以杂环做端基的高自旋双自由基分子的理论研究

研究了以杂环做端基的高自旋分子对自旋稳定性的影响,用UB3LYP/ 6-31G*方法计算得到分子构型与自旋交换的性质.结果表明:以-·N-O做自旋中心,苯做耦合单元,吡啶、嘧啶、三嗪为端基的分子,-·N-O自由基的体系非常稳定性,同时分子中三重态以三嗪为端基的稳定性最稳定,以嘧啶为端基的稳定性最低;以-·N-S, -·N-O, -·N-NH做自旋中心,苯为耦合单元,吡啶为端基的分子,分子中三重态稳定以-·N-S 为自旋中心的最稳定,以-·C-O为自旋中心的稳定性最低.     

杂环双自由基体系的自旋耦合规律的研究

设计了以吡啶、吡嗪、嘧啶、三嗪为耦合单元,以6种自由基为自旋中心的双自由基体系,通过密度泛函方法进行了计算.结果表明:设计杂自旋中心的高自旋分子时应选用2个中性自由基做自旋中心,是通过平面铁磁耦合单元相连的;1个中性和1个带电荷的杂自旋中心经耦合单元连接只能得到闭壳层单重态分子.     

2,2′-联吡啶为耦合单元的双自由基体系的理论研究

以2,2′-联吡啶为耦合单元,用*CH2,HNO*NH和*O四种自由基为自旋中心,设计出五种体系的分子.采用AM1-CI方法对其双自由基体系进行计算,结果表明,双自由基连接的位置不同对体系耦合作用的影响符合双自由基之间磁性耦合的拓扑规则,即共轭体系中,两个自由基之间以偶数碳(或氮)原子耦合,体系具有低自旋基态,表现为反铁磁耦合;两个自由基之间以奇数碳(或氮)原子耦合,体系具有高自旋基态,表现为铁磁耦合.     

2，2’—联吡啶为耦合单元的双自由基体系的理论研究

以2,2′-联吡啶为耦合单元,用·CH2,HNO·NH和·O四种自由基为自旋中心,设计出五种体系的分子.采用AM1-CI方法对其双自由基体系进行计算,结果表明,双自由基连接的位置不同对体系耦合作用的影响符合双自由基之间磁性耦合的拓扑规则,即共轭体系中,两个自由基之间以偶数碳(或氮)原子耦合,体系具有低自旋基态,表现为反铁磁耦合;两个自由基之间以奇数碳(或氮)原子耦合,体系具有高自旋基态,表现为铁磁耦合.     

不同共轭桥的氮氧双自由基分子NLO性质的DFT研究

采用密度泛函理论(DFT)UB3LYP/6-31G(d,p)方法对不同共轭桥的氮氧双自由基分子4个体系的非线性光学(NLO)系数进行了计算.结果表明:所有体系单重态为稳定的基态,与自旋极化规则一致;4个体系的极化率在单重态时较大,三重态时较小;体系a,b和c在单重态与三重态的二阶超极化率与极化率规律相同,而具有垂直稳定构型的体系d,由于强的反铁磁性耦合体现出三重态时具有较大的二阶超极化率.     

新型三重态硅烯的理论研究

应用密度泛函理论方法研究了8种新型含氮杂环卡宾单元的硅烯,在M06-2x/6-311+G(d,p)水平上计算了它们的单重态及三重态的结构,在QCISD/6-311++G(d,p)水平上计算了单点能量.结果表明,这些硅烯的三重态能量比单重态能量低,基态为三重态.引进氮杂环卡宾骨架能够提高三重态硅烯的稳定性.     

气相金属簇阳离子Pd2+和Pd3+活化甲烷分子中C-H键的理论研究

通过使用密度泛函理论B3LYP的方法在二重态及四重态势能面上研究了金属簇阳离子Pd2+和Pd+活化甲烷的机理.使用局部优化的方法确定了高自旋与低自旋势能面之间的交叉点,同时,通过自旋轨道耦合值的计算研究了MECP点可能的自旋翻转过程.根据Landau-Zener公式计算出的电子跃迁几率,我们发现在MECP点发生了有效的系间窜越.计算表明Pd2+体系以自旋保守的方式反应在基态势能面上.得到的最终产物是卡宾和氢气,反应吸收11.84 kcal·mol-1的热量.Pd3+体系是两态反应,最终的反应产物是氢桥键分子和氢气,反应放热9.05 kcal· mol-1.研究表明Pd3+在室温下能自发地活化甲烷,而pd+活化甲烷在热力学和动力学上都是不利的过程,计算结果与实验的观察结果一致.     

正交电场作用型自旋场效应管的自旋极化控制

研究了电场调控型自旋场效应管的量子输运过程.该场效应管主要由双正交电场和Rashba自旋轨道耦合共同调制.运用散射矩阵方法并结合介观体系的相关输运理论,揭示了自旋场效应管在各参数调控下的自旋量子输运过程,其自旋输运规律可由相关理论给予解释.数值计算表明,与平行电场相比,对于自旋轨道耦合型自旋场效应管的量子输运,垂直电场的调制能够导致更加明显的自旋翻转.     

简化密度矩阵重整化群方法对自旋阶梯的模拟

发展了简化的数值密度矩阵重化群方法，并用其对开放边界条件下反铁磁自旋阶梯模型进行模拟计算，得到好的基态能量。在不同链间交换与链内耦合强度比值下，计算了自旋能隙，拟合得到了自旋能隙对不同链间耦合强度与链内耦合强度比值的公式。     

用双参数变分法研究自旋-玻色子模型

采用双参数变分法通过自旋-玻色子模型研究了分子磁体中的宏观量子效应,并通过数值计算研究自旋-玻色子模型中的基态能量和两能级系统从非局域相到局域相的相边界.计算的结果表明:采用双参数变分法可以得到比两种单参数变分法更低的基态能量,体现了该方法的优势.不同的变分法得到的基态能量和相变点是不同的.本文进一步讨论了双参数变分法计算的结果,并和单参数变分法的结果做了比较.     

Mn—Zn热敏铁氧体自旋涨落与磁性的研究

采用Mossbauer谱和磁测量技术对几种Mn—Zn热敏铁氧体进行了研究。这些材料在室温(0.8—0.9T_c)的Mossbauer谱为塞曼线外线宽,内线强。这种线型可用磁有序系统弛豫线型的微扰理论解释。可认为是在Mn—Zn铁氧体内的一种自旋涨落效应。实验发现,μ—T曲线在居里点附近的斜率m_(rc)值与冷却方式有关。由于冷却方式不同,致使A、B两晶位离子的分布和内应力有差异。因为m_(rc)由磁化强度,磁致伸缩应变以及磁各向异性的温度依赖关系决定,所以受离子自旋弛豫的影响。A—0—B超交换作用的各向异性为主要的弛豫机制。     

单势垒量子阱中自旋抽运电流的研究

利用密度矩阵方法，我们研究了单势垒量子阱中自旋抽运电流，发现当量子阱中的电子发生自旋电子共振时．自旋抽运电流出现极大值。     

杂质散射对具有Rashba自旋轨道耦合2维电子系统的自旋霍耳效应影响

在具有Rashba自旋轨道耦合的2维电子系统中,外加电场会产生一个垂直于电场的自旋霍耳电流,这个效应称之为自旋霍耳效应.该文主要分析的是在考虑杂质散射的情况下,通过对具有Rashba自旋轨道耦合的2维电子系统的哈密顿量的求解,得到它在z方向的自旋分量是收敛的,同时得到了自旋霍耳电导率不普适.这不同于S inova等人所提出的在具有Rashba自旋轨道耦合的2维电子系统自旋霍耳电导率是普适的结论.     

铁磁和反铁磁材料双层薄膜界面自旋波的存在条件

考虑外磁场的影响，重点研究了由铁磁和反铁磁材料耦合自旋链系统的界面自旋波本征值问题，获得了严格的完全解析的界面自旋波存在的充要条件及其能量范围。     

自旋轨道耦合与自旋霍尔效应?

从巨磁阻效应正式拉开自旋电子学的序幕开始,如何控制和操纵电子的自旋自由度在学术界和工业界掀起了巨大的研究浪潮,如何产生并测量自旋流也是自旋电子学面临的重大挑战.自旋轨道耦合为自旋电子学提供了利用全电学来控制自旋的物理基础,由自旋轨道耦合引起的自旋霍尔效应则为自旋电子学提供了产生较大纯自旋流的方法.本文从1879年Edwin Hall发现的那个迷人的效应谈起,同时从自旋轨道耦合的起源来认识自旋霍尔效应,进一步探讨了如何利用其逆效应来探测自旋霍尔效应及自旋流,并简单总结了与自旋霍尔效应相关的部分新效应及新应用.     

计及核自旋时原子的Landég因子表达式

用矢量模型方法推导了考虑核自旋的原子Landég因子公式．结果表明此公式可作为文献[1]中给出的g因子通式的特例．     

晶格量子涨落对正方晶格反铁磁海森堡模型基态的影响

从正方晶格反铁磁海森堡模型出发,应用正则变换方法讨论了非绝热近似下晶格量子涨落对系统基态的影响．计算结果表明,自旋－声子耦合相互作用可以使系统建立一个新的稳定基态．在此基态中,系统的能量可以得到明显的降低,而且有小的交错磁序存在．     

对称磁性三明治结构中的界面自旋波及其存在条件

研究了对称磁性三明治结构中的界面自旋波的本征值问题，特别是获得了严格和完全解析的界面自旋波存在的充要条件。     

自旋探针法研究聚乙烯醇缩甲醛的交联网络

使用三种不同体积的自旋探针研究交联的聚乙烯醇缩甲醛,测定了T_R参数与交联度的依赖关系,并探讨了具有不同交联度的高分子网络平均自由体积的变化规律。