甲苯的气相光降解动力学研究

以Bi2O3纳米粒子为气一固光催化剂,研究了甲苯的初始浓度、氧气及光强等因素对其气相光催化氧化降解的影响;采用Langmuir—Hinshelwood动力学模型得到了甲苯光催化降解的反应速率常数和吸附常数;甲苯的初始反应速率随其初始浓度的增加而增大,并最终趋于稳定;随着氧气含量的增加,甲苯的反应速率不断增大,氧量增至20％时。反应速率不再增加。甲苯的反应速率随着光强的增加而增大,光强增至2．5mW·cm^-2时,反应速率趋于定值。     

TiO2/SiO2纳米粒子光催化降解庚烯/二氧化硫

以TiO₂/SiO₂纳米粒子为催化剂， 研究了催化剂不同焙烧温度对二氧化硫与庚烯光催化反应的影响. 结果表明， 经600 ℃焙烧的催化剂对庚烯的降解最好. 同时研究了庚烯和二氧化硫的初始浓度、 氧气和水蒸气的不同含量及光强等因素对其光催化氧化降解的影响. 庚烯的降解速率随着二氧化硫浓度的增加而增加， 最终趋于稳定. 在二氧化硫浓度一定时， 庚烯的反应速率分别随着氧气和水分子含量的增加而不断增大， 氧含量为20%时速率最大； 水分子含量为444 μmol/L时速率最大. 庚烯的反应速率随着光强的增加而增大， 光强增至8.32 mW/cm²时， 反应速率趋于定值. 通过FT-IR和GC-MS测定初步确定了反应产物.     

负载型纳米TiO2光催化降解水中微量二氯乙烷

利用负载型纳米TiO2作为光催化剂对水中微量二氯乙烷进行紫外光催化降解处理。研究表明二氯乙烷光催化降解属表观一级反应动力学过程。不同的二氯乙烷初始浓度、光强和催化剂用量等因素对二氯乙烷的光催化降解具有不同的效果。初始浓度在4．821—22．838mg/L范围内，随着初始浓度的增大，二氯乙烷光催化降解的反应速率常数持续增大；光强的平方根与反应速率常数呈直线相关；随催化剂用量的增加，反应速率常数呈增大趋势。     

布洛芬固定膜TiO2光催化降解特性研究

采用小型光催化反应装置,以溶胶-凝胶法负载于玻璃纤维网上的固定膜TiO2为催化剂对布洛芬(IBP)进行光催化降解,分析了吸附、光解、IBP初始浓度、溶液初始pH和投加H2O2剂量对TiO2催化剂降解布洛芬的影响,并考察了IBP的矿化过程,对IBP降解中间产物进行定性分析.结果表明:吸附作用和在UV365下光解作用对降解布洛芬的影响不明显;IBP在较低浓度范围内,其降解呈伪一级反应,反应速率常数随初始浓度增大而减小;随着溶液初始pH的增大,IBP的光催化降解速率逐渐降低;H2O2投加剂量对IBP光催化降解影响显著,这是IBP在水中存在状态和TiO2界面电荷性质受到pH影响所致,为提高光催化降解布洛芬速率,较适宜的H2O2投加剂量为2.5 mg/L左右.光催化对IBP有较好的矿化作用.LC-MS分析表明,·OH攻击作用是IBP光催化降解的基本途径.     

UV-TiO_2/硅藻土光催化降解DMF的影响因素分析

为探讨废水中DMF光催化氧化的降解规律,采用溶胶-凝胶法水解钛酸四丁酯制备硅藻土负载TiO2复合光催化剂.以DMF溶液的光催化降解为模型反应,研究了初始质量浓度、催化剂质量浓度、pH值、光强、外加双氧水等因素对DMF去除效果的影响.结果表明:随初始质量浓度增加,光强增大,H2O2用量增加,去除率提高;去除DMF的最佳催化剂质量浓度为2~4g/L,pH为5.36;在初始质量浓度为200mg/L、紫外灯功率为300W时,最大去除率达89.3%.设计正交实验确定了各因素对光催化降解DMF反应影响的重要性为:光照时间>初始质量浓度>光照强度>H2O2浓度>催化剂质量浓度.     

FeVO4-H2O2体系中酸性品红的降解性能研究

为提高印染废水的高效、快速降解,进行了FeVO₄催化降解酸性品红水溶液的研究,考察了双氧水的初始浓度、催化剂用量和反应温度对脱色率和反应速率常数的影响。结果表明:在使用FeVO₄作为非均相Fenton催化剂时,酸性品红的氧化降解反应可以使用假一级反应动力学模型进行描述。FeVO₄投加量的增加和温度的增大都可以显著提高酸性品红降解反应速率常数。在H₂O₂浓度为13.6 mmol·L^-1,FeVO₄投加量为1.0 g·L^-1,温度25 ℃条件下,60 min时FeVO₄对酸性品红水溶液的降解率达到94.5%。同时,根据不同温度下的反应速率常数,并结合Arrhenius方程计算出酸性品红降解过程的假一级反应的活化能Ea为60.24 kJ·mol^–1。为利用多相类Fenton催化剂方法处理含酸性品红的印染废水提供理论依据。     

乙醛光催化降解的动力学研究

利用气相色谱分析技术，在自制的间歇式循环反应系统中对乙醛的气-固相光催化降解动力学行为进行了实验研究．结果表明：当乙醛初始浓度较高时，如果催化剂表面辐射强度较低，则反应过程处于光子传递控制过程，反应速率与光强成正比，若催化剂表面辐射强度较高，则反应过程符合Langmuir-Hinshelwood动力学方程；当乙醛初始浓度较低时，随着紫外光辐射强度从低到高变化，光催化反应均为一级反应过程，反应速率常数随着光强的增加而增大，但当光强大于11．6W／m^2时，光催化反应过程处于表面作用控制过程，光强的提高对反应速率不再有促进作用．     

纳米TiO_2光催化降解甲醛的影响因素

为了研究自制的纳米TiO2对环境空气中有机污染物的光催化降解能力,文中通过自制光催化反应系统,研究了纳米TiO2光催化降解甲醛的过程,考察了环境相对湿度、光照强度、气体流量、甲醛初始质量浓度等因素对甲醛的气相光催化降解反应的影响.结果表明:纳米TiO2光催化降解甲醛的最佳相对湿度为50%,适宜气体流量为1.20 L/m in;光降解率并不会随光照强度的增加无限制地增大,甲醛初始质量浓度的增加将降低光催化氧化降解速率.     

粒度和形貌对纳米CeO2吸附和光催化动力学参数的影响

纳米材料因其优异的光催化性能而被广泛应用于许多领域。而其性能与催化动力学密切相关,但粒度和形貌对纳米材料光催化动力学的影响规律以及光催化动力学机理尚不完全清楚。本文制备了不同形貌和粒度的纳米CeO₂,测定了吸附和光催化降解的动力学参数,并讨论了形貌和粒度对其吸附动力学、光催化动力学和光催化机理的影响。结果表明,粒度和形貌对纳米材料的光催化动力学有显著的影响。随着粒度的减小,相同形貌的纳米CeO₂的吸附率和吸附速率常数增加,光催化降解率和降解速率常数也增加;球形纳米CeO₂的吸附率,吸附速率常数,光催化降解率和光催化降解速率常数都大于线形纳米CeO₂的;且吸附速率常数的对数和光降解速率常数的对数分别与直径的倒数呈现较好的线性关系;但形貌和粒度对整个光催化过程的动力学级数和机理没有影响。并提出了纳米材料光催化动力学的机理,推导了机理速率方程。纳米材料的光催化动力学机理分为溶液中的被降解物在纳米颗粒表面的吸附、被吸附物质在纳米颗粒表面的光催化降解反应和反应产物的解吸三个基元步骤,其中光降解产物的解吸为光催化动力学的控制步骤,并且光催化降解的动力学级数均为1级。上述纳米材料的光催化降解动力学机理是普遍化的,也就是说,所有的纳米材料均有相同的光催化动力学机理和动力学级数。我们提出的纳米材料的普遍化光催化动力学机理以及粒度和形貌对纳米CeO₂光催化动力学的影响规律,可为其它纳米材料在光催化领域的研究和应用提供重要的指导和参考。     

载钛羟基磷灰石对水中EE2光催化降解规律及途径研究

以 17α-乙炔雌二醇(EE2)为目标污染物, 以载钛羟基磷灰石(TiHAP)为催化剂, 对比研究TiHAP和TiO₂对EE2的光催化规律、影响因素及机理, 分析光催化降解的中间产物及降解途径。实验结果表明, TiHAP薄膜对EE2的降解速率高于TiO₂薄膜; 随着Fe³⁺浓度增加, TiHAP降解EE2的速率没有明显变化, TiO₂降解EE2的速率则先增加后减小; 随着富里酸(FA) 浓度的增加, TiHAP降解EE2的速率减小, 而TiO₂降解EE2的速率升高。用LC-MSⁿ对TiHAP光催化降解EE2过程中产生的中间产物进行分析, 在中性pH条件下共确定9种降解产物, 比同样pH值下以TiO₂为催化剂检出的产物种类多, 推断其降解的主要途径是苯环羟基化、开环羧基化以及脱羧等一系列反应。     

纳米TiO2光催化降解甲醛的影响因素及动力学研究

本文通过自制光催化反应系统,研究了纳米TiO2光催化降解甲醛的过程,考察环境相对湿度、光照强度、气体流量、甲醛初始浓度等因素对甲醛的气相光催化降解反应的影响,并在此基础上建立了甲醛的光催化降解动力学方程。结果表明：纳米TiO2光催化降解甲醛最佳相对湿度为50%,气体流量为1.2 L/min,光降解率并不会随光照强度的增加无限制地增大,甲醛初始浓度增加将降低光催化氧化降解速率。光催化氧化动力学研究表明该过程可以采用朗格缪尔-欣伍德（Langmuir-Hinshelwood,L-H）动力学方程来表征。其速率方程式为 。     

PW/MCM-41光催化降解亚甲基蓝的动力学研究

采用浸渍法制备了负载型光催化剂PW/MCM-41,并将其用于亚甲基蓝的光催化降解过程,研究其动力学规律.结果表明,PW/MCM-41光催化降解亚甲基蓝是拟一级反应,其表观反应速率常数k1与初始浓度c0的关系为k1=0.0675 c-0.5067.该反应符合Langmuir-Hinshelwood (L-H)动力学模型,...     

Fe/TiO2光催化降解苯系物的研究

利用自制的Fe/TiO2催化剂对苯和甲苯进行气-固相光催化降解.通过实验,得出了铁离子的最佳掺杂浓度,并对水蒸气含量、紫外灯光强等反应条件进行了研究,同时对甲苯的反应动力学进行了探讨.     

气-固流化床中TiO2光催化剂的载体选择与催化动力学研究

在自制的流化床光催化反应装置中进行了TiO2光催化剂的载体选择与催化动力学研究,考察了石英砂、陶瓷球、粗孔硅胶和活性炭颗粒四种栽体的负载型TiO2催化剂光催化降解甲苯的性能及TiO2／粗孔硅胶的催化反应动力学。结果表明,粗孔硅胶是最适用于气固流化床光催化反应体系的载体;TiO2／粗孔硅胶光催化氧化甲苯反应符合Langmuir—Hinshelwood动力学模型,反应速率常数k为2．06262mg／（m^3·min）,吸附平衡常数K为0．03683m^3／mg。     

磁场TiO2光催化耦合降解酸性大红3R的研究

将磁场引入到TiO2光催化降解酸性大红3R的反应中，研究磁场对TiO2光催化的耦合作用，并讨论了磁场强度、反应时间、催化剂用量、反应物初始浓度等因素对TiO2光催化活性的影响．结果表明：外加磁场对光催化反应有明显的影响作用．0．04T磁场的作用强化了TiO2光催化对酸性大红3R的降解作用，在光催化反应180min后，酸性大红3R的降解率从80％提高到96．4％．反应时间、催化剂用量、通气量以及紫外光照距离的增加均有利于磁场TiO2光催化降解酸性大红3R降解率的提高．酸性大红3R溶液的性质也影响着磁场TiO2光催化反应的降解率，酸性大红3R初始浓度增大，磁场光催化降解率降低；酸性大红3R初始pH值在中性的条件下降解率较低，酸性和碱性环境均有利于酸性大红3R的光催化降解．     

TiO2修饰微流控芯片反应器的研制及应用

研究了微流控芯片中纳米TiO2薄膜的制备方法.采用粉末溶胶法在通道中涂覆多孔纳米TiO2涂层,获得催化活性高、稳定性好的光催化微反应器.以UV-LED为光源,在光催化微反应器中进行富里酸的光催化降解条件试验和苯甲醛与乙醇的光催化有机反应,优化了反应条件.在光照强度为120 mW/cm2,流速100μL/h,H2O2质量分数2%,富里酸初始pH值为1,光反应时间仅为192s的条件下,水样中2.5g/L富里酸降解率可达90%.在该微反应器中进行苯甲醛与乙醇的光催化反应,反应时间为96s,光强为0.8mW/cm2时,苯甲醇和氢化苯偶姻的最大产率分别为8.5%和65.2%.     

负载型TiO2光催化降解含酚废水的研究

以20W紫外线杀菌灯为光源,采用4-氨基安替比邻直接光度法测定酚浓度.研究了TiO2粉末负载在硅胶颗粒上对含酚废水的光催化降解.探讨了反应时间、光距、有效水深、水样初始浓度、初始pH值及添加H2O2、Fe3 、Cu2 等因素对光催化降解的影响.