FeAPO-5分子筛催化剂的合成及对环己烷的催化氧化作用

用四乙基氢氧化铵为模板剂,以水热法合成了不同铁含量FeAPO-5分子筛,对合成的样品进行了XRD、FTIR、AA及Moessbauer分析。XRD与FTIR分析结果表明样品具有AlPO4-5分子筛的结构,且铁元素进入到分子筛骨架。Moessbauer分析表明FeAPO-5存在两种铁物相,都是以三价FeOOH,四面体的形式存在。此外,以环已烷为反应物,考察了FeAPO-5分子筛催化剂的催化氧化性能,结果表明,该催化剂对环已烷具有较好的催化氧化活性。     

磷酸铜铝分子筛催化剂和AIPO_4—5分子筛负载磷酸铜钙催化剂的研究

采用水热法合成了AlPO_4-5和CuAPO-5′分子筛。对新合成的样品进行了XRD、IR、DTA和SEM分析,初步确认它们具有分子筛结构。考察了CuAPO-5′和AlPO_4-5负载磷酸铜钙催化剂对乙炔水合等反应的催化活性。实验结果表明,它们具有良好的催化性能,可望有较好的应用价值。     

活性金属磷酸铝分子筛型催化剂的研究——(Ⅱ)ZAPO-5′催化剂的合成及催化活性

采用水热法合成了 ZAPO-5′。对新合成的样品进行了XRD、IR、DTA、TG分析,初步确认其为分子筛型催化剂。考察了ZAPO-5′对乙炔水合反应的催化活性,实验发现它可使乙炔水合反应的转化率达到近90％。研究结果表明,ZAPO-5′在催化领域里具有潜在的应用价值。     

含铌硅磷铝双功能分子筛催化剂的合成及结构表征

合成了铁磷铝(FeAPO-5)、铁硅磷铝(FeSAPO-5)和铌铁硅磷铝(NbFeSAPO-5)分子筛催化剂,并采用XRD、红外光谱和固体魔角旋转核磁共振等方法对合成的催化剂进行了结构表征。结果表明:合成的分子筛具有AlPO4-5的骨架结构,并且铁、硅和铌金属杂原子进入了分子筛骨架。以丙酮醛和甲醇作为合成丙酮酸甲酯的原料,考察了NbFeSAPO-5分子筛催化剂的催化氧化及催化酯化性能,结果表明铁元素进入分子筛骨架使催化剂具有良好的催化氧化性能,而硅和铌的引入提高了分子筛的酸性和催化酯化性能,使NbFeSAPO-5分子筛催化剂成为同时具有催化氧化和催化酯化性能的双功能催化剂。     

AIPO_4-5型分子筛的合成与X-射线研究

AlPO_4-5型分子筛是一种新型结构的分子筛,Bennett等人采用TPAOH为模板剂合成了AlPO_4-5型分子筛的单晶样品并测定了结构。为实际应用方便,我们以TEAOH为模板剂合成出AlPO_4-5型分子筛的粉末样品,并用X-光方法作了粉末衍射诠释。 一、实验部分 1.仪器与试剂:101-Ⅰ型电热恒温干燥箱,电磁搅拌器,自制带聚四氟乙烯衬里     

强酸性和水热稳定的MCM-41分子筛的合成

以ZSM 5沸石分子筛为原始硅铝源,在碱性条件下,通过水热法合成出了孔壁含有ZSM 5预结构单元的MCM 41介孔分子筛。采用XRD、N2 吸附脱附、FT IR和NH3 TPD等表征手段对样品进行分析,结果表明该分子筛是含有ZSM 5 沸石预结构单元的六方晶相结构,该介孔分子筛的孔壁明显厚于常规方法合成的MCM 41,具有较高的水热稳定性和较强的酸性。     

超声对SAPO-34分子筛合成的影响

为提高SAPO-34分子筛的催化性能,对SAPO-34分子筛晶化原液进行超声辐照处理,研究了超声辐照对SAPO-34分子筛合成的影响.采用XRD、SEM、FT-IR和DTG等表征手段对分子筛样品进行了表征.超声作用后晶体的晶化速率和结晶度有所提高,合成的SAPO-34分子筛样品更纯净,分子筛的晶粒大小分布更均匀,平均粒径明显降低.而且超声处理后分子筛的热稳定性更好.甲醇制烯烃催化反应结果表明,超声处理后合成的SAPO-34分子筛对烯烃的选择性有所提高.     

模板剂用量对微波水热法制备ZSM-5分子筛的影响研究

以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为模板剂,采用微波水热法制备ZSM-5分子筛。考察模板剂用量对微波水热法合成ZSM-5分子筛物化性质的影响,采用XRD、BET、SEM、NH3-TPD等手段对合成样品的微观结构、孔结构及表面化学性质进行分析表征,在MTO工艺中评价合成分子筛的催化性能。结果表明:模板剂用量对合成ZSM-5分子筛晶相组成、微观形貌、比表面积、孔径分布及表面酸性质具有较大的影响。改变模板剂用量会影响分子筛结晶度和孔结构,可通过模板剂用量调控制备不同酸性质ZSM-5分子筛。模板剂用量为n(TPAOH)∶n(Si O2)=0.35时,ZSM-5分子筛孔结构和表面酸性适中,形貌规整,MTO催化性能最佳,甲醇转化率为98.4%,低碳烯烃收率为75.39%。     

用碱处理的ZSM-5沸石合成MCM-41型结构复合分子筛的研究

以现有的工业ZSM-5作为原料,采用碱处理ZSM-5的浆液或滤液作为硅铝源,与表面活性剂在水热条件下进行自组装得到具有微孔、介孔双孔分布的MCM-41型结构复合分子筛,并采用X射线衍射、N2吸附脱附、红外光谱等测试手段对合成的样品进行了分析表征,考察了主要合成条件对分子筛性能的影响.结果表明,根据ZSM-5碱处理程度的不同,采用浆液得到的样品可能含有少量ZSM-5沸石的晶粒,但随着碱浓度升高或碱处理时间的延长,ZSM-5沸石晶粒的量逐渐减少,而采用滤液合成的样品中不存在独立的ZSM-5沸石的晶粒.     

用碱处理的ZSM-5沸石合成MCM-41型结构复合分子筛的研究

以现有的工业ZSM-5作为原料，采用碱处理ZSM-5的浆液或滤液作为硅铝源，与表面活性剂在水热条件下进行自组装得到具有微孔、介孔双孔分布的MCM-41型结构复合分子筛，并采用X射线衍射、N2吸附脱附、红外光谱等测试手段对合成的样品进行了分析表征，考察了主要合成条件对分子筛性能的影响。结果表明，根据ZSM-5碱处理程度的不同，采用浆液得到的样品可能含有少量ZSM-5沸石的晶粒，但随着碱浓度升高或碱处理时间的延长，ZSM-5沸石晶粒的量逐渐减少，而采用滤液合成的样品中不存在独立的ZSM-5沸石的晶粒。     

负载Ni的MCM-41催化剂及其乙烯齐聚反应研究

通过水热合成法和离子交换法制备了负载Ni的MCM-41介孔分子筛催化剂,采用XRD、N2物理吸附-脱附、SEM及Py-IR等手段对合成样品进行了表征,并在微型固定床反应装置上研究了负载型催化剂Ni/AM41的乙烯齐聚反应。表征结果表明:Ni/AM41样品具有MCM-41介孔分子筛的典型结构,其表面酸性随Ni负载量的增加而增强,且酸性中心均以中强L酸为主。乙烯齐聚结果表明:Ni/AM41催化剂对乙烯齐聚具有较高的催化反应活性,齐聚产物主要为C6—C14偶数碳数的烯烃,其中C8和C10的质量分数大于50%。     

MAPO-11分子筛的合成及表征

研究了MAPO 11分子筛的合成工艺,考察了镁铝摩尔比、模板剂、晶化温度以及晶化时间等因素对合成工艺的影响,采用X射线衍射、电镜扫描、热重量差热分析等手段对合成的样品进行了表征。结果表明,在一定的镁铝摩尔比范围内,能合成出结晶度和纯度较高的MAPO 11分子筛,这种分子筛的热稳定性较差。     

合成气直接制芳烃嵌入式Co@HZSM-5催化剂的研究

由于芳烃收率低、催化剂易积碳和反应条件苛刻等问题的存在，合成气直接转化制芳烃技术目前仍然面临很多挑战。采用分步晶化方法合成了嵌入式Co@HZSM-5双功能分子筛催化剂，并通过X射线衍射（XRD）、N₂物理吸附-脱附、扫描电子显微镜（SEM）、氨气程序升温脱附（NH₃-TPD）、氢气程序升温还原（H₂-TPR）以及热重分析（TG-DTA）等手段对催化剂的形貌、晶体结构、酸性、还原性能、积碳行为等理化性质进行了表征，随后在固定床反应器中对Co@HZSM-5催化剂进行了合成气直接催化转化制芳烃的反应性能评价。研究结果表明：嵌入式Co@HZSM-5分子筛催化剂相较于传统负载型Co/HZSM-5分子筛催化剂以及Co/SiO₂催化剂具有更多的酸中心和适宜的酸强度；同时，这种将活性金属纳米颗粒嵌入在分子筛晶体内部的特殊结构在保证活性相结构稳定的同时，还发挥了分子筛的择形限域效应。因此，嵌入式Co@HZSM-5催化剂可有效促进费托合成反应低碳产物的二次芳构化反应，提高芳烃的选择性，同时抑制长链烃类和积碳的生成。     

ZSM-5型分子筛上H_2选择还原NO

采用水热法合成了微米HZSM-5分子筛(HZSM-5)和纳米HZSM-5分子筛(nano-HZSM-5),通过XRD和SEM对样品进行了表征。结果表明:所得样品为纯态的HZSM-5和nano-HZSM-5分子筛。以上述样品为载体,制备了Pd基催化剂,并用于H2选择还原NO研究。在整个测试温度范围内,Pd/HZSM-5表现出良好的催化性能,优于Pd/nano-HZSM-5。当温度高于100℃时,Pd/HZSM-5上的NO可达到完全转化。此外,Pd含量仅影响低温时(100℃)Pd/HZSM-5的催化活性。上述结果说明所制备的Pd/HZSM-5是H2选择还原NO的优良催化剂。     

乙醇-水体系中SAPO-5分子筛的合成与表征

目的合成SAPO-5分子筛,并对其结构进行表征。方法以三乙胺为模板剂,在乙醇-水体系中进行合成,考察了晶化时间、HF用量以及醇-水比例对合成SAPO-5分子筛的影响,并利用XRD,SEM,吡啶吸附FT-IR等技术对所得产物进行表征。结果合成了具有较高长径比(a/c)的SAPO-5分子筛。结论在醇-水体系中,在HF作用下,SAPO-5分子筛的结晶速度明显减缓;SAPO-5分子筛其长径比随醇-水比例改变发生明显变化,所得的SAPO-5分子筛产生了一定的BrΦnsted和Lewis酸中心。     

AlPO_4-5分子筛转晶的研究

在AlPO_4-5(3)分子筛相区内,选择几个点,探讨了温度、时间、pH等条件对AIPO_4-5分子筛合成的影响。找到了晶化过程中AIPO_4-5分子筛与其相应的磷酸铝盐间的转换关系,为合成纯净的AlPO_4基分子筛奠定了基础。     

离子液体中(NH4)ZnPO4分子筛的合成及其表征

采用离子液体热合成方法,在氯化胆碱/尿素低共熔混合物体系中合成了(NH4)ZnPO4-HEX分子筛,并系统地考察了反应物组成、晶化时间对合成(NH4)ZnPO4-HEX分子筛结构性能的影响,利用XRD,SEM以及FT-IR分析手段对合成样品的结构和性能进行了表征。     

ZSM-5分子筛中Na对钴基费-托合成催化剂的毒害作用

采用蒸气转晶法并通过改变H离子交换条件合成了不同Na含量的纳米ZSM-5分子筛,以此为载体负载钴纳米颗粒作为费-托合成催化剂.采用XRD、XPS、TEM等表征手段表征载体和催化剂,考察了催化剂中Na含量对费-托合成性能的影响.结果表明：改变离子交换条件制备了不同Na含量的ZSM-5分子筛,低Na含量时,催化剂具有较高活性和稳定性,C₅～C₁₂产物选择性达到52.6%;高Na含量时,在220℃、1.0 MPa的费-托合成反应条件下,Na转移到活性金属钴的表面,致使活性表面积碳,催化剂中毒,活性大大降低.     

硅铝分子筛催化剂上邻苯二酚o-烷基化合成愈创木酚反应性能

采用水热法合成了不同Si/Al比的MCM-41介孔材料, 研究这些材料在以邻苯二酚和甲醇为原料气相法一步合成愈创木酚反应中的催化性能, 并与几种微孔分子筛的催化活性进行比较, 考察了孔径、 酸强度和酸量对反应性能的影响. 结果表明, Si∶Al=100的MCM-41材料表现出较好的催化性能, 样品较大的孔径和一定量弱酸中心的存在对反应有利.     

无机胺合成ZSM-5沸石分子筛

利用氨水为模板剂合成了ZSM-5沸石分子筛,研究了合成温度和时间对分子筛合成的影响.实验表明,在142～177℃范围内,以氨水为模板剂都可以合成出ZSM-5沸石分子筛.合成温度越低,所需时间越长.同时以XRD为手段,对分别以氨水和正丙胺为模板剂合成的ZSM-5沸石分子筛的结构进行了比较.