α-Fe2O3晶面调控及其非均相光芬顿催化降解甲基橙特性

针对非均相光芬顿中两相传质阻力导致催化性能较低的缺陷,采用水热法制备了α-Fe₂O₃{110}/{113}晶面不同暴露比例的催化剂。采用X射线衍射分析(XRD)、透射电子显微镜(TEM/HRTEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)以及紫外可见固体漫反射(UV-vis DRS)对催化剂进行表征分析,分别考察了H₂O₂浓度、催化剂投加量、甲基橙初始质量浓度以及初始pH对其催化降解甲基橙的影响,结果表明：FeCl₃·6H₂O浓度为33 mmol/L,摩尔比FeCl₃·6H₂O∶NaH₂PO₄∶NaF为1∶1∶15,180℃反应24 h所得α-Fe₂O₃催化性能最佳,在H₂O₂浓度为20 mmol/L,催化剂投加量为200 mg/L,甲基橙初始质量浓度为40 mg/L以及初始pH=5的条件下...     

Fe/S耦合催化剂的合成及其芬顿催化性能

采用低温真空冷冻干燥方法,以FeSO₄和Na₂S为原料合成了含NaFe₂OH(SO₃)₂·H₂O、FeS和FeS₂等主要成分的复合物芬顿催化剂,采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)对材料进行了表征,并以苯酚为目标污染物,研究该催化剂对苯酚的催化降解性能. 结果表明:在催化剂投加质量浓度为0.3 g/L,H₂O₂初始浓度为50 mmol/L和pH为4.0的条件下,1 g/L的苯酚在反应30 min时的去除率为97%. 这说明该芬顿催化剂对高质量浓度苯酚的去除性能良好,在有机污染物的去除领域具有重要的应用前景.     

α-Fe2O3/CuO/rGO非均相芬顿催化剂的制备及其降解苯酚的性能

采用改进的Hummers法制得氧化石墨烯(GO),与FeSO₄在120 ℃下回流还原,再通过浸渍Cu(NO₃)₂、煅烧得到α-Fe₂O₃/CuO/rGO非均相芬顿催化材料,并对材料进行扫描电子显微镜(SEM)表征和X射线粉末衍射(XRD)分析.以苯酚为目标污染物,研究α-Fe₂O₃/CuO/rGO复合材料对苯酚的催化降解性能.结果表明:在pH=5.8,双氧水的初始浓度为40 mmol/L,催化剂投加量为1.0 g/L条件下,降解90 min时,α-Fe₂O₃/CuO/rGO对0.1 g/L苯酚的去除率达到100%;在降解180 min时TOC的去除率约70%,说明α-Fe₂O₃/CuO/rGO对苯酚有较高的矿化效率,是一种具有应用前景的芬顿催化剂.     

复合催化剂S-CuCo2O4的制备及其活化PMS降解CIP性能研究

采用水热法,以硫脲为硫源对CuCo₂O₄进行硫化处理合成S-CuCo₂O₄,对复合催化剂S-CuCo₂O₄进行XRD、FT-IR、SEM、XPS、ICP-OES、EPR表征,并考察其活化过一硫酸盐(PMS)降解环丙沙星(ciprofloxacin, CIP)的效果。实验结果表明：成功制备出S-CuCo₂O₄催化剂,在其表面富含Co(Ⅱ)和Cu(Ⅰ);当催化剂投加量为0.06 g/L、PMS投加量为0.2 g/L、pH=6.4时,复合催化剂S-CuCo₂O₄在25 min后对CIP的降解效率可达96.8%,降解效果明显优于CuCo₂O₄、CuCo₂S₄。自由基淬灭实验和EPR测试表明,SO^-₄·和¹O₂     

磁性煤矸石地质聚合物类芬顿降解苯酚

以煤矸石为原料，制备出磁性煤矸石地质聚合物(Fe₃O₄-CGGP),研究了其类芬顿氧化降解苯酚的性能和机制。表征显示，粒径为10～20 nm的Fe₃O₄均匀分散在煤矸石地质聚合物(CGGP)表面形成Fe₃O₄-CGGP,Fe₃O₄-CGGP的饱和磁化强度达到35.68 emu/g,这表明Fe₃O₄-CGGP具有良好的催化活性和磁响应性能。将其应用于降解苯酚废水，实验探讨了pH值、催化剂投加量、H₂O₂投加量以及苯酚初始浓度等条件对苯酚降解过程的影响。实验表明：反应最适宜pH值为3.5,催化剂最佳投加量为0.5 g/L,H₂O₂最佳投加量为10 mmol/L,在最优条件下60 min对苯酚去除率可达到100%.自由基淬灭实验认为在Fe₃O₄-...     

镍铁氧体催化过硫酸氢钾对奥卡西平的降解研究

研究了通过水热合成法制备的镍铁氧体(NiFe_2O_4),催化过硫酸氢钾(PMS)产生自由基,在常温常压下降解奥卡西平(OXC).采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线粉末衍射(XRD)及磁滞回线对镍铁氧体催化剂进行了表征;探究了PMS投加量、NiFe_2O_4投加量以及初始pH对OXC降解效率的影响,结果显示提高PMS和NiFe_2O_4的投量以及偏中性的初始pH均有利于OXC的降解.通过投加不同种类的猝灭剂(甲醇和叔丁醇),证实了OH·和SO_4~-·对OXC的降解起着重要作用,且SO_4~-·的作用更显著.此外,进一步的试验发现NiFe_2O_4具有较好的稳定性和重复利用性:经6次重复使用后,NiFe_2O_4对OXC的降解效率仍可以维持在88%左右;并且,PMS/NiFe_2O_4对滤后水和原水中的OXC也能进行高效催化去除.这些试验结果表明PMS/NiFe_2O_4催化氧化体系对OXC等PPCPs的降解具有良好的应用前景.     

镍钴双金属氧化物催化过硫酸氢钾效能和机理

为了探究双金属催化剂对PMS(过硫酸氢钾)强氧化活性的活化效果,以酸性橙7(AO7)为目标污染物,采用溶胶-凝胶法(sol-gel method)制备Co-NiO_x(镍钴双金属氧化物)催化剂,考察了镍钴催化剂的活性以及催化PMS降解AO7的影响因素;并对其反应机理进行了探究。结果表明,Co-NiO_x催化PMS氧化AO7的效果明显优于单金属催化,以及单独氧化。随着催化剂投量的增加,AO7降解率明显增大;AO7的降解率随着PMS初始浓度的增加而增大,且150μmol/L为最佳投量。当AO7初始浓度从32μmol/L逐渐升至96μmol/L,在反应20 min时AO7降解率由92.5%降至67.07%;初始pH在4左右时AO7有最大降解率95.02%。添加乙醇(EA)和叔丁醇(TBA)的自由基抑制剂试验结果表明,氧化体系中起主要氧化作用的是SO_4~-·(硫酸根自由基)。XPS结果显示,Co-NiO_x催化剂中Co、Ni主要以Co~(2+)、Ni~(2+)的形式存在,O主要以表面羟基氧、吸附氧和水的形式存在。研究表明,Co-NiO_x催化剂具有良好的催化性能,能够有效活化PMS产生SO_4~-·和·OH,进而实现对水体污染物的降解。     

硅藻土负载纳米Fe3O4催化臭氧处理渗滤液膜滤浓缩液混沉出水

以垃圾渗滤液膜滤浓缩液混沉出水为研究对象,制备硅藻土负载纳米Fe₃O₄作为催化剂催化臭氧处理浓缩液.考察溶液初始pH值、臭氧体积流量和催化剂投加量对处理效率的影响.结果表明:在溶液初始pH值为7,臭氧体积流量为1.0 L·min^-1,催化剂投加量为0.8 g·L^-1,反应时间为90 min时,化学需氧量(COD)和UV₂₅₄去除率分别为67.8%和86.3%.对进出水进行三维荧光光谱(3D-EEM)和气相色谱-质谱联用(GC-MS)分析的结果表明:经催化臭氧氧化处理以后,浓缩液中的腐殖酸、富里酸和色氨酸等难降解物质大幅度减少;烷烃类、酚类和杂环类物质质量分数下降,烷烃类衍生物质量分数上升;硅藻土负载纳米Fe₃O₄催化臭氧对于浓缩液有着较好的处理效果.     

ZIF-67的制备及其活化过一硫酸盐降解左氧氟沙星

室温条件下制备了金属钴有机骨架材料ZIF-67，并采用扫描电子显微镜、X射线衍射光谱和傅里叶变换红外光谱进行表征。将ZIF-67用于活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)去除水溶液中左氧氟沙星(levofloxacin,LEV)，研究了不同的LEV初始浓度、催化剂剂量、PMS浓度以及初始pH值对去除LEV的影响。结果表明：ZIF-67能有效活化PMS降解水体中有机污染物LEV，在中性pH条件下，30 min内PMS/ZIF-67体系可降解92.0%的LEV。自由基淬灭实验和电子顺磁共振波谱实验表明，该体系中起决定性作用的活性氧物质为¹O₂。另外，水基质中Cl^-和CO₃^2-对该体系中LEV的降解有较强的抑制作用，而NO₃^-、HPO₄^2-以及腐殖酸对LEV的降解没有影响。研究表明MOF材料作为PMS催化剂在水的深度处理中具有潜在的应用前景。     

CuO/MIL(Cr,Cu)复合材料的制备及其类芬顿催化降解苯酚性能研究

采用水热煅烧法合成CuO/MIL(Cr, Cu)非均相类芬顿催化剂,对CuO/MIL(Cr, Cu)复合材料进行了XRD、FT-IR、SEM、XPS、BET等表征,结果表明CuO均匀分散在金属有机框架MIL(Cr, Cu)的表面。对不同催化剂催化降解苯酚的性能进行比较。结果表明,当催化剂用量为0.3 g/L,H₂O₂浓度为50 mmol/L,pH=6,初始底物浓度为30 mg/L时,CuO/MIL(Cr, Cu)复合材料对苯酚的降解效果可达100%,降解效果优于CuO、MIL-101(Cr)。通过自由基猝灭实验和EPR测试等证明·OH是催化体系主要的活性自由基,并给出其可能的催化降解机理。CuO/MIL(Cr, Cu)复合材料可在近中性条件下降解酚类污染物,具有良好的应用前景。     

改性赤泥负载氧化钴催化剂活化过一硫酸盐降解罗丹明B

赤泥是制铝工业排放的强碱性固体废弃物,利用改性赤泥制备类芬顿催化剂可以实现赤泥资源化利用。以酸化改性赤泥为载体,采用浸渍法制备了负载氧化钴催化剂。以罗丹明B为目标物,研究了酸化改性赤泥负载氧化钴催化剂活化过一硫酸盐（peroxymonosulfate,PMS）处理罗丹明B的性能,考察了催化剂用量、PMS浓度、罗丹明B初始浓度以及反应温度的影响。结果表明,在催化剂用量为0.05 g/L、PMS浓度为0.1 mmol/L、溶液初始pH为4.8、反应温度为65 ℃、罗丹明B质量浓度为10 mg/L、反应时间为50 min的条件下,罗丹明B的去除率达到95.9%。淬灭实验结果表明,反应体系中同时存在SO₄^-· 、·OH和单线态氧¹O₂,其中¹O₂的氧化反应起主导作用。4次循环实验后罗丹明B的去除率仍能维持在80.0%以上。     

FeVO4-H2O2体系中酸性品红的降解性能研究

为提高印染废水的高效、快速降解,进行了FeVO₄催化降解酸性品红水溶液的研究,考察了双氧水的初始浓度、催化剂用量和反应温度对脱色率和反应速率常数的影响。结果表明:在使用FeVO₄作为非均相Fenton催化剂时,酸性品红的氧化降解反应可以使用假一级反应动力学模型进行描述。FeVO₄投加量的增加和温度的增大都可以显著提高酸性品红降解反应速率常数。在H₂O₂浓度为13.6 mmol·L^-1,FeVO₄投加量为1.0 g·L^-1,温度25 ℃条件下,60 min时FeVO₄对酸性品红水溶液的降解率达到94.5%。同时,根据不同温度下的反应速率常数,并结合Arrhenius方程计算出酸性品红降解过程的假一级反应的活化能Ea为60.24 kJ·mol^–1。为利用多相类Fenton催化剂方法处理含酸性品红的印染废水提供理论依据。     

BiFeO_3催化过一硫酸氢钾氧化脱除烟气中的单质汞

采用溶胶凝胶法制备了磁性催化剂铁酸铋(BiFeO_3).在小型的鼓泡反应器上,利用BiFeO_3催化活化过一硫酸氢钾(PMS),开展烟气中单质汞脱除实验研究,考察了催化剂用量、PMS浓度、初始溶液pH、反应温度,烟气组分对汞脱除效率的影响并得到了最优的实验条件.当BiFeO_3用量为0.5g/L,PMS浓度为5.2 mmol/L,溶液初始pH为8,反应温度为70℃时,反应周期100min内Hg~0的平均脱除效率可稳定达到80%.为推测反应机理,以甲醇和叔丁醇为淬灭剂,间接地证明了催化氧化脱汞反应过程中的活性物种为·SO_4~-和·OH,且·SO_4~-处于主导地位.借助于X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、比表面积(BET)、磁滞回线(VSM)测试分析了催化剂的特性,利用原子荧光光度计测定了脱汞产物,由此推测了脱汞反应机理.     

S-scheme ZnO/MoS2异质结构筑与对盐酸四环素降解性能

抗生素药物使用范围广且用量大,导致大量抗生素废水进入水体或者残留在土壤环境中,对人类健康造成威胁,然而传统工艺对其去除效果并不理想.以ZnO为基底,通过掺杂MoS₂,制备了S-scheme ZnO/MoS₂异质结复合材料,研究了该材料对抗生素废水的净化性能.通过调节复合材料中ZnO含量、光照条件、盐酸四环素浓度等,探讨了ZnO/MoS₂复合材料对不同浓度盐酸四环素(tetracycline hydrochloride,TC)废水的净化效果.结果表明:在光照条件下,催化剂复合比为1∶1的ZnO/MoS₂复合材料对60 mg·L^－1四环素废水的降解效率可达88%(pH=7,105 min);电子传递与污染物降解机理研究表明,电子由ZnO导带迁移至MoS₂价带,形成S-scheme异质结,从而有效提高了催化效率与污染物降解性能.     

低成本铁碳复合非均相Fenton催化剂制备及其性能

采用低成本浸渍烘干工艺制备铁碳复合非均相Fenton反应的催化剂.结果表明:催化剂中的Fe主要沉积在颗粒活性炭(GAC)的微孔结构中,可有效降低Fe的流失,提高Fe的利用效率;通过研究偶氮染料活性黑5(RB5)的脱色效果,在铁碳复合非均相Fenton催化剂投加量为2 g·L^-1,H₂O₂最佳投加量为0.5 mmol·L^-1,pH值为2的条件下,Fenton反应的脱色效果最佳;反应1 h后,对20 mg·L^-1的RB5溶液脱色率可达95%,催化剂中Fe的溶出量为0.62 mg·L^-1;催化剂经过5次循环使用后,仍有较好的活性,在最优条件下,RB5的脱色率依然能达到78%.     

NTA强化Fe(Ⅱ)/PMS体系降解橙黄G的效能与机制

针对二价铁/过一硫酸盐(Fe(Ⅱ)/PMS)体系存在近中性pH条件下氧化效能低的问题,采用氨基三乙酸(NTA)强化Fe(Ⅱ)/PMS体系降解橙黄G(OG),研究NTA/Fe(Ⅱ)/PMS体系中OG降解的效能和机制,考察NTA,Fe(Ⅱ),PMS等反应物浓度和溶液pH值对OG降解效能的影响.实验结果表明：当pH=6.5时,NTA可显著强化Fe(Ⅱ)/PMS体系的氧化效能,OG的去除率从11.7%提高到92.5%,NTA的加入提高了溶液中有效活化剂的浓度,促进PMS分解生成活性物质;NTA/Fe(Ⅱ)/PMS体系中主导的活性物质为Fe(Ⅳ)和SO^-₄·,二者对体系氧化效能的贡献分别为72.0%和28.0%;增加NTA,Fe(Ⅱ)和PMS的浓度有助于OG的降解,但当三者浓度分别超过1.5,1.5,2.0 mmol·L^-1时,出现抑制现象;引入NTA既提高了Fe(Ⅱ)/PMS体系在近中性pH条件下的氧化能力,又拓宽了该体系的pH应用范围.     

复合催化剂SO42--H3PW12O40/TiO2(P123)的制备及其光催化降解二硝基甲苯

 采用溶胶-凝胶与溶剂热相结合的方法制备了系列介孔复合光催化剂SO₄^2--H₃PW₁₂O₄₀/TiO₂ （P123）,并对其进行了表征和分析。N₂吸附表面分析及扫描电镜（SEM）图片显示,复合催化剂的粒径明显减小,比表面积高达211m²/g,是TiO₂的5 倍。紫外漫反射吸收光谱（UV-Vis）显示,与TiO₂相比,复合催化剂的吸收光谱发生了明显的红移,且吸收强度明显增强。运用L₁₆（4⁵）的正交实验设计探讨了H₃PW₁₂O₄₀负载量、模板剂P123 的添加量、溶液初始pH 值、催化剂加入量以及H₂SO₄浓度5 个因素对二硝基甲苯（DNT）降解性能的影响,并对正交实验结果进行了直观分析和方差分析。结果表明,该降解过程符合L-H 表观一级反应动力学,在催化剂用量为1.2g/L、H₃PW₁₂O₄₀负载量为20%、模板剂P123 的加入量为2g、溶液初始pH 为2、H₂SO₄的浓度为1mol/L 条件下,经氙灯光源辐照4h 后,DNT 的降解率达到98.7%,DNT 降解的半衰期为0.7162h,取得了良好的光催化效果。