.9%,49.7%和23.4%.HOA和COA分别来自燃烧源和烹饪源排放的一次有机气溶胶(POA),而OOA则对应着"老化"的二次有机气溶胶(SOA).     

中国黑碳气溶胶排放量及其空间分布

基于国家统计数据、国内最新实测排放因子数据和更符合中国实际情况的机动车排放因子模型计算了中国大陆(不包含港澳台地区)2008年黑碳气溶胶排放清单,并建立0.5°×0.5°的黑碳排放空间分布图.2008年中国大陆黑碳排放总量为160.494×104t.其中工业源和居民生活消费源是最主要的贡献者,分别为69.503×104和63.602×104t,占总量的82.9%;交通运输黑碳排放量为19.463×104t,贡献了总量的12.1%;但不同省市各行业源贡献比例差异显著,可分为工业源贡献区、居民生活源贡献区、工业源和居民生活源共同贡献区,以及交通源贡献区.从能源类型看,黑碳主要来源于煤炭和生物燃料燃烧,分别占51.0%和32.2%.黑碳排放空间分布不均匀,呈东高西低的趋势,与区域经济发展情况和农村人口密度一致;其中高排放量地区以全国总面积的5.7%贡献了总排放量的41.2%,山西、河北、山东、河南以及四川等地具有较高的排放量.     

华北地区大气降尘和地表土壤磁学特征及污染来源

城市大气颗粒物来源是环境污染监测与治理的关键问题.本文应用环境磁学方法研究了内蒙古自治区、河北及北京地区大气自然降尘和地表土壤的磁学特征,并对大气降尘中重金属元素和磁学参数进行多元统计分析.结果表明,降尘和地表土壤中主要载磁矿物为低矫顽力磁铁矿,降尘和土壤中磁性矿物颗粒的浓度和粒径呈现从内蒙古经河北至北京方向随着工业和人口密集程度的增大而逐渐增加的模式,指示了人类活动是降尘中强磁性矿物的主要贡献者.利用拉格朗日混合单粒子轨道模型(Hybird Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory,HYSPLIT)对北京地区大气颗粒物进行溯源和追踪分析,发现沙尘天气的颗粒物主要来自西北或偏西方向,境外源有俄罗斯、蒙古和哈萨克斯坦等国的戈壁或沙漠地区,境内主要来自西部戈壁沙漠地带和内蒙古地区.大量的气团运移轨迹显示,北京市不同季节里颗粒物的搬运轨迹与本次研究的采样路线基本一致,表明华北地区污染物的来源主要来自河北省城市群落之间污染源的排放.     

2002年北京特大沙尘暴的理化特性及其组分来源分析

2002年3月北京发生了有历史记录以来最大的沙尘暴, 总颗粒物浓度高达10.9 mg·m^-3, 高出国家颗粒物污染标准54倍. 主要地壳源元素Ca, Al, Fe, Mg, Na, Ti等高达平日的30~58倍. 污染元素Zn, Cu, Pb, As, Cd, S比平时高出几倍至近十倍. 其中Pb, As, Cd, S在PM2.5中富集系数分别高达12.7, 29.6, 43.5, 28.4, 这些污染物部分来自于沙尘暴长距离传输过程中矿物气溶胶与沿途污染源排放的污染气溶胶的混合. 污染物增加的另一原因是沙尘暴入侵气团和北京当地污染气团之间的交汇叠加. 沙尘暴中PM2.5细粒子占TSP的30%左右, 污染物在PM2.5细粒子中的浓度占TSP总浓度的45%~69%. 各种污染物在沙尘暴过后普遍增加, 证明了沙尘暴带来的大量矿物气溶胶尤其是其中的细粒子有利于污染物的转化和积聚. 在此次特大沙尘暴中再次检测出高浓度Fe(Ⅱ), 为大气和海洋体系中的铁硫耦合反馈机制提供了新证据. 污染物组分的成倍增加和Fe(Ⅱ)的增加, 都说明了沙尘暴是影响全球生态环境变化的重要因素.     

城市大气可吸入颗粒物对质粒DNA的氧化性损伤

使用质粒DNA评价法(Plasmid DNA assay)研究了在北京市市区、郊区卫星城市南口镇和清洁对照点十三陵水库地区采集的PM₁₀和PM_2.5样品及部分源颗粒物的生物活性. 结果表明, 沙尘暴期间采集的颗粒物对DNA的生物活性小于非沙尘暴期间采集的样品. 不同时间和地点采集的大气颗粒物样品对质粒DNA 的损伤差别很大, 它们的TM50(造成50%的DNA损伤所需的剂量)相差可高达一个数量级, 其原因, 可能是北京市大气颗粒物中矿物质量百分比的变化引起了生物活性较强的细颗粒物相对含量的改变. 同PM₁₀ 相比, 大部分PM_2.5样品的生物活性相对较大. 最后, 对比水溶和总体颗粒物质粒DNA评价的结果得出, 大气颗粒物中的水溶组分是其生物活性的主要来源.     

青藏农村生活能源结构及一次PM2.5排放估算

在我国农村地区,生物质和煤炭等固体燃料被广泛地用于居民生活炊事和取暖等活动,对区域空气质量、室内空气和居民健康产生危害.本研究基于在青藏农村地区开展的能源消耗实地调研,分析了两地农村居民生活能源消费结构,测算了农村生活燃烧源一次细颗粒物的排放量.研究表明,在西藏和青海农村家庭的炊事活动中,27%和8%的时间用气或电,而大部分时间仍使用固体燃料.西藏地区农村生活能源消费中,薪柴和畜粪消耗量分别占44%和53%.在青海省农村地区,薪柴和畜粪的消耗量占比分别是17%和37%.西藏和青海农村居民生活能源消费总量388.22万t(380.41万t～396.11万t)和428.27万t(327.86万t～530.60万t).炊事和取暖消耗燃料总量几乎相当.在市级层面,就某一种燃料而言,其消耗量与人口并没有显著的相关关系(P0.05),但是居民生活燃料总消耗量与人口数之间有非常显著的正相关关系(r=0.993, P0.001),反映出户均能源消费量基本相近.根据调查的能源消耗量,初步测算的青海和西藏地区农村居民生活源排放的一次PM_(2.5)分别是3.21万t(四分位区间为3.19万t～3.34万t)和4.27万t(3.31万t～5.37万t).     

城市边界层理化结构与大气污染形成机制研究进展

自2013年《大气污染防治行动计划》实施以来,我国空气质量持续改善,但京津冀地区细颗粒物浓度仍远高于国家标准,秋冬季重污染天气仍时有发生.近些年,我国科学家在大气污染的立体探测、成因机制和来源解析、气溶胶和边界层相互作用等研究领域取得重要进展,进一步支撑了我国大气污染的科学防治和重污染天气的有效应对,然而我国当前大气污染仍面临诸多科学难题.本文简要概述了我国近些年在大气污染垂直探测方面的一些研究进展,特别是依托于北京325 m气象塔建设的城市边界层理化结构探测平台,详细论述了北京地区不同季节大气气溶胶化学组分的垂直分布特征及其与边界层物理要素的相互作用,同时基于2014年亚太经合组织峰会(APEC)和2015年纪念抗日战争胜利70周年阅兵前后的垂直观测,阐明了大气污染化学组分对区域源排放控制的响应机制.本文还针对大气细颗粒物中的二次无机组分(硝酸盐和硫酸盐)和二次有机气溶胶的生成机制以及极端霾事件的生消机制的最新研究进展进行了评述,并在最后对大气污染监测、二次无机气溶胶生成机制和有机气溶胶的分子组成和物理化学属性(相态、挥发性和氧化态等)等未来研究给出了一些建议.