蒙脱石负载硫掺杂赤铁矿复合材料的光芬顿催化性能及其增强机理研究

采用水热联合煅烧法合成了一种蒙脱石负载S掺杂赤铁矿的高效新型非均相芬顿催化剂(S-α-Fe₂O₃/Mnt). 采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、电子顺磁共振(EPR)以及捕获测试方法对催化剂进行表征,并深入研究了催化性能及其增强机理. 结果表明:S-α-Fe₂O₃/Mnt的可见光芬顿催化性能良好,且拥有较宽的有效pH范围. 在pH 3.0时其所催化的光芬顿反应速率快,50 mg/L的苯酚在10 min时降解率达到100%;即使当pH 5.0时,尽管苯酚降解速率有所降低,但50 mg/L的苯酚仍可以在60 min内完全降解. 进一步对催化降解机理的研究表明:S掺杂可在S-α-Fe₂O₃/Mnt的α-Fe₂O₃相中引入了硫离子,形成大量的结构氧缺陷空位(OVs),从而增强矿物材料的光催化性能;此外,蒙脱石表面酸位点可以拓宽该催化剂的有效pH范围. 因此,S-α-Fe₂O₃/Mnt是一种在环境修复中具有重要应用前景的芬顿催化剂.     

Fe/S耦合催化剂的合成及其芬顿催化性能

采用低温真空冷冻干燥方法,以FeSO₄和Na₂S为原料合成了含NaFe₂OH(SO₃)₂·H₂O、FeS和FeS₂等主要成分的复合物芬顿催化剂,采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)对材料进行了表征,并以苯酚为目标污染物,研究该催化剂对苯酚的催化降解性能. 结果表明:在催化剂投加质量浓度为0.3 g/L,H₂O₂初始浓度为50 mmol/L和pH为4.0的条件下,1 g/L的苯酚在反应30 min时的去除率为97%. 这说明该芬顿催化剂对高质量浓度苯酚的去除性能良好,在有机污染物的去除领域具有重要的应用前景.     

α-Fe2O3晶面调控及其非均相光芬顿催化降解甲基橙特性

针对非均相光芬顿中两相传质阻力导致催化性能较低的缺陷,采用水热法制备了α-Fe₂O₃{110}/{113}晶面不同暴露比例的催化剂。采用X射线衍射分析(XRD)、透射电子显微镜(TEM/HRTEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)以及紫外可见固体漫反射(UV-vis DRS)对催化剂进行表征分析,分别考察了H₂O₂浓度、催化剂投加量、甲基橙初始质量浓度以及初始pH对其催化降解甲基橙的影响,结果表明：FeCl₃·6H₂O浓度为33 mmol/L,摩尔比FeCl₃·6H₂O∶NaH₂PO₄∶NaF为1∶1∶15,180℃反应24 h所得α-Fe₂O₃催化性能最佳,在H₂O₂浓度为20 mmol/L,催化剂投加量为200 mg/L,甲基橙初始质量浓度为40 mg/L以及初始pH=5的条件下...     

CuO/MIL(Cr,Cu)复合材料的制备及其类芬顿催化降解苯酚性能研究

采用水热煅烧法合成CuO/MIL(Cr, Cu)非均相类芬顿催化剂,对CuO/MIL(Cr, Cu)复合材料进行了XRD、FT-IR、SEM、XPS、BET等表征,结果表明CuO均匀分散在金属有机框架MIL(Cr, Cu)的表面。对不同催化剂催化降解苯酚的性能进行比较。结果表明,当催化剂用量为0.3 g/L,H₂O₂浓度为50 mmol/L,pH=6,初始底物浓度为30 mg/L时,CuO/MIL(Cr, Cu)复合材料对苯酚的降解效果可达100%,降解效果优于CuO、MIL-101(Cr)。通过自由基猝灭实验和EPR测试等证明·OH是催化体系主要的活性自由基,并给出其可能的催化降解机理。CuO/MIL(Cr, Cu)复合材料可在近中性条件下降解酚类污染物,具有良好的应用前景。     

磁性煤矸石地质聚合物类芬顿降解苯酚

以煤矸石为原料，制备出磁性煤矸石地质聚合物(Fe₃O₄-CGGP),研究了其类芬顿氧化降解苯酚的性能和机制。表征显示，粒径为10～20 nm的Fe₃O₄均匀分散在煤矸石地质聚合物(CGGP)表面形成Fe₃O₄-CGGP,Fe₃O₄-CGGP的饱和磁化强度达到35.68 emu/g,这表明Fe₃O₄-CGGP具有良好的催化活性和磁响应性能。将其应用于降解苯酚废水，实验探讨了pH值、催化剂投加量、H₂O₂投加量以及苯酚初始浓度等条件对苯酚降解过程的影响。实验表明：反应最适宜pH值为3.5,催化剂最佳投加量为0.5 g/L,H₂O₂最佳投加量为10 mmol/L,在最优条件下60 min对苯酚去除率可达到100%.自由基淬灭实验认为在Fe₃O₄-...     

Fe3O4@CF电极在非均相电芬顿系统中降解四环素

针对传统芬顿技术的工作pH范围较窄、增大pH值会明显降低四环素的去除率并导致二次污染的问题,采用溶剂热合成方法,将Fe₃O₄负载于碳毡(CF)电极表面,合成Fe₃O₄@CF复合电极.通过扫描电子显微镜(SEM)、 X射线衍射(XRD)、 X射线光电子能谱(XPS)、 Fourier变换红外吸收光谱(FTIR)和电化学阻抗(EIS)对材料进行表征,研究其作为电极在非均相电辅助芬顿(EF)系统中对四环素的降解性能和机理,并进行循环实验.结果表明：Fe₃O₄@CF电极在非均相电辅助芬顿体系中对四环素的降解性能最好;在室温下,经过90 min,四环素初始质量浓度为20 mg/L,初始pH=3,两电极间距离为2 cm,外加电流为50 mA,在非均相电芬顿系统中Fe₃O₄@CF电极对四环素的去除率可达96.7%;Fe₃O₄@CF电极可重复利用性良好;在非均相电芬顿系统降解四环素的过...     

铁精粉制备α-Fe2O3纳米粒子及其机理

采用商业磁铁矿铁精粉(Fe₃O₄),设计了提纯和制备工艺，成功制备出质量分数为99.5%以上、分散性良好的α-Fe₂O₃纳米粒子，对其提纯、制备工艺及机理进行了深入研究.结果表明：w_NaOH对除硅效果影响显著，当w_NaOH为39%时，可使原料矿粉中w_SiO2由1.11%降至0.032%,得到较纯铁精粉；随烧结温度的升高，α-Fe₂O₃颗粒的结晶度、形貌特征及磁性能随之发生变化；当烧结温度为670℃时，α-Fe₂O₃颗粒综合性能最佳，颗粒结晶度较高、分散性较好，具有亚铁磁性；通过对氢氧化铁沉淀物加热搅拌时间的控制，可有效调控α-Fe₂O₃的晶粒尺寸；当搅拌时间为60 min时，获得分散性好、平均粒径仅为35.3 nm的α-Fe₂O₃纳米粒子.     

复合催化剂S-CuCo2O4的制备及其活化PMS降解CIP性能研究

采用水热法,以硫脲为硫源对CuCo₂O₄进行硫化处理合成S-CuCo₂O₄,对复合催化剂S-CuCo₂O₄进行XRD、FT-IR、SEM、XPS、ICP-OES、EPR表征,并考察其活化过一硫酸盐(PMS)降解环丙沙星(ciprofloxacin, CIP)的效果。实验结果表明：成功制备出S-CuCo₂O₄催化剂,在其表面富含Co(Ⅱ)和Cu(Ⅰ);当催化剂投加量为0.06 g/L、PMS投加量为0.2 g/L、pH=6.4时,复合催化剂S-CuCo₂O₄在25 min后对CIP的降解效率可达96.8%,降解效果明显优于CuCo₂O₄、CuCo₂S₄。自由基淬灭实验和EPR测试表明,SO^-₄·和¹O₂     

光辅助磁性Co3Mn-LDHs/rGO活化过硫酸盐降解水中的磺胺嘧啶

针对抗生素磺胺嘧啶(SDZ)导致水体污染的问题,采用水热法制备以石墨烯(rGO)为基底的三维层状兼光催化与过硫酸盐活化功能的Co₃Mn-LDHs/rGO双效催化剂,构建可见光/过硫酸盐耦合降解体系(Vis-PMS),降解水中的SDZ.实验结果表明：Co₃Mn-LDHs成功负载在rGO上,且Co₃Mn-LDHs的依附阻止了rGO片的堆叠;Co₃Mn-LDHs/rGO质量浓度为20 mg/L,过硫酸盐(PMS)质量浓度为200 mg/L,初始pH=7为可见光耦合非均相活化PMS体系降解SDZ的最佳条件,经60 min反应后,SDZ的去除率达87.58%;在10次循环实验后,Co₃Mn-LDHs/rGO仍对SDZ有较高的去除率,可重复利用率较好;该体系中起主要作用的自由基为硫酸根自由基(SO■)、羟基自由基(·OH)和单线态氧(¹O₂).     

CuMgLa/γ-Al_2O_3湿式催化氧化降解苯酚的研究

采用共沉淀法成功制备了CuMgLa/γ-Al_2O_3催化剂,以反应温度、苯酚初始浓度、催化剂用量、反应压力、反应时间和转速为单因素,研究苯酚和COD的去除效果。结果表明,反应温度为180℃、苯酚初始质量浓度2 000 mg/L、催化剂用量0.2 g/L、反应压力1.8 MPa、反应时间120 min、转速500 r/min时,苯酚去除率接近100%,COD去除率达90.65%.从XRD、XPS、NH_3-TPD和TG-DTA研究发现,添加Mg和La后,CuO的平均粒径从51 nm分别降至37和25 nm,表明CuMgLa/γ-Al_2O_3中CuO分散得更好,可提供更多的反应位点。掺杂Mg和La减弱了Cu/γ-Al_2O_3中强酸位,减少了CuMgLa/γ-Al_2O_3湿式催化氧化降解苯酚过程积碳行为的发生。     

硅藻土负载纳米Fe3O4催化臭氧处理渗滤液膜滤浓缩液混沉出水

以垃圾渗滤液膜滤浓缩液混沉出水为研究对象,制备硅藻土负载纳米Fe₃O₄作为催化剂催化臭氧处理浓缩液.考察溶液初始pH值、臭氧体积流量和催化剂投加量对处理效率的影响.结果表明:在溶液初始pH值为7,臭氧体积流量为1.0 L·min^-1,催化剂投加量为0.8 g·L^-1,反应时间为90 min时,化学需氧量(COD)和UV₂₅₄去除率分别为67.8%和86.3%.对进出水进行三维荧光光谱(3D-EEM)和气相色谱-质谱联用(GC-MS)分析的结果表明:经催化臭氧氧化处理以后,浓缩液中的腐殖酸、富里酸和色氨酸等难降解物质大幅度减少;烷烃类、酚类和杂环类物质质量分数下降,烷烃类衍生物质量分数上升;硅藻土负载纳米Fe₃O₄催化臭氧对于浓缩液有着较好的处理效果.     

机械力化学法制备煅烧硅藻土/α-Fe2O3复合粉体

以煅烧硅藻土和α-Fe₂O₃为原料,利用机械力化学法在湿法研磨体系中制备了煅烧硅藻土/α-Fe₂O₃复合粉体（简称CD/α-F）.通过扫描电镜、能谱分析、遮盖力及吸油量测试表征了复合粉体的颗粒形貌和颜料性能,并利用X射线衍射和傅氏转换红外线光谱分析了复合颗粒的反应机理.结果表明,机械力化学作用促使煅烧硅藻土与α-Fe₂O₃颗粒表面进一步羟基化,从而促进两者间发生羟基脱水缩合作用并形成了以弱作用力为连接键的Si…O…Fe形式的键合.在实验设定条件下制得了颜料性能与纯α-Fe₂O₃相近的核--壳型CD/α-F复合粉体.     

纳米TiO2/介孔ZSM-5协同过硫酸盐光催化降解硝基苯酚废水

以具有介孔结构的ZSM-5沸石分子筛负载纳米TiO2制备出性能良好的复合型催化材料.结合扫描电镜(SEM)、N2吸附-脱附等温线(BET/BJH模型)和X射线衍射进行表征,并将其协同过硫酸盐光催化降解硝基苯酚废水.结果表明:在pH为4.5,催化剂投加量为0.8g/L,,FeSO4为0.8g/L,Na2S2O8为1.6g/L,常温下反应240min,对硝基苯酚(50mg/L)去除率达到98.4%.     

Na2S改性CoSO4催化氨硼烷水解放氢

以Na₂S和CoSO₄为原料,采用水热法和烧结制备了一种CoSO₄和Co₃O₄两相共存的Co基催化剂(命名为Co₃O₄-CS(NS))用于催化氨硼烷水解.研究表明,由于CoSO₄和Co₃O₄的协同效应使得该催化剂对氨硼烷水解表现出良好的催化性能.在催化剂直接添加量为10 wt.%、水料比为25 mL/g和反应温度为40℃的反应条件下,每0.2 g AB/Co₃O₄-CS(NS)复合物在2.5 min内放氢量达到440.06 mL,对应的放氢速率为8 801.2 mL/(min·g_cat),氢转化率为92.6%,反应活化能为50.4 kJ/mol.     

Cu2+诱导黄铁矿合成α-Fe2O3纳米多面体的生长机理

以黄铁矿为原料,通过焙烧、化学浸出、除杂得到Fe³⁺浸出液,随后采用水热合成法通过加入适量Cu²⁺溶液成功诱导合成出α-Fe₂O₃纳米多面体,利用X射线衍射、扫描电子显微镜、傅里叶红外光谱对所获产物的结构和形貌进行表征,并对其成核及晶体生长过程进行探讨.研究结果表明,Cu²⁺诱导黄铁矿合成的α-Fe₂O₃纳米多面体具有六方相晶体结构,其粒径在500nm左右.通过对不同水热时间所获产物的形貌进行观察并结合溶液化学计算分析,可以推断α-Fe₂O₃纳米多面体的形成是沉淀-溶解-再结晶的过程,Cu²⁺的存在主要起到诱导Fe₂O₃晶核在生长过程中趋向形成多面体结构的作用.     

Cu-Mo/Al2O3复合金属催化剂的制备及其催化裂解草甘膦副产废盐

为了高效催化裂解草甘膦副产废盐中的有机污染物,采用等体积浸渍法制备了不同钼负载量的负载型Cu-Mo/Al₂O₃复合金属催化剂。通过旋转式管式炉,探究催化剂对废盐催化裂解总有机碳含量(TOC)的影响。通过X线粉末衍射(XRD)、N₂物理吸脱附(N₂-adsorption-desorption)、H₂程序升温还原(H₂-TPR)、O₂程序升温脱附(O₂-TPD)、拉曼光谱(Raman spectrum)对催化剂的晶型结构、孔结构和氧化还原性质等进行了表征。结果表明,5Cu-25Mo/Al₂O₃复合金属催化剂具有良好的催化裂解草甘膦副产废盐的效果,使废盐的总有机碳值由1 042 mg/L降至4.17 mg/L,TOC去除率达到99.6%。通过对废盐催化裂解过程中排出的尾气进行了非甲烷总烃含量(NMHC)在线检测,在10 mg/m³以下,对处理后的废盐进行...     

L-苯丙氨酸的氨基功能化γ-Fe2O3磁固相萃取(英文)

通过不同的修饰方法制备了以γ-Fe₂O₃为核的四种氨基化的磁性纳米材料分别为γ-Fe₂O₃@SiO₂-cysteamine, γ-Fe₂O₃@SiO₂-PEI, γ-Fe₂O₃@SiO₂-G1.0, γ-Fe₂O₃@SiO₂-APTMS.在吸附时间为0.5, 1, 2,4, 8 h, p H=3, 5, 7, 9, 11的条件下，通过磁固相萃取的方法吸附浓度为2.5×10-6 mol/L的苯丙氨酸，随后用荧光分光光度计检测上清液的荧光强度，荧光强度越低说明纳米材料的吸附效果越优秀.通过试验后发现γ-Fe₂O₃@SiO₂-G1.0磁性纳米粒子在p H=5,吸附时间为8 h的条件下的吸附性最好. γ-Fe₂     

电芬顿法降解含酚类有机废水

以石墨电极为阴极, Ti/IrO_2-RuO_2电极为阳极,铁碳粒子和纳米Fe3O4为非均相催化剂,采用电芬顿法处理苯酚废水及煤化工废水.以铁碳粒子为催化剂的三维电极电芬顿(3D electrode/electro-Fenton, 3D-EF)工艺能在1 h内使苯酚去除率达到100%, 5 h内化学需氧量(chemical oxygen demand, COD)去除率达到80%,明显优于以纳米Fe_3O_4为催化剂的异相催化电芬顿(heterogeneous catalytic electro-Fenton, HEF)工艺的处理效果.在3D-EF工艺对煤化工实际废水的处理过程中,通过单因素的探讨,得到如下的最优反应条件:pH值为3,粒子粒径为2 mmd 5 mm,粒子投加量为10 g(33 g/L),初始进水COD值浓度为1 400 mg/L.在此条件下反应5 h, 3D-EF工艺对煤化工废水的处理效果最好, COD去除率接近40%, B/C提高至0.44.利用紫外光谱、三维荧光光谱及傅里叶红外光谱对降解前后的溶解性有机物变化进行了分析.结果表明,煤化工废水中单环类芳香族化合物的降解效果很好,废水中COD的去除主要来自对酚类化合物的降解.     

模拟太阳光条件下草酸钠 Fenton试剂降解苯酚

采用氙灯模拟自然条件下的太阳光, 研究了苯酚在草酸钠 Fenton反应体系作用下 的降解规律. 对光源、 H₂O₂、C₂O^2-₄、Fe^{2+的初始浓度以及pH 值对苯酚的去除率的影响进行了探讨. 结果表明， C₂O2-₄能有效强化Fenton试剂对苯酚的作用， 在初始pH值为4、 过氧化氢浓度为0.735 1 mmol/L、 草酸钠浓度为0.074 63 mmol/L、 亚铁离子浓度为0.053 6 mmol/L时, 溶液中0.595 2 mmol/L苯酚在90 min的降解率可达76.5%， 其降解过程符合一级动力学方程. GC MS分析表明， 苯酚降解的中间产物主要为苯醌和有机酸.}     

金属有机框架衍生的Co3O4/SnO2复合材料制备及其光催化性能

金属有机框架(metal-organic framework,MOF)材料ZIF-67衍生Co₃O₄十二面体纳米块在室温下与SnO₂复合,制备出立方体Co₃O₄/SnO₂复合光催化剂.煅烧后形成的Co₃O₄/SnO₂材料禁带宽度明显降低,荧光淬灭明显,说明Co₃O₄的加入拓展了SnO₂的光响应范围至可见光甚至红外光区域,同时促进了光催化反应过程中光生载流子的分离.以罗丹明B(Rhodamine B,Rh B)为目标反应物,在可见光下考察了MOF衍生的Co₃O₄/SnO₂的光催化降解活性,发现Co₃O₄/SnO₂在60 min内可以降解89.6%的Rh B,分别是纯SnO₂和纯...