机动车尾气净化催化剂的研究进展

此文论述了机动车尾气净化催化剂的科学和技术特征及我国在机动车尾气净化催化剂领域面临的挑战。介绍了作者在汽车、摩托车、压缩天然气汽车等尾气净化催化剂研究方面的进展。     

不同Ce/Zr摩尔比对Fe_2O_3-WO_3/Ce_xZr_(1-x)O_2(0≤x≤1)整体式催化剂的NH_3选择性催化还原NO_x性能的影响

以共沉淀法合成了一系列不同Ce/Zr摩尔比的CexZr1xO2(0≤x≤1)复合氧化物载体,并制备了一系列Fe2O3-WO3/CexZr1-xO2整体式催化剂用于NH3选择性催化还原NOx(NH3-SCR).通过N2物理吸附,X射线衍射(XRD),X射线光电子能谱(XPS)和H2程序升温还原(H2-TPR)表征了催化剂的结构性质和氧化还原性能,并测试了各催化剂的NH3-SCR活性.结果表明,催化剂的NH3-SCR性能随着Ce/Zr摩尔比的增大而逐渐提高,尤其是低温催化活性和反应温度窗口.在所考察的催化剂中,Fe2O3-WO3/Ce0.68Zr0.32O2表现出最高的NH3-SCR活性,在247~454℃温度范围内,该催化剂在30000 h-1空速下可将90%以上的NOx有效净化;且在整个反应窗口内该催化剂的N2选择性均超过99%,而生成的N2O浓度则小于20 ppm(1ppm=10-6 L/L),并且表现出较强的抗水抗硫性能、优异的织构和结构性能.更多的表面Fe,Ce和活性氧物种的共同作用,使得Fe2O3-WO3/Ce0.68Zr0.32O2具有优异的NH3-SCR性能.     

甲烷水蒸汽转化反应的动力学与机理

使用CD—1型无梯度反应器(反应条件:645—794℃,30公斤/厘米~2,水气比3:1—5:1).测定了CN—7转化催化剂(负载于Al_2O_3的镍催化剂上).甲烷蒸汽转化动力学,提出了在高温中压下镍催化剂上的反应机理,主要包括甲烷的解离吸附(速度控制步骤),水的解离吸附,以及新生产物的中间反应.由此导出的动力学方程与实验数据符合.     

金属－金属相互作用对Rh＿2Co＿2／Al＿2O＿3催化剂吸附性能的影响

用ＣＯ和ＮＯ双分子探针－ＩＲ技术研究了双金属Ｒｈ－Ｃｏ／Ａｌ＿２Ｏ＿３催化剂的Ｒｈ－Ｃｏ相互作用对其吸附性能的影响。结果表明，由Ｒｈ＿２ＣＯ＿２（ＣＯ）＿（１２）簇合物制得的Ｒｈ＿２ＣＯ＿２／Ａｌ＿２Ｏ＿３中的Ｒｈ－Ｃｏ相互作用强，使其在６７３ＫＨ＿２还原后产生一种新的线式ＣＯ吸附的Ｃｏ中心。此Ｃｏ中心对ＣＯ和ＮＯ的吸附性能不同于Ｃｏ＿２／Ａｌ＿２Ｏ＿３（由Ｃｏ＿２（ＣＯ）＿８制得）上的Ｃｏ中心。由金属盐共浸制得的（Ｒｈ＋Ｃｏ）／Ａｌ＿２Ｏ＿３中的Ｒｈ－Ｃｏ相互作用弱，Ｃｏ中心对ＣＯ和ＮＯ的吸附性能与单金属Ｃｏ＿２／Ａｌ＿２Ｏ＿３相同。Ｒｎ＿４／Ａｌ＿２Ｏ＿３（由Ｒｈ＿４（ＣＯ）＿（１２）制得）上３种ＣＯ吸附的Ｒｈ中心对ＣＯ和ＮＯ的吸附能力也存在明显差异：在孪生ＣＯ吸附的Ｒｈ中心上，ＣＯ强于ＮＯ；在线式ＣＯ吸附的Ｒｈ中心上，ＣＯ与ＮＯ相近；在桥式ＣＯ吸附的Ｒｈ中心上，ＣＯ弱于ＮＯ。ＣＯ在Ｃｏ＿２／Ａｌ＿２Ｏ＿３上不产生分子吸附态。     

Ni原子活化甲烷中C—H键的密度泛函研究

甲烷具有正四面体的稳定结构 ,同时又是地球上储量较大的碳资源 .因此 ,研究如何对它们活化使用 ,是有效合理地使用资源、实现可持续发展的迫切需要[1] .Ｎｉ基催化剂广泛应用于甲烷的水蒸气重整、甲烷的ＣＯ2 重整及甲烷的部分氧化等过程 ,同时也应用于ＣＯ和ＣＯ2 的甲烷化等过程 ,故有大量关于Ｎｉ基催化剂与ＣＨ4 的相互作用的实验和理论研究[1,2 ] .实验方面 ,着重于催化剂的活性和选择性的研究 ,而在甲烷活化反应中所形成的中间物 ,如ＣＨ3,ＣＨ2 和ＣＨ等 ,具有寿命短、浓度低等特点 ,使其实验检测非常困难 ,研究起来难度较大 .然而 …