二价钴离子/过硫酸盐降解罗丹明B研究

二价钴离子[Co(Ⅱ)]分解过硫酸盐(PMS)产生硫酸根自由基(·SO_4~-),利用·SO_4~-降解水中罗丹明B,使用同步连续分光光度技术实时监测罗丹明B的浓度,监测频率为12 s-1。监测结果表明:在罗丹明B初始浓度为0.021 0 mmol/L时,Co(Ⅱ)的浓度为0.026 0 mmol/L,PMS的浓度为0.260 mmol/L,p H值为5.0,温度为25℃,60 s后罗丹明B的去除率达到100%。罗丹明B降解过程符合准一级动力学。利用气相色谱-质谱分析反应副产物,推测罗丹明B可能的降解机理。     

无机离子对Fe(III)体系光降解罗丹明B的影响

进行了光/Fe(III)体系降解染料罗丹明B水溶液的研究,考察了无机阴离子(Cl^-、HCO^-₃和SO^2-₄)对罗丹明B光降解的影响。结果表明,当Fe(III)的初始浓度为0.5 mmol·L^-1,溶液的初始pH=3.6,经氙灯(λ>290 nm)照射60 min后,罗丹明B(5 mg·L^-1)去除率达到91%,而反应105 min时去除率几乎达到100%。Cl^-的存在对罗丹明B的降解具有抑制作用,并且浓度越高抑制作用越明显;SO^2-₄的存在也会降低罗丹明B的去除效率;而HCO^-₃的存在对罗丹明B的去除率影响不大,且具有一定的促进作用。     

负载零价铜的纳米多孔碳材料催化氧化罗丹明B的研究

以铜基MOF (HKUST-1, [Cu₃(BTC)₂], BTC为1,3,5-苯三甲酸)为模板, 利用一步碳化法制备负载零价铜的纳米多孔碳材料NPC@Cu。以此 NPC@Cu为催化剂, 活化过一硫酸氢钾(PMS), 在常温常压下异相催化氧化处理模拟的偶氮染料废水。采用电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行表征, 并研究反应过程中催化剂投加量、氧化剂投加量和初始pH值对降解效率的影响。实验结果表明, 在催化剂用量为0.1 g/L, PMS浓度为2.00 mmol/L, pH值为7的条件下, 反应进行45分钟后, 浓度为0.10 mmol/L的RhB降解率可达到 100%。通过自由基捕捉实验, 证明体系中存在SO₄^–·和·OH两种自由基,表明NPC@Cu是一种性能良好的催化材料。     

复合催化剂S-CuCo2O4的制备及其活化PMS降解CIP性能研究

采用水热法,以硫脲为硫源对CuCo₂O₄进行硫化处理合成S-CuCo₂O₄,对复合催化剂S-CuCo₂O₄进行XRD、FT-IR、SEM、XPS、ICP-OES、EPR表征,并考察其活化过一硫酸盐(PMS)降解环丙沙星(ciprofloxacin, CIP)的效果。实验结果表明：成功制备出S-CuCo₂O₄催化剂,在其表面富含Co(Ⅱ)和Cu(Ⅰ);当催化剂投加量为0.06 g/L、PMS投加量为0.2 g/L、pH=6.4时,复合催化剂S-CuCo₂O₄在25 min后对CIP的降解效率可达96.8%,降解效果明显优于CuCo₂O₄、CuCo₂S₄。自由基淬灭实验和EPR测试表明,SO^-₄·和¹O₂     

WO3/TiOF2复合催化剂的制备及其光催化性能研究

采用酞酸丁酯、氢氟酸、无水乙醇、钨酸钠和十六烷基三甲基溴化铵为原料,通过水热法制备了WO₃/TiOF₂复合光催化剂,用X-射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、固体紫外漫反射（UV-vis DRS）、荧光光谱（PL）等分析手段对WO₃/TiOF₂复合催化剂进行了表征;利用罗丹明B的脱色降解研究了WO₃/TiOF₂复合催化剂的光催化性能;通过罗丹明B溶液的紫外可见吸收光谱（UV-Vis）变化研究了催化剂作用下罗丹明B的脱色机理。在加入0.1 g复合催化剂和模拟太阳光源照射下,初始质量浓度为10 mg/L的罗丹明B溶液在2.5 h内降解了95.8%,光催化的性能优异,说明制备的WO₃/TiOF₂复合光催化剂有良好的太阳光催化应用前景。     

ZIF-67的制备及其活化过一硫酸盐降解左氧氟沙星

室温条件下制备了金属钴有机骨架材料ZIF-67，并采用扫描电子显微镜、X射线衍射光谱和傅里叶变换红外光谱进行表征。将ZIF-67用于活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)去除水溶液中左氧氟沙星(levofloxacin,LEV)，研究了不同的LEV初始浓度、催化剂剂量、PMS浓度以及初始pH值对去除LEV的影响。结果表明：ZIF-67能有效活化PMS降解水体中有机污染物LEV，在中性pH条件下，30 min内PMS/ZIF-67体系可降解92.0%的LEV。自由基淬灭实验和电子顺磁共振波谱实验表明，该体系中起决定性作用的活性氧物质为¹O₂。另外，水基质中Cl^-和CO₃^2-对该体系中LEV的降解有较强的抑制作用，而NO₃^-、HPO₄^2-以及腐殖酸对LEV的降解没有影响。研究表明MOF材料作为PMS催化剂在水的深度处理中具有潜在的应用前景。     

3D Keggin型杂多蓝光催化降解罗丹明B的研究

在紫外光条件下,研究了水热合成的四电子还原的3D杂多蓝Ba_4[SiW_4~ⅤW_8~ⅥO_(40)]·H_2O催化降解罗丹明B的行为.考察了染料浓度、反应体系的pH值及催化剂用量对罗丹明B降解效果的影响.实验结果表明,当罗丹明B浓度为1×10-5 mol/L、溶液的初始pH值为2.48、催化剂用量为0.075 6g/L、过氧化氢的用量为2×10~(-3)mol/L、光源为500 W高压汞灯时,能够获得最佳的降解效果,90min的降解率为98.2%.     

α-Fe2O3晶面调控及其非均相光芬顿催化降解甲基橙特性

针对非均相光芬顿中两相传质阻力导致催化性能较低的缺陷,采用水热法制备了α-Fe₂O₃{110}/{113}晶面不同暴露比例的催化剂。采用X射线衍射分析(XRD)、透射电子显微镜(TEM/HRTEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)以及紫外可见固体漫反射(UV-vis DRS)对催化剂进行表征分析,分别考察了H₂O₂浓度、催化剂投加量、甲基橙初始质量浓度以及初始pH对其催化降解甲基橙的影响,结果表明：FeCl₃·6H₂O浓度为33 mmol/L,摩尔比FeCl₃·6H₂O∶NaH₂PO₄∶NaF为1∶1∶15,180℃反应24 h所得α-Fe₂O₃催化性能最佳,在H₂O₂浓度为20 mmol/L,催化剂投加量为200 mg/L,甲基橙初始质量浓度为40 mg/L以及初始pH=5的条件下...     

TiO_2借自然光催化罗丹明B溶液降解脱色的研究

研究了以TiO2为光催化剂,在可见光照条件下模拟染料废水罗丹明B溶液的光催化脱色性能。实验结果表明:催化剂的投入量,罗丹明B的初始质量浓度,光照时间是影响罗丹明B溶液脱色率的重要因素;当TiO2催化剂用量为4.0 g/L,罗丹明B的初始质量浓度为10 mg/L,光照时间为2.5 h时,罗丹明B溶液的脱色率可达99.2%。     

羟基磷灰石负载Ru催化氨硼烷产氢性能研究

采用浸渍-还原法制备了Ru/羟基磷灰石(HAP)催化剂,并考察了Ru负载量、还原剂硼氢化钠的用量、还原温度以及反应条件对催化剂Ru/HAP催化BH₃NH₃水解产氢的影响.结果表明:当Ru的负载质量分数为0.3%、Ru与还原剂硼氢化钠的物质的量比为1.0:2.2、还原温度为303 K时,Ru/HAP催化剂催化BH₃NH₃水解产氢的转化频率T_OF为125 mol H₂·mol^-1Ru·min^-1.当搅拌转速为450 r·min^-1时,外扩散限制消除,产氢速率最大.产氢速率与催化剂浓度成正比,氨硼烷水解产氢反应由催化剂界面反应控制,Ru/HAP催化剂催化BH₃NH₃水解产氢反应对催化剂浓度反应级数为0.8.随着反应温度的升高,氨硼烷产氢速率系数增大,副产物偏硼酸钠越易从催化剂表面脱附,产氢速率逐渐增大.反应动力学计算表明Ru/HAP催化剂催化BH₃NH₃水解产氢反应对氨硼烷浓度为0级反应,活化能为44 kJ·mol^-1.     

BiFeO_3催化过一硫酸氢钾氧化脱除烟气中的单质汞

采用溶胶凝胶法制备了磁性催化剂铁酸铋(BiFeO_3).在小型的鼓泡反应器上,利用BiFeO_3催化活化过一硫酸氢钾(PMS),开展烟气中单质汞脱除实验研究,考察了催化剂用量、PMS浓度、初始溶液pH、反应温度,烟气组分对汞脱除效率的影响并得到了最优的实验条件.当BiFeO_3用量为0.5g/L,PMS浓度为5.2 mmol/L,溶液初始pH为8,反应温度为70℃时,反应周期100min内Hg~0的平均脱除效率可稳定达到80%.为推测反应机理,以甲醇和叔丁醇为淬灭剂,间接地证明了催化氧化脱汞反应过程中的活性物种为·SO_4~-和·OH,且·SO_4~-处于主导地位.借助于X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、比表面积(BET)、磁滞回线(VSM)测试分析了催化剂的特性,利用原子荧光光度计测定了脱汞产物,由此推测了脱汞反应机理.     

碳掺杂TiO2光催化剂的制备及其性能表征

在室温下,以钛酸丁酯为钛源、葡萄糖为碳源,用醇解法制备了C掺杂TiO2.以活性艳红X-3B作为目标降解物,评价了不同焙烧温度、投加量和反应液初始pH值等因素对样品光催化性能的影响.利用紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)、X-射线粉末衍射(XRD)、热重分析(TG-DTG)、扫描电镜(SEM-EDS)等手段对样品进行理化性能表征.结果表明,C-TiO2具有典型的锐钛矿相结构,对活性艳红X-3B具有良好的可见光降解效果.在催化剂煅烧温度500℃、投加量1.5 g.L-1、pH值7~9、可见光光照2 h的条件下,对质量浓度为100 mg.L-1的活性艳红X-3B的脱色率可达70%以上.     

超声分散法制备WS2/TiO2复合光催化剂及其光催化性能

本文采用超声分散方法制备WS2/TiO_2复合物,在光照条件下,对罗丹明B的降解效果进行了一系列研究.在确定WS_2与TiO_2的混合比例后,同时又对WS_2/TiO_2煅烧温度、煅烧时间、催化剂的用量、光照时间、光照功率、染料浓度等影响因素分别进行了讨论.实验结果表明,催化剂的量为1.00g/L、染料的初始浓度为10.00mg/L,WS_2/TiO_2(1∶11)、焙烧温度为350°C、焙烧时间为90min时,对罗丹明B染料的降解效果最佳.     

钢渣非均相类Fenton反应降解亚甲基蓝的研究

使用钢渣作为催化剂,以双氧水为氧化剂,催化降解废水中的亚甲基蓝.实验结果表明,酸性条件在整个反应中起到至关重要的作用,只有在一定的酸度下才会有较好的催化效果;其次,亚甲基蓝的去除率随双氧水浓度的提高先上升后下降;此外,钢渣剂量、钢渣粒径、反应温度等因素主要通过影响Fe的溶出影响亚甲基蓝的去除率.在钢渣(45~58μm)质量浓度为6 g/L,双氧水体积分数为0.000 6,反应温度为30℃,反应时间60 min的酸性条件下,质量浓度为200 mg/L的亚甲基蓝去除率达99.10%.根据反应前后钢渣的红外光谱,亚甲基蓝是被氧化去除而不是被吸附去除.     

大豆秸秆灰和香蕉皮对罗丹明B的去除比较

为了达到使用不同吸附剂对溶液中罗丹明B进行去除比较以及方便研究者参考借鉴的目的,本实验分别采用大豆秸秆灰和香蕉皮粉作为吸附剂,去除溶液中的罗丹明B。结果表明,用水处理过的大豆秸秆灰和用1 mol·L-1 HCl溶液处理过的香蕉皮粉作为吸附材料,对罗丹明B的去除效果最佳;在吸附过程中,罗丹明B初始浓度为2.5 mg·L-1、pH为7、吸附时间为60 min、吸附剂投入量为2 g·100 mL-1时,去除效果最好,但是不可多次使用。大豆秸秆灰和香蕉皮粉对罗丹明B的最佳去除效果可分别达到93.7%、92.1%。     

硅藻土负载纳米Fe3O4催化臭氧处理渗滤液膜滤浓缩液混沉出水

以垃圾渗滤液膜滤浓缩液混沉出水为研究对象,制备硅藻土负载纳米Fe₃O₄作为催化剂催化臭氧处理浓缩液.考察溶液初始pH值、臭氧体积流量和催化剂投加量对处理效率的影响.结果表明:在溶液初始pH值为7,臭氧体积流量为1.0 L·min^-1,催化剂投加量为0.8 g·L^-1,反应时间为90 min时,化学需氧量(COD)和UV₂₅₄去除率分别为67.8%和86.3%.对进出水进行三维荧光光谱(3D-EEM)和气相色谱-质谱联用(GC-MS)分析的结果表明:经催化臭氧氧化处理以后,浓缩液中的腐殖酸、富里酸和色氨酸等难降解物质大幅度减少;烷烃类、酚类和杂环类物质质量分数下降,烷烃类衍生物质量分数上升;硅藻土负载纳米Fe₃O₄催化臭氧对于浓缩液有着较好的处理效果.     

用硅钨酸催化臭氧氧化降解聚乙烯醇模拟废水

以臭氧氧化不易生物降解的聚乙烯醇（PVA）模拟废水, 考察典型杂多酸（HPA）对臭氧氧化的催化作用. 先在3种典型杂多酸中筛选出对臭氧氧化PVA具有催化效果的硅钨酸（HSiW）, 考察反应时间、 臭氧质量浓度、 体系pH值、 催化剂用量和反应温度对PVA去除率的影响, 再通过正交实验确定去除PVA的最佳条件. 结果表明： 体系的pH值对PVA去除率影响最大, 催化剂用量的影响最小; HSiW催化臭氧氧化体系去除PVA的最佳条件为ρ(O₃)=25 mg/L, 反应温度30 ℃, 体系pH=8.3, 催化剂用量250 mg/L, 在该条件下降解反应5 min, PVA去除率即可达98.3%; HSiW未改变臭氧氧化降解PVA的基本途径, HSiW可促进臭氧分解, 生成更多的HO·, 并可催化臭氧与PVA的直接反应.     

赤泥吸附结晶紫的研究

以山东赤泥为吸附材料,静态吸附法批量实验了温度、投加量、pH、接触时间、初始质量浓度(ρ0)等因素对含结晶紫废水的吸附效果.结果表明:在30℃,赤泥投加量为4g/L、pH为12、接触时间为2h的条件下,对含500mg/L的结晶紫染料溶液的去除率为95%,吸附量为119mg/g;赤泥吸附结晶紫热力学性质与Henry型吸附等温线吻合,热力学参数计算结果表明,吸附符合自发吸热过程;赤泥吸附结晶紫动力学过程符合一级动力学模型.     

无机盐离子对Bi2WO6可见光催化剂去除水中四环素的光敏化作用

 以Bi₂WO₆作为催化剂的光催化反应对废水中四环素的去除具有较好效果。为通过直接在光催化反应中加入光敏化剂的方法,进一步提高Bi₂WO₆光催化剂对四环素废水的处理效率,本研究制备了Bi₂WO₆催化剂并进行了XRD和SEM表征分析,探究了其晶型结构和形貌特征;研究了无机盐离子光敏化剂的阴阳离子、光敏化剂加入量、四环素初始浓度、四环素溶液初始pH值5个因素对四环素去除的影响。结果表明,光催化剂成功制备且未对其晶格结构造成破坏,光敏化剂的加入可提高Bi₂WO₆对四环素的吸附率和去除率,优化了催化剂的催化活性。其中,阴离子Cl-和阳离子Cu²⁺的促进效果较好,经过对比后选择的最佳光敏化剂为硫酸铜;最佳条件为在硫酸铜加入量为1.5 mL以及四环素初始浓度为70 mg/L时,光催化剂对四环素的去除率可达88.79%;pH值为5或8时吸附效果最佳,吸附率分别为51.50%和55.01%。