改性碳纳米管的表面特性及其对Pb2+的吸附性能

采用硝酸酸煮法氧化改性了碳纳米管。红外光谱仪的测定结果表明改性碳纳米管表面引入了羟基（－OH）、羟基（－C＝O）等官能基团，比表面仪测定结果显示改性碳纳米管表面积略有增加，采用改性碳纳米管进行了吸附Pb^2 的研究，结果表明其吸附除Pb^2 效能较未改性的纳米管 了显著提高，在所实验的温度范围内吸附等温线符合Langmuir方程，反应级数为三级。     

磁性碳纳米管吸附/微波再生处理水中五氯苯酚

利用热分解法制备了磁性碳纳米管,采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射分析仪(XRD)、比表面积分析仪(BET)进行了表征.研究表明,磁性碳纳米管纯度高且孔隙均匀,外径约为50 nm,比表面积为146.7 m2/g;同时加外磁场可以快速其分离.磁性碳纳米管应用于吸附/微波再生处理水中五氯苯酚,结果表明,磁性碳纳米管对五氯苯酚的吸附动力学符合Langergren模型,其平衡吸附量为30.5 mg/g;吸附等温线符合Freundlich模型.吸附饱和磁性碳纳米管经微波再生循环使用5次,再生率均高于100%,且磁性良好.     

L-苯丙氨酸在单壁碳纳米管上的吸附行为

采用一种简单、绿色的过程获得了稳定的单壁碳纳米管/L-苯丙氨酸溶液. 除纯化及氧化过程, 单壁碳纳米管未进一步功能化. 结合多种物理化学表征方法对L-苯丙氨酸在单壁碳纳米管上的吸附机理进行了研究. 氧化后的单壁碳纳米管对苯丙氨酸的吸附量为33%(质量分数), 单壁碳纳米管对吸附于其上的苯丙氨酸的热分解具有催化作用. 对不同直径的单壁碳纳米管, 苯丙氨酸具有吸附选择性, 优先吸附于直径较小的单壁碳纳米管. 在π-π相互作用、H键和部分共价键的共同作用下, 苯丙氨酸被吸附在单壁碳纳米管上.     

好氧颗粒污泥对Pb2+的吸附特性研究

研究了好氧颗粒污泥作为一种新型重金属吸附材料对溶液中Pb²⁺的吸附特性. 实验结果表明, 初始pH, Pb²⁺浓度(C0)和污泥浓度(X0)是影响吸附的重要因素. Pb²⁺吸附过程可以由Freundlich和Langmuir等温方程较好地拟合, 相关系数分别达到0.932与0.959. 好氧颗粒污泥吸附Pb²⁺的动力学过程表现出分阶段吸附的特征, Lagergren二级动力学方程能较好地描述第二阶段的动力学过程. 环境扫描电子显微镜(ESEM)与X射线能谱(EDX)分析结果表明, 吸附Pb²⁺后的好氧颗粒污泥表面发生了变化, 同时推断吸附过程为离子交换吸附和金属鳌合的共同作用.     

聚乙烯亚胺改性铝-富马酸金属有机骨架CO_2吸附特性

通过浸渍法对铝-富马酸金属有机骨架(AlFu)进行聚乙烯亚胺(PEI)改性,采用X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、扫描电子显微镜、N_2吸脱附及热重分析等手段对改性前后的材料进行了表征.结果表明使用浸渍法成功将PEI分子引入到AlFu骨架中; PEI分子的负载不会破坏AlFu骨架的晶格结构,但会降低其X射线衍射特征峰强度;PEI负载量增多会导致AlFu骨架团聚,使得材料比表面积和孔体积减小.实验研究PEI负载量、吸附温度、CO_2分压对PEI改性AlFu吸附特性的影响,结果表明50PEI-AlFu样品在75°C, 0.15 (1 bar=100 kPa)下具有最高的CO_2吸附量为2.68 mmol/g,经过9个循环后其CO_2吸附性能基本保持稳定.     

碳纳米管加载微生物高效去除微囊藻毒素研究

研究了碳纳米管和高岭土等黏土矿物对微囊藻毒素(Microcystins, MCs)的吸附作用, 发现碳纳米管对湖泊中普遍存在的2种典型微囊藻毒素MC-RR和LR有很强的吸附能力. 在溶液中MC-RR和LR初始浓度分别为21.0和9.5 mg/L下, 碳纳米管吸附量分别高达14.8和6.7 mg/g, 是高岭土、海泡石和滑石等黏土矿物吸附MC-RR和LR量的5倍左右. 进一步研究显示, 将我们分离出的对MCs有很强降解能力的Ralstonia solanacearum菌(简称RS菌)与碳纳米管同时加入到水体中后, 能够对MC-RR和MC-LR的去除产生协同作用. 研究表明, 碳纳米管既可以高效吸附MCs, 同时又可以使RS菌固定在其表面, 从而使RS菌对MCs的生物降解反应能够在碳纳米管表面高效进行.     

超低本底单颗粒锆石CA-ID-TIMS U-Pb高精度定年方法

建立了超低本底单颗粒锆石高精度CA-ID-TIMS U-Pb分析方法.与国内早期实验室报道的全流程Pb本底(30~50 pg)相比,目前本工作全流程Pb本底水平已降低1个数量级以上(2~3 pg),可以更好地满足单颗粒锆石高精度ID-TIMS U-Pb定年要求.同时,详细研究了Pb流程本底的来源,并且对全流程Pb本底获得较高精度的Pb同位素比值测定结果.采用所建立分析流程对清湖(Qinghu),Ple?ovice,Temora 2等标准锆石进行了分析,获得了与文献报道值一致的Pb/U年龄测定结果,~(206)Pb/~(238)U加权平均值年龄测定精度优于0.25%(2σ,n≥7).     

新型材料电气石对酸性溶液中镉离子的吸附

电气石对溶液中Cd2+离子的吸附特性和机理研究的结果表明,电气石对Cd2+离子的吸附受吸附时间、温度及初始浓度的影响.在酸性、中性及碱性条件下电气石对Cd2+均有较好的去除效果,这主要归结为电气石能将酸性(除pH2.0和3.0外)、中性或碱性溶液pH自动调整至6.4左右.在强酸性条件下(相对工业废水酸度),电气石对Cd2+离子吸附优于其他矿物材料且符合Langmuir和Freundlich模型,相比之下,更符合Langmuir模型.通过Langmuir模型计算得出,在pH4.0,温度15,25和35℃时电气石对Cd2+离子的饱和吸附量分别为31.77,33.11和40.16mg/g,因此,电气石对酸性溶液中Cd2+有较好的吸附效果.电气石对Cd2+的吸附符合准二级动力学模型,热力学参数表明该吸附过程是吸热自发过程.通过对溶液中Cd2+离子吸附过程pH的变化趋势、电气石吸附前后Zeta电位的变化、不同温度下溶液中Ca2+,Mg2+和K+总释放量与Cd2+离子吸附量的相关性,以及FTIR红外光谱分析,证实电气石对Cd2+离子的吸附机理涉及物理吸附和化学吸附过程,主要包括水体自发极化、静电吸附和离子交换.在这些机理中,电气石对水体自发极化是电气石特有的性质.     

碳纳米管负载氧化铝及其吸附水中的氟离子

采用碳纳米管和硝酸铝制备碳纳米管负载氧化铝新型复合材料，X射线衍射检测发现氧化铝为无定形态，扫描电子显微镜观察到碳纳米管与氧化铝均匀掺杂。采用碳纳米管负载氧化铝复合材料进行了水中氟离子吸附研究，结果表明，该复合材料具有强烈吸附除氟效能，其饱和吸附容量为39．4mg/g，在恒温25℃测得其吸附能力是γ－氧化铝的3．0－4．5倍，与IRA－410聚合树脂的吸附能力相当，适宜pH范围为5．0－9．0，吸附等温线符合Freundlich方程。     

金霉素链霉菌废菌丝体吸附金(Au3+)特性的表征

以金霉素发酵生产中的金霉素链霉菌废菌丝体为生物吸附剂,研究了该菌体吸附金离子的特性.结果表明,该菌体吸附金离子的最适pH值为3.5,其吸附作用是一种快速而非依赖温度的过程.在起始Au3+浓度(100mg·L-1)与菌体浓度(2g·L-1)之比为50mg/g,pH3.5和30℃条件下,吸附45min,菌体对Au3+的吸附量为45.6mg·g-1吸附率达91.2%.菌体所吸附的金可被解吸附.透射电子显微镜观察结果表明,该菌体能将Au3+还原成金颗粒,并形成不同形状和大小的金晶体.X射线光电子能谱分析证明,Au3+能被菌体还原成Au0.     

直立碳纳米管微电极对神经递质5-羟色胺的电化学检测

在直立碳纳米管制备过程中, 以碳纤维为基底, 合成出碳纤维固载型直立碳纳米管材料, 用于制备相关碳纳米管微电极, 开展了电化学活性神经递质5-羟色胺的电化学检测. 结果表明该微电极对5-羟色胺具有很好的电催化效应, 灵敏度高. 恒电位解吸附处理方法能很好解决电极对5-羟色胺氧化产物的吸附问题, 使电极得到重生.     

Bi_(2-x)Pb_xSr_2CaCu_(2-x)Mg_xO_(8+δ)超导体的正电子寿命研究

自从Maeda等人在Bi-Sr-Ca-Cu氧化物中发现超导电性以来,由于Bi系超导体具有较高的超导转变温度和广阔的应用前景,日益受到人们的重视.在Bi系超导材料的研究中,金属离子的置换对超导性能和材料结构的影响一直是研究的热点之一.许多作者用Pb替换Bi,以便了解Bi-O层对超导电性的作用.文献[4]研究了Bi_(2-x)Pb_xSr_2CaCu_2O_(8+δ)体系,由Raman散射实验证实Pb可以替换Bi,且其最大替换量可以达到x=0.35;随着Pb含量的增加,超导转变温度T_c从85K减小为76K,并且指出这是由于体系空穴浓度增加所致.然而,Pb掺杂对样品结构的影响以及空穴浓度增加的原因尚不清楚.本工作使用对固体材料微观结构极灵敏的正电子湮没谱仪测量了Bi_2Sr_2CaCu_(2-x)Mg_xO_(8+δ)和Bi_(2-x)Pb_xSr_2CaCu_(2-x)Mg_xO_(8+δ)系列样品的正电子寿命,给出了正电子寿命和转变温度随掺杂量X的变化关系,研究了Pb掺杂对Bi系超导体电子结构的影响,以及由此引起的样品中空穴浓度变化情况.     

改性MCM-41吸附等温线、IR以及29Si MAS NMR的研究

近年来Mobil公司合成了一族中孔材料M41S,MCM-41是其中成员之一.它有六方规则排列的单维孔道,与其他中孔材料相比,具有孔径均匀、热稳定性和水热稳定性好以及吸附无滞后的特性.它的高比表面积(>1000m~2·g~1)和大吸附容量(>0.7mL·g~(-1))使之具有广泛应用前景.MCM-41分子筛的孔径大小可以在制备时通过选择模板剂(表面改性剂)的碳链长度、添加辅助有机分子(如1,3,5-三甲基苯)以及改变反应条件来调变,范围一般从1.6～10nm,其孔壁厚度可在0.3～1.3nm范围内变化.由于它具有大而均匀的孔道以及表面存在着硅羟基缺陷,很容易被改性.如经三甲基氯硅烷化后孔径减小0.9nm.目前除了用三甲基氯硅烷来改性外,尚未见用其他方法改性MCM-41的报道.本文采用水热处理以及二甲基二氯硅烷对高硅MCM-41进行改性.水以及环己烷吸附等温线、固体魔角核磁共振谱(~(29)Si MAS NMR)以及红外光谱(IR)证实了改性使MCM-41硅羟基缺陷减少,表面吸附性质因而发生根本变化.     

碳烟与气态和吸附态NO_2反应的不同机制

在K/MgAlO催化剂上测试了气态及吸附态NO2与碳烟(soot)的反应,结合原位红外表征和第一性原理计算确认了反应中间物,对两类反应的差异进行了机理解析.结果表明,吸附态NO2的活性弱于气态NO2.吸附态NO2以硝酸盐的形式参与反应,导致出现了2个红外特征峰2234和2110 cm-1,分别归属为K位上的氰酸离子和MgAlO载体上的氰离子.此外,气态NO2的反应中间物异氰酸离子也得到证实.吸附态NO2(即硝酸盐)的反应受到K+静电场的束缚,倾向于形成氰酸离子,氰酸离子易裂解成氰离子迁移到载体上;气态NO2与碳烟反应则倾向于形成相对稳定的异氰酸离子.吸附态NO2较弱的低温活性可归因于K+静电场的束缚.     

计算模拟掺氮碳纳米管与水中芳香类污染物的吸附作用

掺氮碳纳米管(N-CNTs)因其独特的理化性质,在诸多领域呈现广阔的应用前景.伴随N-CNTs的大量生产和使用,其将不可避免地释放到环境中.进入环境中的N-CNTs可以与污染物发生吸附作用,进而改变二者的环境行为和生态风险.目前,N-CNTs对水中有机污染物的吸附行为鲜有报道.本研究构建了不同掺杂浓度/形态的掺氮单壁碳纳米管(N-SWNTs),基于密度泛函理论,模拟水中芳香类有机污染物在N-SWNTs上的吸附.计算结果表明,氮掺杂可以提高N-SWNTs对芳香类化合物的吸附性能.掺杂浓度和掺杂形态会影响N-SWNTs的吸附能力,高浓度吡啶氮掺杂的N-SWNTs对芳香类化合物具有较强的吸附作用.化合物与N-SWNTs之间主要发生物理吸附,疏水作用和π–π相互作用是化合物在N-SWNTs上吸附的主要作用力,污染物官能团可加强其与N-SWNTs之间的吸附作用.本研究可为N-SWNTs的生态风险评价提供一定的理论指导.     

二甲苯酚橙与铅离子反应的分光光度法研究

Krbl等在Pb的络合滴定中使用二甲苯酚橙(Xylenol Orange,以下简称X.O.)作为指示剂在pH=5的缓冲液中进行滴定。(tudlar等在pH=6时用X.O.光度法测定Zn时,发现Pb~(2 )有干扰。他们指出,Pb~(2 )与X.O.在测定Zn的条件下生成了在530毫微米呈现最大吸收的络合物。因此,用X.O.测定Zn~(2 )时必须事先将Pb除去。关于Pb~(2 )与X.O.反应的研究,迄今尚未见有报告发表。我们曾对Pb~(2 )、Ni~(2 )、Co~(2 )、Cu~(2 )等离子与X.O.的反应进行了初步的光度法考察,作出了这些离子与X.O.反应生成的络合物的光吸收曲线,并确定了在一定条件下这些络合物的组成。为了进一     

新型碳纳米管的研究

在电弧法制备富勒烯(C_(60),C_(70)等)的过程中,也产生了石墨的、纳米尺寸的管状物(碳纳米管).碳纳米管的发现大大地开拓了碳纤维的研究领域.碳纳米管(直径约为2—20nm,长度约为几微米)是一种新型低维材料.它引起了物理学家、化学家的极大兴趣.自从碳纳米管发现以来,有关碳纳米管的工作已有不少报道.理论研究指出碳纳米管的电子特性和它们     

基于自组装膜的多壁碳纳米管模板化沉积

在同一基底上构建甲基与氨基表面自组装膜模板, 将模板浸入多壁碳纳米管N,N-二甲基甲酰胺(DMF)分散液中, 由于氨基与甲基表面自组装膜分别对分散液中碳纳米管有吸附和排斥作用, 多壁碳纳米管选择性地沉积到模板的氨基表面自组装膜区域, 实现了碳纳米管的模板化可控沉积, 对常温下构建基于碳纳米管的纳米结构与器件具有重要的意义.     

质子滴线核17F在近库仑势垒能区的反应机制研究进展

质子滴线核在近库仑势垒能区的反应机制研究是当前核物理领域的热点问题.本文对国内外开展的~(17)F在近库仑势垒能区的实验研究进行了回顾和总结.为了深入探索~(17)F的反应机制,本课题组相继开展了~(17)F+~(12)C,~(89)Y和~(208)Pb的弹性散射研究以及~(17)F+~(58)Ni的全反应道研究.目前的弹性散射研究表明,在大范围的靶区内,~(17)F的破裂连续态对弹性散射的耦合效应并不显著.对于破裂反应,在近垒能区只有~(17)F+~(58)Ni体系的细致研究.研究表明,去弹破裂是主要的~(16)O产生机制.而对于熔合反应,目前只有~(17)F+~(58)Ni和~(208)Pb两个体系的实验结果.~(17)F+~(58)Ni体系在垒下表现出明显的总熔合截面增强现象.理论计算表明,这种增强主要是由~(17)F连续态的耦合效应导致.而对于~(17)F+~(208)Pb,其总熔合激发函数与~(19)F+~(208)Pb基本相同.~(17)F+~(58)Ni和~(208)Pb体系熔合激发函数的差异还需要进一步研究.     

单颗粒锆石的20 μm小斑束原位微区LA-ICP-MS U-Pb年龄和微量元素的同时测定

利用193nm LA-ICP-MS在20μm小斑束条件下对3个国际标准锆石样品和一个实验室内部的标准锆石样品进行了U-Pb年龄和20个微量元素的同时测定.测定结果显示,91500,GJ1和TEMORA1(TEM)三个国际标准锆石样品的206Pb/238U加权平均年龄分别为(1064.4±4.8)Ma(2σ,n=15),(603.2±2.4)Ma(2σ,n=15)和(418.2±2.4)Ma(2σ,n=11),其分析的单点相对偏差(2σ)均小于2.2%,加权平均年龄的相对偏差(2σ)均小于0.6%.这些年龄测定值与推荐值之间在误差范围内完全一致.一个实验室内部标准锆石样品SK10-2(来自辽东地区细粒辉长岩)的206Pb/228U加权平均年龄为(31.42±0.25)Ma(2σ,n=16),其单点相对偏差(2σ)为2.4%～5.7%,加权平均年龄的相对偏差(2σ)为0.80%,与Yuan等测定结果一致.利用相同的仪器测试条件对NIST612和NIST614中微量元素进行了测定,测定值与推荐值在误差范围内完全一致.在年龄测定的同时,采用NIST610作外标,对微量元素分布不均匀的91500和GJ1锆石中的微量元素进行了分析,91500的测定值基本落在文献提供的元素含量变化范围之内,GJ1锆石中Pb,Th和U含量的测定值也落在TIMS测定值之内.4个锆石样品平滑性的稀土元素球粒陨石标准化曲线表明,所获得的稀土元素之间的相对含量也是准确的.这些分析表明,本次研究所建立的LA-ICP-MS分析方法,在20μm激光斑束条件下,不仅可准确测定锆石的U-Pb年龄,而且可以同时较准确的获得锆石的微量元素组成.